松辽盆地红岗油田白垩系青山口组含片钠铝石砂岩自生矿物共生序列<sup>*</sup>

刘娜, 刘立, 杨会东, 曲希玉, 桂丽黎, 李艳秋. (2011)松辽盆地红岗油田白垩系青山口组含片钠铝石砂岩自生矿物共生序列^* [J]. 古地理学报, １３(２): 175-184
Liu Na, Liu Li, Yang Huidong, Qu Xiyu, Gui Lili, Li Yanqiu. (2011)Authigenetic mineral association succession of dawsonite-bearing sandstones of the Cretaceous Qingshankou Formation in Honggang Oilfield, Songliao Basin[J]. Journal Of Palaeogeography, １３(２): 175-184. DOI: 复制到剪切板

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松辽盆地红岗油田白垩系青山口组含片钠铝石砂岩自生矿物共生序列^*

刘娜¹, 刘立¹, 杨会东², 曲希玉¹, 桂丽黎¹, 李艳秋²

1 吉林大学地球科学学院,吉林长春 130026

2 中国石油吉林油田分公司勘探开发研究院,吉林松原 138001

第一作者简介:刘娜,女,1984年生,吉林大学在读博士研究生,主要从事储集层地质学研究。联系电话:0431-88502623;E-mail:liuna0620@yahoo.cn。

通讯作者简介:刘立,男,1955年生,吉林大学教授,博士生导师,主要从事储集层、层序地层及沉积学研究。联系电话:0431-88502623;E-mail: liuli0892@vip.sina.com。

收稿日期:2010-07-10

基金:*国家自然科学基金项目(编号:40672074),教育部高等学校博士学科点专项科研基金项目(编号:20070183137),吉林大学种子基金项目(编号:40870421)和吉林大学2010年研究生创新研究计划项目(编号:20101062)联合资助

摘要

松辽盆地红岗油田白垩系青山口组发育含片钠铝石砂岩。通过偏光显微镜、扫描电镜、阴极发光仪、 X射线衍射等多种技术手段,对含片钠铝石砂岩的碎屑成分、胶结物类型及自生矿物共生序列等特征进行了研究。该区含片钠铝石砂岩为岩屑长石砂岩及长石岩屑砂岩,胶结物有次生加大长石、次生加大石英、自生石英微晶、黏土矿物、片钠铝石、方解石、铁方解石及铁白云石。方解石的形成分为两期,第 1期方解石为原始生物碎屑颗粒溶蚀溶解的产物,第 2期方解石可能与 CO₂充注后钙长石及早期碳酸盐矿物的溶蚀溶解有关。含片钠铝石砂岩的自生矿物共生序列为:次生加大长石、早期次生加大石英—自生石英微晶—早期高岭石、第 1期方解石、片钠铝石—晚期次生加大石英—晚期高岭石、第 2期方解石、铁方解石、铁白云石。其中 CO₂注入后的矿物共生组合为:片钠铝石—晚期次生加大石英—晚期高岭石、第 2期方解石、铁方解石、铁白云石。

关键词: 自生矿物共生序列; 含片钠铝石砂岩; CO2-油气藏; 红岗油田; 青山口组

中图分类号:P588.2 文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2011)02-0175-10

Authigenetic mineral association succession of dawsonite-bearing sandstones of the Cretaceous Qingshankou Formation in Honggang Oilfield, Songliao Basin

Liu Na¹, Liu Li¹, Yang Huidong², Qu Xiyu¹, Gui Lili¹, Li Yanqiu²

1 College of Earth Sciences,Jilin University,Changchun 130026,Jilin

2 Exploration and Development Research Institute, PetroChina Jilin Oilfield Company,Songyuan 138001,Jilin

About the first author:Liu Na was born in 1984.Now she is a Ph.D.candidate in Jilin University and is mainly engaged in sedimentary petrology and reservoir geology.Tel: 0431-88502623;E-mail:liuna0620@yahoo.cn.

About the corresponding author:Liu Li,born in 1955,is a professor and Ph.D.supervisor of College of Earth Sciences,Jilin Uinversity,and is mainly engaged in reservoir geology,sequence stratigraphy and sedimentary petrology.Tel: 0431-88502623;E-mail:liuli0892@vip.sina.com.

Abstract

Dawsonite(NaAlCO₃(OH)₂),as the trace mineral of CO₂,is abundant in the Cretaceous Qingshankou Formation of Honggang Oilfield,southern Songliao Basin.Petrologic characteristics including clastic components, cement types and diagenetic mineral association successions of dawsonite-bearing sandstones were investigated by polarizing microscope,SEM,X-ray diffraction and CL.This kind of sandstone is mainly debris-feldspar sandstone and feldspathic lithic sandstone,with the cements of feldspar overgrowth(F₂),quartz overgrowth(Q₂),authigenetic quartz(Q₁),clay minerals,dawsonite,calcite,ferron calcite and ankerite.With the help of CL,two stages of calcite were distinguished in the research area,and the early calcite was the product of dissolution of original bioclastic,while the late one was related to dissolution of anorthite and early calcite as the CO₂ injecting.The diagenetic association succession for dawsonite-bearing sandstones in the research area are as follows: Feldspar overgrowth,early quartz overgrowth-early kaolinite-authigenetic quartz,Ⅰ calcite,dawsonite-late quartz overgrowth-late kaolinite,Ⅱ calcite,ferron calcite,ankerite and bitumen.Among them,dawsonite,late quartz overgrowth-late kaolinite,Ⅱ calcite,ferron calcite and ankerite are the co-existing combination which were formed after CO₂ injection.

