川东北下三叠统飞仙关组鲕粒滩白云岩同位素地球化学特征*
强子同, 曾德铭, 王兴志, 吴仕玖
西南石油大学资源与环境学院,四川成都 610500

第一作者简介 强子同,男,1937年生,教授,从事沉积岩教学工作。20世纪70年代研究大安寨组石灰岩的“成岩作用”与“成岩圈闭”。1983年后从事二叠系长兴组生物礁及其白云石化研究。20世纪90年代开展“激光显微取样的C、O同位素分析”研究,之后兴趣转移到鄂尔多斯盆地奥陶系马家沟组热液白云岩的研究工作上。上述研究的有关文章分别发表在“地球化学”、“沉积学报”等刊物。E-mail:John-ba@126.com

摘要

川东北地区下三叠统飞仙关组为浅海碳酸盐岩夹泥页岩与蒸发岩序列,而在碳酸盐岩台地边缘通常发育一些白云石化的鲕粒滩。这些鲕粒滩白云岩储集层是川东北地区主要的产气层,一些学者认为该套白云岩为大气淡水与海水的混合水白云石化成因,另外一些学者将其视为回流—渗透白云石化成因。飞仙关组鲕粒滩白云岩稳定同位素氧值一般为 -6.73‰~-3.65‰( PDB),平均值为 -4.89‰( PDB)(罗家寨地区为 -10.81‰( PDB)),稳定同位素碳值一般为 +0.57‰~+3.00‰( PDB)。对基质和孔洞中充填的鞍状白云石和亮晶白云石胶结物而言,稳定同位素 87Sr/86Sr值为 0.70735~0.70800。这些有关鲕粒滩白云岩的数据表明白云石化作用是在埋藏条件下进行的。在测定流体包裹体的均一化温度后,计算出白云石化流体稳定同位素氧成分(δ18O白云石 -δ18O =[ 3.2×106 T -2] -1.5,来自 Friedman O’Neil( 1977)),其平均值约为 +4‰( SMOW)。根据流体稳定同位素氧、碳成分与海水蒸发时流体盐度的正相关性,计算出流体δ D平均值约为 +25‰( SMOW)。流体包裹体盐度测定表明,白云石化流体是一种超盐度卤水,其盐度是海水的数倍,白云石化的温度为 90~130,。由于下三叠统鲕粒滩白云岩的稳定同位素氧和碳成分与上二叠统生物礁白云岩的稳定同位素氧和碳成分类似,因此,它们的白云石化流体很可能是同一来源。然而,这一结论还有待于进一步研究。

关键词: 碳酸盐岩台地; 埋藏白云石化; 稳定同位素; 三叠系
中图分类号:P597+.2 文献标志码:文章编号:1671-1505 (2012) 01-0013-08 文章编号:1671-1505(2012)01-0013-08
Isotopic geochemical characteristics of oolitic bank dolostones in the Lower Triassic Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Province
Qiang Zitong, Zeng Deming, Wang Xingzhi, Wu Shijiu
Resources and Environment Institute,Southwest Petroleum University,Chengdu 610500,Sichuan

About the first author Qiang Zitong,born in 1937,is a professor of Southwest Petroleum University,and is engaged in teaching of sedimentary geology.E-mail: John-ba@126.com.

Abstract

A shallow marine carbonate rock sequence with shale and evaporate developed in the Lower Triassic Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Province.The edge of carbonate platform commonly developed some oolitic banks,which are dolomitized.The Feixianguan Formation which are formed by oolitic bank dolostone is the most important gas reservoir in northeastern Sichuan Province. Some researchers considered them as the origin of mixing for fresh water and sea water,the others make up them into model for dolomitization by seepage-reflux.The Feixianguan oolitic bank dolostone included stable isotopic oxygen composition of -6.73‰~-3.65‰(PDB)(-10.81‰ in Luojiazhai area),the average is -4.89‰(PDB),stable isotopic carbon composition of +0.57‰~+3.00‰(PDB),for matrix and vug-filling saddle dolomite and bright dolomite cement,stable isotopic strontium composition of 0.70735~0.70800 for87Sr/86Sr rate.These data about oolitic bank dolostone indicate that the dolomitization was formed in the buried condition.After measuring fluid inclusion homogenization temperature,dolomitization temperature and isotopic oxygen of dolomite are known,and then the isotopic oxygen composition of dolomitizing fluid can be calculated(δ18Odol-δ18Owater=[3.2×106 T-2]-1.5,from Friedman and O’Neil (1977)). The average is about +4‰ (SMOW).According to the positive covariance between fluid isotopic oxygen and carbon composition and fluid salinity during evaporation of seawater,fluid δD can be calculated.It is about +25‰(SMOW).The measurement of fluid inclusion salinity suggest that dolomitizing fluid is a brines,which is about several times of seawater.Dolomitizing temperature changes from 90 ℃ to 130 ℃.As far as our knowledge goes,stable isotopic O and C composition of the Lower Triassic oolitic bank dolostone is similar to these of the uppermost Permian reef dolostone.Therefore,it is possible that their dolomitizing fluids are identified source.However,the reason for this conclusion needs to be perfected in the future.