Key words: authigenetic mineral association succession; dawsonite-bearing sandstone; CO2-petroleum reservoirs; Honggang Oilfield; Qingshankou Formation

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1 概述

目前, 关于“ 温室气体” CO₂的减排问题是国内外关注的热点研究领域之一(孙枢, 2008)。对CO₂进行地质存储的一个有效方法是将其注入到地下渗透性储集层中, 使其以碳酸盐矿物的形式“ 固定” (Gunter et al., 1993; Bachu et al., 1994), 因此CO₂注入前后储集层系统内的水— 岩反应产物及其稳定性也成为亟待解决的重点问题。数值模拟与地质观察表明, 片钠铝石、菱铁矿与铁白云石3种碳酸盐矿物均可为CO₂注入后的产物, 并且对CO₂的捕获是有效的(Xu et al., 2004, 2005; Worden, 2006; 刘立等, 2006)。其中片钠铝石(dawsonite), 亦称碳钠铝石, 是一种含水、含钠和铝的碳酸盐矿物, 属斜方晶系, 其化学式为(NaAlCO₃(OH)₂), 主要化学成分为Na₂O、Al₂O₃、CO₂和H₂O, 晶体结构为Na和Al呈Na-O₄(OH)₂及Al-O₂(OH)₄的畸形八面体(Moore et al., 2005), 在世界多地均有报道(Baker, 1995; Moore J, 2005; 刘立等, 2006; Worden, 2006)。因其产出形态易于辨认且形成需要持续高的CO₂分压, 故片钠铝石可作为有效示踪CO₂的“ 标志性矿物” (高玉巧等, 2005)。红岗油田在地质历史时期, 既存在幔源CO₂的充注, 也发育两期油气充注, 同时青山口组发育含片钠铝石砂岩(董林森等, 2009), 因此红岗油田可作为研究CO₂充注前后砂岩岩石学典型特征的理想天然实验室。

已报道的砂岩中CO₂充注后自生矿物组合可分为两种:片钠铝石+含铁碳酸盐矿物+其他碳酸盐矿物组合以及铁白云石+高岭石+自生石英组合(高玉巧等, 2007)。在含片钠铝石砂岩中, 晚于CO₂充注的自生矿物组合大部分为片钠铝石+铁白云石± 菱铁矿, 如也门Shabwa盆地上三叠统Lam组为片钠铝石+铁白云石+菱铁矿组合(Worden, 2006); 中国海拉尔盆地乌尔逊凹陷为片钠铝石+铁白云石组合(高玉巧等, 2005, 2008), 而片钠铝石+晚期方解石组合则尚未见报道。热力学分析已证实方解石可作为钙长石向片钠铝石转化的产物之一(Ryzhenko, 2006), 因此, 本次研究应用阴极发光系统着重对方解石的期次进行观察, 力图为CO₂-水-岩反应产物类型的确定提供新的地质学证据。

同时通过应用传统的偏光显微镜、扫描电镜、茜素红-S染色及X射线衍射仪等分析手段和方法, 并结合阴极发光技术对红岗油田青山口组内含片钠铝石砂岩进行详细的岩石学特征研究, 确定其成岩共生序列, 明确CO₂注入前后不同的自生矿物类型, 为今后进一步研究该区CO₂与油气双重充注特征及流体性质变化奠定坚实基础。

红岗油田位于松辽盆地中央坳陷区红岗阶地南部(图 1), 西接西部斜坡带, 东连大安凹陷, 南临长岭凹陷, 地理位置属吉林省大安市境内。红岗油田的整体构造样式为典型的北北东向长轴背斜构造, 该背斜构造于嫩江组沉积末期呈现雏形, 明水组沉积末期形成, 至大安组沉积末期最后定形(陈国利, 2003)。红岗背斜内部地层发育齐全, 自下而上沉积了白垩系(泉头组、青山口组、姚家组、嫩江组、四方台组和明水组)、古近系和新近系(大安组和泰康组)及第四系。因研究区地处湖盆边部, 受湖水进退的影响, 在沉积过程中形成了多种砂体类型的三角洲, 其中明一段、嫩四段、嫩三段、姚家组和青山口组砂岩比较发育, 在青山口组和姚家组砂岩内发育片钠铝石。文中研究的主要目的层位为青山口组。

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	图1 松辽盆地南部红岗油田地质概况Fig.1 Geology of Honggang Oilfield in southern Songliao Basin

2 研究方法

在对红岗油田23口钻井的薄片鉴定、扫描电镜、X射线衍射等资料分析、整理的基础上, 重点采集8口片钠铝石发育井的岩心样品, 分别制成42片普通薄片和42片染色薄片, 进行砂岩骨架碎屑成分统计(迪金森法)及碳酸盐矿物类型识别; 为识别碳酸盐矿物期次, 选择5件样品进行阴极发光观察, 仪器型号为剑桥影像技术公司生产的CL8200 MK4型; 重点选取26件砂岩样品进行黏土矿物X射线衍射分析, 该分析在中国石油勘探开发研究院实验中心利用D/max-2500型号X射线衍射仪完成; 选择4件样品进行扫描电镜观察及能谱分析, 并对其中2件样品进行背散射模式下的观察, 这部分工作在吉林大学地层与古生物研究中心完成。

3 结果分析

3.1 砂岩主要碎屑成分

该区含片钠铝石砂岩主要为细粒— 中细粒岩屑长石砂岩和长石岩屑砂岩(表 1, 图2)。其中, 石英含量为23%~36%, 以单晶石英为主, 另含有少量多晶石英; 长石含量为14%~25%, 以钾长石为主, 其次为斜长石; 岩屑含量为14%~35%, 以花岗岩岩屑和变质岩岩屑为主, 另含火山碎屑岩岩屑。砂岩的分选度中等— 差, 磨圆度中等— 差, 以次棱角状— 次圆状为主, 成分成熟度较低。

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	图2 含片钠铝石砂岩碎屑成分三角图Fig.2 Triangle diagram of clastic components of dawsonite-bearing sandstones

表1 红岗油田含片钠铝石砂岩碎屑成分与胶结物含量统计 Table1 Clastic component and cement content of dawsonite-bearing sandstones in Honggang Oilfield

编号	井号	井深/m	层位	碎屑颗粒含量/%			胶结物含量/%
				石英/%	长石/%	岩屑/%	片钠铝石/%	方解石/%	泥质/%	硅质/%	其他/%
SnD1	红146	1507.21	青二段	29	16	28	13	11	2	1	0
SnD2	红146	1506.90	青二段	28	15	22	14	19	0	1	1
SnD3	红146	1548.90	青一段	34	16	23	13	11	1	2	0
SnD7	红143	1599.15	青一段	35	15	26	13	5	2	3	1
SnD8	红146	1518.65	青二段	27	20	22	12	18	0	1	0
SnD9	红146	1519.70	青二段	35	17	25	12	9	1	1	0
SnD11	红146	1550.41	青一段	32	22	19	16	9	0	1	1
SnD13	红143	1553.65	青一段	30	23	20	15	10	0	2	0
SnD43	红150	1548.91	青一段	30	18	23	13	12	0	2	2
SnD44	红150	1556.38	青一段	29	15	29	12	13	1	1	0
SnD45	红150	1575.44	青一段	34	14	24	14	8	1	3	2
SnD61	红143	1598.70	青一段	30	18	25	13	10	1	3	0
SnD62	红145	1476.50	青二段	32	18	27	8	11	2	1	1
SnD63	红145	1491.10	青二段	35	16	28	8	10	0	3	0
SnD64	红146	1506.66	青二段	34	16	25	12	12	0	1	0
SnD65	红146	1508.16	青二段	32	15	25	19	8	0	1	0
SnD66	红146	1518.35	青二段	29	15	27	16	9	2	2	0
SnD67	红146	1545.95	青一段	29	17	28	12	12	1	1	0
SnD68	红146	1548.46	青一段	35	16	28	6	10	1	3	1
SnD69	红146	1550.11	青一段	28	20	28	9	13	0	2	0
SnD70	红146	1550.21	青一段	31	17	27	18	6	0	0	1
SnD71	红150	1556.80	青一段	30	15	28	10	11	2	3	1
SnD72	红152	1536.05	青二段	27	19	27	10	15	1	0	1
SnD73	红152	1536.15	青二段	35	16	26	11	10	1	1	0
SnD74	红152	1536.45	青二段	30	20	25	14	8	1	2	0
145-84	红145	1428.85	青二段	30	16	21	4	23	2	4	0
145-103	红145	1468.80	青二段	31	18	24	12	8	1	4	2
145-105	红145	1487.20	青二段	33	21	24	10	7	1	3	1
145-106	红145	1490.85	青二段	34	20	23	14	5	1	3	0
145-108	红145	1491.10	青二段	34	21	26	12	3	1	3	0
145-112	红145	1491.50	青二段	30	19	28	14	7	1	1	0
150-34	红150	1558.48	青一段	23	18	25	19	13	1	1	0
146-15	红146	1518.10	青二段	31	18	23	17	8	1	2	0
146-32	红146	1549.01	青一段	33	18	22	9	7	0	10	1
146-24	红146	1519.80	青二段	30	21	25	10	9	1	4	0
16-54	红16	1379.70	青三段	28	24	16	29	2	1	2	0
16-38	红16	1587.27	青一段	32	24	35	2	6	0	1	0
G11-1-5	红G11-1	1416.68	青二段	32	23	26	4	12	1	2	0
G11-1-19	红G11-1	1427.92	青二段	33	21	28	7	9	0	2	0
G11-1-S6	红G11-1	1417.16	青二段	32	18	25	5	13	4	3	0
G11-1-S9	红G11-1	1426.87	青二段	32	24	26	10	4	1	3	0
148-8	红148	1479.01	青二段	29	19	24	18	3	1	6	0

注:采用迪金森点记法, 每个薄片统计300~400个点。

表1 红岗油田含片钠铝石砂岩碎屑成分与胶结物含量统计 Table1 Clastic component and cement content of dawsonite-bearing sandstones in Honggang Oilfield

3.2 胶结物类型与特征

普通薄片、茜素红-S染色薄片、扫描电镜及X射线衍射数据的分析表明, 含片钠铝石砂岩中的胶结物主要有次生加大石英、自生石英、次生加大长石、片钠铝石、方解石、铁方解石、铁白云石和黏土矿物(表 1)。其中, 黏土矿物包括伊/蒙混层、伊利石和高岭石。

3.2.1 次生加大石英与自生石英

该区次生加大石英比较发育, 如红143井在1599.15~1599.25 m约有35%的碎屑石英颗粒周围发育次生加大。偏光显微镜下碎屑石英边部与次生加大石英之间以清晰的黏土线区分; 扫描电镜下, 次生加大石英为附着原碎屑颗粒生长的自形晶(图 3-a), 并与自生石英相伴生。自生石英多分布于长石溶孔及碎屑石英边部, 晶形完好(图 3-a)。

3.2.2 次生加大长石

偏光显微镜下, 次生加大长石表面干净并紧贴碎屑长石颗粒生长, 因新生长的加大长石与原碎屑长石在成分上存在差异, 因此二者在偏光显微下多不同时消光(图 4-a)。

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图3 胶结物形成次序的典型照片(一) (a— 次生加大石英与自生石英共生, 晚期高岭石生长在与片钠铝石之上, 红143井, 1256.5~1256.6 m, 扫描电镜; b— 早期高岭石与自生石英微晶共生, 红143井, 1256.5~1256.6 m, 扫描电镜; c— 放射状片钠铝石充填自生石英生长后的空间, 红143井, 1256.5~1256.6, m, 扫描电镜; d— 浸染状沥青质, 形成晚于铁白云石, 片钠铝石, 红146井, 1507.21~1507.31 m, 普通薄片, 单偏光; Daw为片钠铝石, Q1为自生石英微晶; Q2为石英次生加大; Ank为铁白云石; Kao为高岭石; Bit为沥青)Fig.3 Typical images showing sequence of cement formation(Ⅰ )