Key words: carbonate rock platform; buried dolomitization; stable isotopes; Triassic

川东北地区下三叠统飞仙关组为浅海碳酸盐岩台地沉积。在陆表海台地上沉积了一套浅海碳酸盐沉积物, 间夹蒸发盐层(图 1), 在台地边缘地带通常有鲕粒滩发育。这些鲕粒滩堆积形成的鲕粒石灰岩在不同程度上发育有白云石化作用, 并形成鲕粒滩白云岩, 它们是该地区重要的油气储集层。

图1 研究区地理位置及下三叠统飞仙关组岩性示意图Fig.1 Location of study area and lithologic column of the Lower Triassic Feixianguan Formation

由于局限台地地区发育蒸发盐夹层, 一些研究者很自然地把鲕粒滩白云岩看成是蒸发— 回流白云石化作用的结果。另一些研究者基于这些鲕粒滩靠近开阔海海槽, 认为鲕粒灰岩的白云石化作用与淡水— 海水混合白云石化机理有关。还有一些研究者基于该白云岩的岩石学和地球化学特征, 认为这些鲕粒滩白云岩是埋藏白云石化成因(孟祥霞, 2003; 魏国齐等, 2005; 杨威等, 2007; 王一等, 2009)。文中主要讨论飞仙关组鲕粒滩白云岩和鲕粒灰岩白云石化作用交代流体的同位素地球化学特征及其来源。

1 鲕粒滩白云岩稳定同位素氧和碳值

飞仙关组鲕粒滩白云岩的稳定同位素氧和碳的资料表示在图2中。从图2中看出, 鲕粒滩白云岩的稳定同位素氧值为-6.73‰ ~-3.65‰ (PDB), 平均值约为-4.89‰ (PDB)。稳定同位素碳值约为+0.75‰ ~+2.37‰ (PDB), 平均值约为+1.57‰ (PDB)。罗家寨地区飞仙关组鲕粒滩白云岩稳定同位素氧值为-11.45‰ ~-6.95‰ (PDB), 平均值为-10.81‰ (PDB)。稳定同位素碳值为+0.57‰ ~+3.00‰ (PDB), 平均值为+1.78‰ 。

图2 川东北地区下三叠统飞仙关组鲕粒滩白云岩和三叠纪海水的稳定同位素氧、碳分布Fig.2 Distribution of stable isotopes O and C for the Triassic seawater and oolitic bank dolostone in northeastern Sichuan Province

要正确地了解鲕粒滩白云岩的稳定同位素氧和碳值在白云石化作用中的成因含义, 还需要把它们与海水的稳定同位素氧和碳值进行对比, 因为海水的稳定同位素氧和碳值是白云岩成因解释的基础。地质历史中海水的稳定同位素氧和碳值是有变化的, 这种变化是由于全球性造山运动引起的一级序海平面变化和一级序全球性气候变化造成的(Veizer et al., 1999), 但是各地质时期海水的稳定同位素氧和碳值相对来说是稳定的。地质历史中海水的稳定同位素氧和碳值一般不能直接测定, 但是可以通过测定变化最小(成岩作用变化最少)的无脊椎动物化石和海洋胶结物的稳定同位素氧和碳值来估算当时海水稳定同位素氧和碳值。海洋无脊椎动物是从海水中吸取CaCO3的, 海洋胶结物是从海水中直接沉淀的, 它们在某种程度上能反映海水的稳定同位素氧和碳值。然而, 海水胶结物的沉淀是一种化学作用, 无脊椎动物的生长是一种生物化学作用, 这两种作用均会造成稳定同位素氧和碳值的分馏, 这样, 测定的相应的地质时代海水的稳定同位素氧和碳值只是一个近似值, 并且有一个变化范围, 而不是一个具体的数值。三叠纪海水的稳定同位素氧值为-0.8‰ ~-0.5‰ (PDB), 碳值为+2.8‰ ~+3.1‰ (PDB)(Allan and Wiggins, 1993)(图 2)。