3.2.3 黏土矿物

砂岩样品中小于2μ m部分的X射线衍射分析数据(表 2)表明, 砂岩中黏土矿物包括伊/蒙混层、伊利石和高岭石。伊利石以碎屑为主, 相对含量较高, 最高可达100%; 伊蒙混层相对含量为1%~100%; 高岭石相对含量为2%~10%, 在扫描电镜下, 其单晶呈六方板片状, 并常以书页状集合体作为孔隙充填物与自生石英微晶相伴产出(图 3-b)。此外, 另见有少量高岭石生长于片钠铝石放射状集合体之上(图 3-a)。

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图4 胶结物形成次序的典型照片(二)( a— 方解石交代次生加大长石, 红143井, 1553.65~1553.8 m, 普通薄片, 正交偏光; b— 片钠铝石充填孔隙, 红146井, 1503.01~1506.11 m, 扫描电镜; c— 长石次生加大与石英次生加大, 红146井, 1544.53~1544.63 m, 普通薄片, 正交偏光; d— 铁白云石交代片钠铝石, 红146井, 1507.21~1507.31 m, 普通薄片, 正交偏光; e— 两期方解石, 红146井, 1550.41~1550.51 m, 阴极发光; f— 片钠铝石交代方解石, 红146井, 1508.16~1508.26 m, 染色薄片, 单偏光; g— 方解石交代片钠铝石, 红146井, 1508.16~1508.26, m, 染色薄片, 单偏光; h— 铁白云石与铁方解石, 红146井, 1506.66~1506.76 m, 染色薄片, 单偏光; Daw为片钠铝石; Q2为石英次生加大; F2为长石次生加大; Cb为碳酸盐; C1为第1期方解石; C2为第2期方解石; FeC为铁方解石; Ank为铁白云石)Fig.4 Typical images showing sequence of cement formation(Ⅱ )

表2 含片钠铝石砂岩中小于2, μ m部分的X射线衍射分析数据 Table2 X-ray diffraction analysis data for < 2, μ m fraction of dawsonite-bearing sandstones

3.2.4 片钠铝石

作为砂岩中主要的胶结物之一, 片钠铝石的含量为1%~17%。偏光显微镜下片钠铝石无色透明, 具有高级白干涉色, 其单体多呈针状, 集合体呈杂乱毛发状和放射状充填孔隙或呈团簇状、放射状、板状交代斜长石、次生加大石英(图 4-b)、钾长石、岩屑等。阴极发光系统下片钠铝石不发光。

INCA能谱分析表明(表 3), 片钠铝石主要包含碳(重量百分比6.20%~19.67%, 下同)、氧(54.03%~66.13%)、钠(2.15%~12.52%)、铝(3.02%~18.73%)4种元素。在测定的样品中有3个样品出现硅元素, 含量依次为2.48%、24.68%和9.04%, 这可能是长石、石英等矿物经片钠铝石交代后的残留成分, 也可能是能谱测定时部分光斑射于邻近的石英及长石碎屑造成的。

3.2.5 其他碳酸盐矿物

除片钠铝石外, 其他碳酸盐矿物总含量占砂岩量的3%~19%。通过染色薄片观察确定该区碳酸盐矿物主要有3种:方解石(染色后呈粉红色)(图 4-f, 4-g), 铁方解石(染色后呈紫红色)(图 4-h)和铁白云石(染色后呈蓝色)(图 4-h)。阴极发光系统下, 方解石因发光颜色深浅的差异可分为两个期次(图 4-e):第1期呈暗红色, 紧贴颗粒边缘生长, 第2期为亮红色, 充填早期方解石形成之后的剩余孔隙空间, 含量较高; 铁白云石晶体内部可见由亮红— 暗红— 亮红组成的生长环带。

表3 INCA能谱测定片钠铝石主要元素含量 Table3 Content of dawsonite components by INCA energy spectrometer

4 讨论

4.1 成岩共生序列

在含片钠铝石砂岩中, 碎屑黏土矿物(伊利石和蒙脱石)以碎屑颗粒包壳形式产出, 随温度升高及成岩环境的变化, 黏土矿物包壳逐渐分解形成伊/蒙混层及自生伊利石。

片钠铝石或交代次生加大长石、次生加大石英和部分方解石(图 4-f), 或充填于自生石英(图 3-c)及高岭石生长后的孔隙空间, 说明片钠铝石的形成晚于上述矿物。次生加大长石的形成早于次生加大石英:次生加大长石多生长于碎屑长石与其他碎屑颗粒之间, 证明次生加大长石的形成早于强烈压实作用, 而在石英与其他碎屑颗粒相接处次生加大石英并不发育, 指示次生加大石英形成于强烈压实作用之后, 另外次生加大石英的生长明显受长石加大的限制(图 4-c); 高岭石与自生石英微晶共生, 并与次生加大石英形成准同时:在扫描电镜下的自生石英与书页状的高岭石共生(图 3-b), 充填于次生加大石英生长后的剩余孔隙空间内, 考虑到次生加大石英与两者形成时的流体均为酸性, 并与长石溶蚀溶解有密切的成因联系, 推断3者形成准同时, 或自生石英及高岭石的形成略晚。方解石毫无例外地生长于次生加大长石与次生加大石英形成后的剩余空间内, 说明方解石的形成较晚。因此早于片钠铝石形成的自生矿物生长顺序依次为:次生加大长石、次生加大石英, 自生石英微晶, 高岭石组合、方解石。

由于另发现部分高岭石生长于片钠铝石之上(图 3-a), 说明其形成时间明显晚于或至少与片钠铝石同时, 可将这一期次的高岭石定为晚期高岭石。次生加大石英内原生液态烃及气液烃包裹体测温数据呈现两个明显的峰值, 分别为70~90℃和100~120℃, 而测定的片钠铝石内原生包裹体的温度依次为97℃和119℃。虽然暂未找到次生加大石英形成晚于片钠铝石的岩石学证据, 但毫无疑问, 次生加大石英应分为两期, 并且晚期次生加大石英的形成应晚于片钠铝石或至少与其同时。

在阴极发光系统下已识别出两期方解石胶结物, 同时第1期方解石的形成早于片钠铝石。因第2期方解石以交代片钠铝石的形式产出(图 4-g), 说明其形成晚于片钠铝石。铁白云石的形成晚于任何胶结物和自生矿物:铁白云石通常分布在次生加大石英、自生石英以及片钠铝石边缘, 并见有晶形完好的铁白云石交代放射状片钠铝石(图 4-d), 而在铁白云石边缘则未发现任何其他胶结物。铁方解石主要以充填孔隙的形式产出, 并交代片钠铝石(图 4-h), 但在剩余空间内充填有铁白云石(图 4-h), 可见铁方解石的形成晚于片钠铝石, 而早于铁白云石。在染色薄片中大部分铁方解石常与方解石共生, 表现为粉红色的方解石边缘过渡生长紫红色的铁方解石, 考虑到铁方解石与铁白云石的形成均需富Fe流体, 两者形成时间间隔不会过长, 故晚于片钠铝石生长的碳酸盐矿物由早到晚依次为第2期方解石、铁方解石、铁白云石。

值得注意的是, 在红岗油田含片钠铝石砂岩中发育含量为0.5%~3%的沥青, 其可呈孤立的不规则形状充填孔隙, 或呈浸染状分布于矿物溶蚀孔内, 亦或充填于微裂隙内。沥青产于片钠铝石放射状集合体或铁白云石解理面内(图 3-d), 故沥青质的形成时间最晚。

综上所述, 归纳出含片钠铝石砂岩的成岩共生序列(图 5)。CO₂注入前形成的矿物为次生加大长石、早期次生加大石英— 自生石英— 早期高岭石组合、早期方解石; CO₂注入之后形成的矿物主要为片钠铝石— 晚期高岭石— 晚期次生加大石英、第2期方解石、铁方解石和铁白云石。其中在CO₂与油气双重充注早期, 砂岩孔隙流体为酸性环境, 酸性流体加剧了砂岩中不稳定碎屑(主要为长石)的溶蚀溶解, 因而消耗了大量H⁺, 聚集了大量K⁺、Na⁺等, 形成了片钠铝石和铁白云石, 同时砂岩流体稳定演化为碱性环境。

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	图5 含片钠铝石砂岩的成岩共生序列Fig.5 Diagenetic association succession of dawsonite-bearing sandstones

4.2 方解石胶结物的来源

在对松辽盆地南部大部分地区含片钠铝石砂岩的岩石学特征研究中, 方解石均被看作早于片钠铝石并连续形成的一种胶结物(李福来等, 2009; 董林森等, 2009), 而该次研究通过阴极发光系统的观察, 将方解石明确地分为两期, 其中第2期方解石是晚于CO₂充注而形成的自生矿物。

第1期方解石表现为紧贴碎屑颗粒边缘生长, 或沿解理缝及裂缝交代碎屑颗粒, 其中在生物碎屑颗粒边缘处第1期方解石最为发育。早期方解石的成因很多, 如黏土矿物转化产生的Ca²⁺, 可以形成碳酸盐胶结物(郑浚茂和庞明, 1989)。该区生物碎屑颗粒发生了明显的溶解作用, 如大量介形虫化石仅残留部分骨架, 同时见有方解石交代早期的生物碎屑, 说明生物碎屑的溶解作用可能是第1期方解石形成的主要原因, 即在压实作用及酸性流体的影响下, 沉积体内的碳酸盐物质以及该区广泛发育的碳酸盐介壳发生溶解, 经重新分布后在孔隙水中以胶结物的形式再沉淀, 从而生成第1期方解石。在也门地区Shabwa盆地内含片钠铝石砂岩(Worden, 2006)中也见有类似事例的报道。

第2期方解石表现为充填早期方解石形成之后的剩余孔隙空间, 因其以交代片钠铝石的形式产出, 其形成晚于幔源CO₂充注。但已测定的方解石的碳同位素值(-2.16‰ ), 以及计算出的与方解石平衡的CO₂碳同位素值(-8.77‰ ), 暗示形成晚期方解石的CO₂与该区存在的幔源— 岩浆型CO₂充注密切相关。同位素的测定方法为全岩法, 虽不能详细区分第1期及第2期方解石, 但鉴于第2期方解石的含量明显高于第1期, 可以推知测定的方解石碳同位素值中第2期方解石贡献最大。该区CO₂大部分为幔源无机成因(邵明礼等, 2000), 并且为该区片钠铝石的形成提供主要的碳来源, 该期方解石形成于CO₂充注之后, 因此第2期方解石与CO₂的充注之间应具有一定联系。

第1期方解石部分被第2期方解石及片钠铝石所交代, 说明第1期方解石因CO₂注入而发生溶蚀溶解, 溶解的钙离子可为第2期方解石的沉淀提供离子。在加拿大Weyburn油田CO₂注入工程开展后, 检测目标内钙离子浓度的增加便已被证实是早期方解石溶蚀的产物(Emberley et al., 2005)。

另外, Emberley等(2005)通过计算机数值模拟, 提出在CO₂注入后的较长地质时期内, 硅酸盐矿物的溶蚀溶解对CO₂的地质存储具有很大贡献。Wawersik 等(2001)发现钙长石在富CO₂流体条件下是不稳定的, 其溶蚀溶解的最终产物是方解石和高岭石, 见方程(1); 热力学分析表明, 方解石可作为钙长石向片钠铝石转化的产物之一, 见方程(2)。