图2中飞仙关组鲕粒滩白云岩的稳定同位素氧值比三叠纪海水偏负2.85‰ ~5.93‰ , 罗家寨鲕粒滩白云岩稳定同位素氧值比三叠纪海水更偏负。飞仙关组鲕粒滩白云岩稳定同位素氧值比当时的海水偏负的原因应该是温度效应。因为在埋藏环境中当地层水温度随着埋藏作用深度的增加而增加时, 由于“ 热的同位素分馏作用” , 相对偏重的18O进入到流体中, 相对偏轻的16O进入到交代的白云石晶体格中, 使得埋藏条件下形成的鲕粒滩白云岩有比海水要偏负的 δ 18O 值。这就是为什么比海水偏负的 δ 18O 值白云岩具有埋藏白云岩的特征的原因。大气淡水的介入, 海水和大气水混合, 近地表条件下混合水白云岩也可以比海水有相对偏负的稳定同位素氧值。然而, 从同位素分馏作用原理来看, 混合水白云石的δ 13C和 δ 18O 值变化较大, δ 13C值和 δ 18O 值变化应当呈线性正相关分布(Allan and Wiggins, 1993; Meyers et al., 1997)。从图2中看出, 飞仙关组鲕粒滩白云岩的δ 13C和 δ 18O 值缺乏这种正的相关性。同时, 研究区的蒸发盐夹层表明, 飞仙关组沉积时期处于干燥气候条件下, 台地碳酸盐沉积缺乏大气淡水的介入。另外鞍状白云石中均一化温度大于50 ℃。上述这些特征表明, 飞仙关组鲕粒滩白云岩有比海水偏负的 δ 18O 值的原因不可能是淡水效应, 应当是由于温度效应, 即热的同位素分馏作用引起的。这就表明, 飞仙关组鲕粒滩白云岩是在埋藏条件下形成的, 交代流体是沉积盆地中的地层水。

图3 川东北飞仙关组鲕粒滩白云岩87Sr/86Sr比值Fig.3 87Sr/86Sr value of oolitic bank dolostone of the Feixianguan Formation in northeastern Sichuan Province

飞仙关组鲕粒滩白云岩稳定同位素碳值变化范围为+0.75‰ ~+2.37‰ (PDB)。三叠纪海水稳定同位素碳值变化范围为+2.8‰ ~+3.1‰ (PDB)。从图2中看出, 飞仙关组鲕粒滩白云岩的δ 13C值比海水的δ 13C值略为偏负。一些研究者认为, 白云岩中碳同位素来自石灰岩母岩的无机碳、细菌和有机质破坏的有机碳以及其他碳(Allan and Wiggins, 1993; Davies and Smith jr, 2006), 这说明飞仙关组鲕粒滩白云岩发生白云石化作用时有有机碳的介入。有机碳的产生是沉积物中有机质埋藏时热作用的产物, 这从另一个角度说明白云石化作用是在埋藏条件下发生的, 交代流体是地层水。

2 鲕粒滩白云岩稳定同位素锶

鲕粒滩白云岩稳定同位素锶的分析资料表示在 图3中。从图3中可以看出, 白云岩87Sr/86Sr值是有变化的, 其变化范围约为0.70735~0.70800。图3-A中早三叠世海水的87Sr/86Sr值约为0.7071~0.7078, 平均值为0.7075(Burke et al., 1982), 而研究区大部分样品投影在三叠纪海水中或附近。把这些资料投影在图3-B中, 早三叠世海水的87Sr/86Sr值约为0.7072~0.7079, 平均值为0.7075(Veizer et al., 1999), 研究区的大部分样品也投影在海水的分布范围内, 个别样品投影在海水之上。这一结果与一些研究者测定的飞仙关组沉积时期海水的87Sr/86Sr 值大致一致(黄思静等, 2008)。怎么解释这种现象?

从白云岩碳、氧同位素分析知道白云石化作用发生于埋藏条件下。因此交代流体既可以是来自上覆侏罗系— 白垩系的地层水, 也可以是三叠系残余海水, 或者三叠系之下的二叠系地层水。

区域地质资料表明, 三叠纪之后四川盆地已经从海相碳酸盐沉积演化到陆相硅质碎屑沉积阶段, 如果白云石化流体来自上覆的侏罗系— 白垩系的硅质碎屑沉积物或岩石中, 那么, 通过硅质碎屑物质的这些地层水必然会富含放射性锶(87Sr), 当白云石化作用发生时, 放射性锶(87Sr)就会进入到白云岩中, 白云岩就应该具有比三叠纪海水87Sr/86Sr 值要高的87Sr/86Sr值。这与鲕粒滩白云岩大部分样品的87Sr/86Sr值与三叠纪海水87Sr/86Sr值类似的事实不相符合。因此, 交代流体中的地层水不会是来自三叠系之上的地层水。