$\begin{matrix} \underset{钙长石}{CaA l_{2} S i_{2} O_{8} (s)} \end{matrix}$ +CO₂(g)+2H₂O(l)

= $\begin{matrix} \underset{方解石}{CaC O_{3} (s)} \end{matrix}$ + $\begin{matrix} \underset{高岭石}{A l_{2} S i_{2} O_{5} {(OH)}_{4} (s)} \end{matrix}$ (1)

$\begin{matrix} \underset{钙长石}{CaA l_{2} S i_{2} O_{8}} \end{matrix}$ +2Na⁺+3CO₂(gas)+3H₂O

= $\begin{matrix} \underset{片钠铝石}{2 NaAlC O_{3} {(OH)}_{2}} \end{matrix}$ + $\begin{matrix} \underset{方解石}{CaC O_{3}} \end{matrix}$ + $\begin{matrix} \underset{石英}{2 Si O_{2}} \end{matrix}$ +2H⁺ (2)

Ryzhenko(2006)的地球化学数值模拟也证实在200~300 ℃时, 钙长石-CO₂-水反应系统的最终产物为文石(Hangx, 2009), 在自然界中文石由于其不稳定性最终将转变为方解石。因此CO₂流体注入后, 钙长石发生溶蚀溶解, 形成方解石。

故在含溶解CO₂的流体中, 方解石可通过方程(1)和方程(2)获得。该区CO₂注入后发育晚期高岭石及晚期次生加大石英就是一个很好的证据。由于第2期方解石的形成晚于片钠铝石, 因此在这一期方解石的沉淀过程中方程(1)为主要的转化模式; 方程(2)可以解释为CO₂分压的变化是决定片钠铝石及方解石沉淀先后的主控因素, 即片钠铝石形成于高CO₂分压条件下, 而方解石则在CO₂分压较低的情况下开始形成。

值得注意的是, 青山口组是松辽盆地南部浅部的主力生油层, 在有机质热演化过程中, 青一段Ⅰ 型干酪根和青二段、青三段Ⅱ 型、Ⅲ 型干酪根生成和排出了大量有机酸, 导致长石和方解石溶解, 在理论上同样可以为第2期方解石的形成提供所需的阳离子。但是测定的方解石的碳同位素值以及第2期方解石形成于CO₂充注后的事实, 揭示出第2期方解石应与CO₂充注事件关系最为密切。

在红岗地区, CO₂流体的注入促使第1期方解石及钙长石等发生溶蚀溶解, 在高CO₂分压的条件下, 片钠铝石形成; 而后CO₂沿断裂向上逸散同时分压降低, 第2期方解石得以沉淀。Xu等(2005)通过数值模拟曾提出方解石可作为CO₂的主要固定矿物, 红岗地区第2期方解石的发现进一步用地质事实证明其可作为CO₂注入后水— 岩系统的新产物。因此, 今后在讨论CO₂地质存储工程的安全性、有效性时, 应将方解石同样视为一种固碳矿物, 并将其列为关注对象之一。

5 结论

1)红岗油田含片钠铝石砂岩的岩石类型为岩屑长石砂岩和长石岩屑砂岩, 片钠铝石做为砂岩主要的自生矿物之一, 呈放射状、束状、毛发状集合体充填孔隙或交代碎屑颗粒及部分其他胶结物;

2)含片钠铝石砂岩的成岩共生序列为次生加大长石— 早期次生加大石英、自生石英微晶、早期高岭石— 第1期方解石— 片钠铝石, 晚期次生加大石英, 晚期高岭石— 第2期方解石— 铁方解石— 铁白云石— 沥青, 其中片钠铝石— 晚期次生加大石英— 晚期高岭石, 第2期方解石, 铁方解石, 铁白云石为CO₂注入后的矿物共生组合;

3)该区方解石分为两期, 第1期方解石的形成与原始生物碎屑颗粒的溶蚀溶解有关, 第2期方解石是CO₂注入后钙长石以及早期方解石溶蚀溶解的共同产物。

作者声明没有竞争性利益冲突.

参考文献

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2003

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... 红岗油田的整体构造样式为典型的北北东向长轴背斜构造,该背斜构造于嫩江组沉积末期呈现雏形,明水组沉积末期形成,至大安组沉积末期最后定形(陈国利,2003) ...

1995

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2009

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董林森, 刘立, 曲希玉, 等. 2009. 松辽盆地南部红岗油田青山口组片钠铝石的结晶特征及成因探讨[J]. 吉林大学学报(地球科学版), 39(6): 1031-1041.

摘　要：松辽盆地南部红岗油田青山口组发育大量含片钠铝石砂岩。含片钠铝石砂岩的岩石类型为长石岩屑砂岩和岩屑长石砂岩,砂岩中的胶结物主要为次生加大石英、方解石、片钠铝石、铁白云石和粘土矿物,成岩共生序列为粘土包壳—方解石—石英次生加大—片钠铝石—铁白云石—沥青。其中,片钠铝石多以放射状、栉状、板状等集合体充填孔隙,少量以杂乱状和板状交代长石和岩屑,且交代的碱性长石多于斜长石;此外,孔隙中的放射状片钠铝石开始生长时多呈团簇状,随埋深的增大,放射状及栉状片钠铝石的晶体平均粒度变大,板状片钠铝石的含量也增加;而片钠铝石的总含量则先增加后减少,片钠铝石的结晶特征及其含量与成岩流体的温度的高低、pH值的大小以及CO2分压的高低等密切相关。

2005

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高玉巧, 刘立, 曲希玉. 2005. 片钠铝石的成因及其对CO₂天然气运聚的指示意义[J]. 地球科学进展, 20(10): 1083-1088.