大部分样品投影在海水分布范围内, 表明白云石化作用的流体来自三叠纪海水(Burke et al., 1982; Veizer et al., 1999)。这一结果代表两种含义:近地表条件下渗透— 回流的蒸发海水卤水和埋藏条件下保存三叠纪海水的地层水。若把白云石化作用看成是渗透— 回流白云石化作用, 那么白云石化流体是三叠纪蒸发卤水。若把白云石化作用看作是在埋藏条件下发生的, 那么白云石化作用流体是三叠系残余的海水。这是基于Burke等(1982)和Veizer等(1999)的资料作出的解释。

然而, 从图3中(Burke et al., 1982; Veizer et al., 1999)可以看出, 交代流体的87Sr/86Sr值也与二叠纪长兴期海水相当, 那么交代流体既可以是三叠纪海水, 同时也可以是二叠纪长兴期海水。该地区二叠系— 三叠系是连续海相碳酸盐岩沉积。如果认为白云石化作用是在埋藏条件下发生的, 那么白云石化流体很有可能是二叠系— 三叠系残留的海水。该地区长兴组生物礁白云岩和飞仙关组鲕粒滩白云岩碳和氧稳定同位素的类似性为这一可能性提供了一些依据(见后文)。

3 交代流体氧同位素δ 18O(SMOW)和δ D(SMOW)值的测定

白云石化作用时, 交代流体的 δ18O值是白云石 δ18O白云石值和白云石沉淀(或交代)时K氏温度(T)的函数(Friedman and O’Neil, 1977)。它们的关系可以用下列方程来表示:

δ18O白云石- δ18O=[3.2× 106T-2]-1.5

然而, 均一化温度是从充填在次生孔隙中的白云石胶结物或鞍装白云石中测定的。它们是否能代表基质白云石形成时的温度呢?基质白云石和白云石胶结物(包括鞍状白云石)是埋藏条件下白云石化作用的两个产物:一个是交代石灰岩, 另一个是次生孔隙中充填的沉淀物。白云石化作用的研究者认为:“ 当白云石化作用的流体在提高温度的条件下交代石灰岩时, 裂缝和次生孔隙中的白云石胶结物是与交代灰岩同时形成的” (Montanez and Read, 1992); “ 交代的基质白云石和鞍状白云石是接近准同时从同样一个流体和同样环境状态下形成的” (Davies and Smith jr, 2006)。因此, 白云石胶结物的均一化温度能够代表交代石灰岩基质的交代流体的温度。

白云石的 δ18O白云石、交代流体的 δ18O和交代时的T(t)这3个参数之间的关系反映在图4中。交代时的温度(T)可以在测定包裹体均一化温度中获取, δ 18O白云石 值可以测定, 这样就可以确定白云石化作用时交代流体的 δ18O值(SMOW)。从图4中看出, 飞仙关组鲕粒灰岩发生白云石化作用时, 交代流体的 δ18O值约为+3.0‰ ~+5.1‰ (SMOW), 其平均值约为+4‰ (SMOW), 换算为PDB标准为-26.15‰ ~-24.98‰ 。很明显白云石化交代流体的 δ 18O 值比近地表条件下三叠纪海水的 δ 18O 值偏正, 这正是温度效应, 即热作用分馏的结果, 也就是说埋藏环境中温度较高条件下白云石化作用时, 相对较多的18O 进入交代流体中, 相对较多的16O进入到白云石中。

图4 下三叠统飞仙关组基质白云石和孔洞中充填的鞍状白云石的 δ 18O 值与温度的关系Fig.4 Crossplots of fluid-inclusion homogenization temperature(T) with oxgen isotope δ 18O signature for matrix-replacive and void-filling saddle dolomite in the Lower Triassic Feixianguan Formation

海水的蒸发作用会使相对较轻的稳定同位素水蒸发, 相对较重的稳定同位素水留在海水中。这就会造成蒸发海水除了盐度增加外, 还会比海水有相对偏重的稳定同位素 δ 18O 和δ D值(Allan and Wiggins, 1993)。Craig(1966)在研究赤道附近红海海水的蒸发作用时, 就已经注意到这种地球化学的自然蒸发效应。他认为, 蒸发作用进行时, 海水的盐度增加与海水的 δ 18O 和δ D值呈线性的正相关性(图 5)。

图5 海水蒸发作用中由于 H216O的失去导致红海水的盐度与 δ 18O 和δ D呈正相关性(据Craig, 1966)Fig.5 Positive relationship of salinity and δ 18O and δ D in evaporative seawater of Red Sea(after Craig, 1966)

飞仙关组鲕粒滩白云岩交代流体的 δ 18O 的平均值为+4‰ (SMOW)。基于Craig(1966)的资料, 飞仙关组鲕粒灰岩白云石化流体的δ D值大约为+25(SMOW)(图 5)。这些来自飞仙关组之下的地层水是否遭受到大气水影响?从图6中看出, 它们没有受到大气水影响, 投影在潮湿气候(H.H)下的蒸发海水内。流体的 δ 18O 值和δ D值比海水偏正是由于蒸发效应引起的同位素分馏作用造成的。从同位素地球化学原理上讲, 海水蒸发作用产生的海水盐度变化和 δ 18O 值及δ D值呈正相关性这一关系绝对不会因为地质时期不同而发生变化, 所以该值有一定的可信性。然而地层流体经历过成岩作用, 会使该值复杂化。

图6 蒸发作用下海水和大气水同位素成分轨迹图Fig.6 Isotope composition tracks for seawater and high-latitude meteoric water in evaporative seawater

上述资料表明, 交代飞仙关组鲕粒灰岩的白云石化流体的 δ 18O 值约为+4‰ , 变化于+3.0‰ ~+5.1‰ (SMOW)。δ D值约为+25‰ (SMOW), 交代时的温度为110 ℃(90~130 ℃), 盐度大于海水的数倍(冷冻法), 是一种超盐度卤水。

4 白云石化交代流体的来源

飞仙关组鲕粒滩白云岩稳定同位素碳、氧和锶资料已经显示出, 鲕粒灰岩是在埋藏环境中被交代的, 交代流体来自三叠系之下深部地层。在川东地区, 上二叠统长兴组生物礁有时也发生白云石化作用形成礁白云岩。交代二叠系长兴组生物礁的白云石化作用流体与交代下三叠统飞仙关组鲕粒灰岩的白云石化作用的流体有什么关系?是否是同源流体?从图4中看出, 交代下三叠统飞仙关组鲕粒灰岩的流体与交代上二叠统长兴组生物礁灰岩的流体有类似的 δ 18O 的特征, 鲕粒滩白云岩交代流体 δ18O为+3‰ ~+5.1‰ (SMOW), 平均值为+4.71‰ 。礁白云岩交代流体 δ18O值为+7.86‰ (SMOW), 它们的平均值相差并不大。川东地区礁白云岩交代流体的 δ 18O 值略比鲕粒滩白云岩交代流体的 δ 18O 值偏正一些。

图7中看出, 川东北地区飞仙关组白云岩与该地区长兴组生物礁白云岩的 δ 18O 值和δ 13C值有类似分布特征。这表明飞仙关组鲕粒灰岩的白云石化作用和长兴组生物礁白云石化作用很有可能是同源流体(图 8), 但该结论有待于进一步研究。

图7 川东北地区飞仙关组白云岩与长兴组生物礁白云岩的 δ 18O 和δ 13C值的分布Fig.7 Distribution of stable isotope δ 18O and δ 13C of dolostones from the Feixianguan Formation and reef dolostones from the Changxing Formation in northeastern Sichuan Province

图8 川东北地区飞仙关组鲕粒滩白云石化作用的流体来源示意图Fig.8 Sketch map showing source of dolomitizing fluids for the Lower Feixianguan oolitic bank dolostone in northeastern Sichuan Province

5 结论

飞仙关组鲕粒滩白云岩的氧和碳稳定同位素地球化学特征表明白云石化作用是在埋藏条件下发生的, 交代流体是地层水。稳定同位素锶地球化学特征表明, 白云石化作用不但是在埋藏条件下进行的, 而且交代流体是来自三叠系之下的深部地层水。包裹体的均一化温度表明交代时温度为90~130 ℃, 盐度为海水的数倍, 是一个高盐度的地层卤水。交代流体的 δ 18O 值为+1.5‰ ~+6.5‰ (SMOW)。根据飞仙关组鲕粒滩白云岩的 δ 18O 和 δ 13C与该地区长兴组生物礁的 δ 18O 和δ 13C对比, 以及计算的流体的 δ 18O 值变化, 表明两者的交代流体有可能来自同一源区。

作者声明没有竞争性利益冲突.

作者声明没有竞争性利益冲突.

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