As cement, authigenic mineral or vein, dawsonite is found not only in marine dolomite and oil shale, but also in terrigenous fragmentary rock and coal measures. Abundant instances and experimentations on synthetic dawsonite indicate that carbonic acid or excess carbon dioxide is necessary for generating dawsonite. Therefore, occurrence of dawsonite is always associated with carbon dioxide gas reservoir. Two genetic types of dawsonite, namely inorganic and organic are divided in response to origin of carbon dioxide. Inorganic genesis includes magmatic origin and carbonate decomposition origin. However, dawsonite can be acted as trace mineral suggesting migration or accumulation of fluids with abundant carbon dioxide to whatever origin it belongs. In geological background, occurrence or enrichment of dawsonite indicates that migration or accumulation of carbon dioxide with large scale has happened.

College of Earth Sciences, Jilin University, Changchun 130061,China

片钠铝石作为胶结物、自生矿物或脉体，不仅分布在海相白云岩、油页岩中，而且还广泛分布在陆源碎屑岩及煤系地层中。大量的实例及人工合成片钠铝石实验表明，片钠铝石的形成需要碳酸溶液或过量的CO 2 气，片钠铝石的分布往往与CO 2 天然气藏相伴生。CO 2 气的来源决定了片钠铝石具有无机和有机两大成因类型，其中，无机成因包括岩浆成因和碳酸盐热解成因。然而，不论源于有机成因CO 2 气还是无机成因CO 2 气，片钠铝石均可作为富CO 2 流体运移或聚集的“示踪矿物”，地质过程中片钠铝石的出现或富集表明该区曾存在大量CO 2 运移或聚集。

... 红岗油田在地质历史时期,既存在幔源CO₂的充注,也发育两期油气充注,同时青山口组发育含片钠铝石砂岩(董林森等,2009),因此红岗油田可作为研究CO₂充注前后砂岩岩石学典型特征的理想天然实验室 ...

... 董林森等,2009),而该次研究通过阴极发光系统的观察,将方解石明确地分为两期,其中第2期方解石是晚于CO₂充注而形成的自生矿物 ...

2007

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... (高玉巧等,2005) ...

... 中国海拉尔盆地乌尔逊凹陷为片钠铝石+铁白云石组合(高玉巧等,2005,2008),而片钠铝石+晚期方解石组合则尚未见报道 ...

2008

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高玉巧, 刘立, 曲希玉, 等. 2008. 海拉尔盆地乌尔逊凹陷与松辽盆地孤店CO₂气田含片钠铝石砂岩的岩石学特征[J]. 古地理学报, 10(2): 111-123.

Both the Nantun Formation in the Wuerxun Sag of the Hailaer Basin and the Quantou Formation in the Gudian CO2 Gasfield in the southern Songliao Basin contain abundant dawsonitebearing sandstones. The petrologic characteristics of these sandstones including the framework clastic composition，cements and authigenic minerals and diagenetic paragenesis succession are investigated through polarizering microscope，scanning electron microscope，alizarin redstaining，Xray diffraction，electron probe and INCA energy spectrum analysis etc. The results show that these sandstones are finegrained or finetomediumgrained，poorly to moderately sorted arkoses and lithic arkoses. The dominant cements are secondary quartz overgrowths，authigenic quartz，dawsonite，ankerite and clay minerals. The amount of dawsonite is higher(up to 22％ of the total volume of the sandstones)，either as cements，filling intergrain pores as radial，bunchy，rosette，intricately trichoid，spheric and platy collectives，or as replacement of feldspar and lithic grains with bunchy and platy shapes. Dawsonite is mainly composed of elements such as Na，Al，O，and C according to electron probe and INCA energy spectrum analyses. The paragenetic sequence includes(1)clay mineral coatings;(2)secondary quartz overgrowths，authigenic quartz，authigenic kaolinite;(3)petroleum charging;(4)CO2 charging;(5)dawsonite;and (6)ankerite. The authigenic minerals formed before CO2 charging include secondary quartz overgrowths，authigenic quartz and authigenic kaolinite，while the main cements formed after CO2 charging are dawsonite and ankerite.

1 State Key Laboratory for Mineral Deposit Research，Department of Earth Sciences， Nanjing University，Nanjing210093，Jiangsu 2 College of Earth Sciences，Jilin University，Changchun130061，Jilin

海拉尔盆地乌尔逊凹陷南屯组与松辽盆地孤店CO 2 气田泉头组发育大量含片钠铝石砂岩。通过偏光显微镜、扫描电镜、茜素红-S染色、X射线衍射、电子探针与INCA能谱分析等，对含片钠铝石砂岩的骨架碎屑组分、胶结物与自生矿物、成岩共生序列等岩石学特征进行了系统研究。研究表明，含片钠铝石砂岩的岩石类型为长石砂岩和岩屑长石砂岩，粒度以细粒、细—中粒为主，分选差—中等。砂岩中胶结物主要为次生加大石英、自生石英、片钠铝石、铁白云石和粘土矿物。其中，片钠铝石最高可达砂岩总体积的22％在砂岩中或以放射状、束状、菊花状、杂乱毛发状、毛球状、板状等集合体充填孔隙，或呈束状和板状交代长石和岩屑。电子探针与INCA能谱综合分析表明，片钠铝石主要由Na、Al、O、C等组成。在含片钠铝石砂岩中，成岩共生序列依次为粘土矿物包壳—次生加大石英、自生石英、自生高岭石—油气充注—CO 2 充注—片钠铝石—铁白云石。其中，CO 2 注入前形成的自生矿物组合主要为次生加大石英、自生石英和自生高岭石，CO 2 注入后形成的自生矿物组合主要为片钠铝石和铁白云石。

... 已报道的砂岩中CO₂充注后自生矿物组合可分为两种:片钠铝石+含铁碳酸盐矿物+其他碳酸盐矿物组合以及铁白云石+高岭石+自生石英组合(高玉巧等,2007) ...

2009

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李福来, 刘立, 杨会东, 等. 2009, 松辽盆地南部乾安油田青山口组含片钠铝石砂岩的成岩作用[J]. 吉林大学学报(地球科学版), 39(2): 217-224.

The Qingshankou Formation in the Qian’an oil field of the south Songliao basin contains abundant dawsonite-bearing sandstone. The clastic composition, cements, authigenic minerals, diagenetic paragenesis succession and fluid evolution are investigated through polarizer microscope, scanning electron microscope, alizarin red-staining, X-ray diffraction etc. The results shows that the sandstone is fine-grained and micro-grained, poorly to moderately sorted silt dawsonite-bearing arkoses and silty dawsonite-bearing lithic arkoses. The dominant cements and authigenic minerals include dawsonite, ankerite, calcite, secondary quartz oergrowths and authigenic clay mineral (kaolinite and illite ). Part of dawsonite occurs as radial, bundle and plate, and some are very special as large massive condensates. The paragenetic sequence are in the order of calcite-kaolinite, secondary quartz overgrowths-illite-dawsonite and ankerite. The authigenic minerals formed before CO 2 charging include multi-stages of calcite assemblages, kaolinite and secondary quartz overgrowths assemblages. While the main cements formed after CO 2 charging are dawsonite and ankerite. Fluid evolution are in a sequence of alkaline-acidic-the transition from acid to alkaline fluids and/or transition from meta-alkalescence-alkaline fluids.

松辽盆地南部乾安油田青山口组发育大量含片钠铝石砂岩。通过偏光显微镜、扫描电镜、茜素红-S染色和X-射线衍射分析等，对含片钠铝石砂岩的骨架碎屑成分、胶结物与自生矿物、成岩共生序列和流体演化等进行了系统研究。结果表明：松辽盆地南部乾安油田含片钠铝石砂岩的粒度为粉砂、微粒-细粒，分选中-好，岩石类型为微粒含片钠铝石长石砂岩、微粒含片钠铝石岩屑长石砂岩。胶结物与自生矿物主要为片钠铝石、铁白云石、方解石、次生加大石英、自生粘土矿物（高岭石及伊利石）。片钠铝石一部分以放射状、束状和板状等产出，另一部分呈凝块状大面积地连片出现，尤为特殊。成岩共生序列依次为方解石-自生高岭石、次生加大石英-伊利石-片钠铝石、铁白云石。CO 2 注入前形成的自生矿物组合主要为多期方解石组合，高岭石、次生加大石英组合；CO 2 注入之后形成了片钠铝石和铁白云石组合。流体演化过程为碱性流体环境-酸性流体环境-酸性流体向碱性流体过渡或偏碱性流体环境-碱性流体环境。

... 中国海拉尔盆地乌尔逊凹陷为片钠铝石+铁白云石组合(高玉巧等,2005,2008),而片钠铝石+晚期方解石组合则尚未见报道 ...

2006

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... 2 方解石胶结物的来源在对松辽盆地南部大部分地区含片钠铝石砂岩的岩石学特征研究中,方解石均被看作早于片钠铝石并连续形成的一种胶结物(李福来等,2009 ...

2000

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邵明礼, 门吉华, 魏志平. 2000. 松辽盆地南部二氧化碳成因类型及富集条件初探[J]. 大庆石油地质与开发, 19(4): 1-3.

从CO2分布特征入手,利用其天然气碳同位素图版分析了松辽盆地南部CO2成因类型;利用CO2百分含量及地层水HCO-3含量在平面上的变化,指明了孤店地区气源方向及CO2成因类型为无机成因碳酸盐矿物分解或与粘土反应而成;建立了孤店油气田侧向运移上生、下储的成藏模式及万金塔气藏垂向运移下生、上储的成藏模式.通过评价工作,找出了松辽盆地南部CO2平面分布规律及富集条件.

... 刘立等,2006) ...

... 刘立等,2006 ...

2008

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孙枢. 2008. CO₂地下封存的地质学问题及其对减缓气候变化的意义[J]. 中国基础科学, 3: 17-22.

... 该区CO₂大部分为幔源无机成因(邵明礼等,2000),并且为该区片钠铝石的形成提供主要的碳来源,该期方解石形成于CO₂充注之后,因此第2期方解石与CO₂的充注之间应具有一定联系 ...

1989

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1994

0.0

... 早期方解石的成因很多,如黏土矿物转化产生的Ca²⁺,可以形成碳酸盐胶结物(郑浚茂和庞明,1989) ...

2005

0.0

... Bachu et al ...

1993

0.0

... 在加拿大Weyburn油田CO₂注入工程开展后,检测目标内钙离子浓度的增加便已被证实是早期方解石溶蚀的产物(Emberley et al ...

... 另外,Emberley等(2005)通过计算机数值模拟,提出在CO₂注入后的较长地质时期内,硅酸盐矿物的溶蚀溶解对CO₂的地质存储具有很大贡献 ...

2005

0.0

... (Gunter et al ...

2006

0.0

... 其中片钠铝石(dawsonite),亦称碳钠铝石,是一种含水、含钠和铝的碳酸盐矿物,属斜方晶系,其化学式为(NaAlCO₃(OH)₂),主要化学成分为Na₂O、Al₂O₃、CO₂和H₂O,晶体结构为Na和Al呈Na-O₄(OH)₂及Al-O₂(OH)₄的畸形八面体(Moore et al ...

... Moore J,2005 ...

2004

0.0

... 热力学分析已证实方解石可作为钙长石向片钠铝石转化的产物之一(Ryzhenko,2006),因此,本次研究应用阴极发光系统着重对方解石的期次进行观察,力图为CO₂-水-岩反应产物类型的确定提供新的地质学证据 ...

2005

0.0

... 数值模拟与地质观察表明,片钠铝石、菱铁矿与铁白云石3种碳酸盐矿物均可为CO₂注入后的产物,并且对CO₂的捕获是有效的(Xu et al ...

2001

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... ,2004,2005 ...

2006

0.0