通讯作者简介 林春明,男,1964年生,南京大学教授、博士生导师,主要从事沉积学和石油地质学研究。E-mail:cmlin@nju.edu.cn。
第一作者简介 王兵杰,女,1988年生,南京大学硕士研究生,主要从事沉积学与石油地质学研究。E-mail:dolomite88@126.com。
渤海湾盆地塘沽地区古近系沙河街组三段沉积早期为半封闭的湖湾沉积环境,底部发育一套白云岩储集层,其产出受区域内北东向古潜山基底断裂控制,沿古潜山两侧发育,分布面积较大,累计厚度可达 100多米。系统的岩石学、矿物学和地球化学特征研究表明,该套白云岩常与泥岩互层产出,白云石主要为铁白云石和含铁白云石,普通显微镜下呈微晶状,扫描电镜下可见菱面体状晶型; X射线衍射分析表明其形成于准同生期,是快速结晶的产物;碳氧同位素分析及稀土元素分析显示,这类微晶白云岩形成于较为封闭的高盐度蒸发环境中,具统一的流体来源和相同成因机理。基于上述研究成果,认为塘沽地区沙河街组三段微晶白云岩的形成主要经历了准同生期回流渗透作用和成岩期埋藏环境下类质同象交代作用两个阶段。
About the corresponding author Lin Chunming,born in 1964,is a professor of Nanjing University,and is mainly engaged in sedimentology and petroleum geology.E-mail: cmlin@nju.edu.cn.
About the first author Wang Bingjie,born in 1988,is a master candidate of Nanjing University. She is mainly engaged in sedimentology and petroleum geology.E-mail: dolomite88@126.com.
The Member 3 of Paleogene Shahejie Formation,in the Tanggu area of Huanghua Depression,Bohai Bay Basin,was formed in semi-enclosed lake bay environment,with one set of dolostone reservoir developed at its bottom.The dolostone,with a cumulative thickness up to 100 meters,was mainly distributed along the sides of a buried hill as controlled by a NE trending basement fault.Generally,it was interbedded with mudstone in this area.Petrological,mineralogical and geochemical characteristics were studied,which shows:(1)The dolomite minerals are mainly ankerite and ferruginous dolomite,which are micrites under an optical microscope while rhombohedral crystals under a scanning electron microscope(SEM).(2)X-ray diffraction analysis indicates that this kind of micritic dolostone was formed during the penecontemporaneous period,and is the product of rapid crystallization.(3)The analytical result of the carbon and oxygen isotopes and the rare earth elements shows that it was formed in a relatively closed and high salinity evaporitic environment,and owns an unified fluid source and the same genetic mechanism.Based on the above analyses,the author holds the view that the micritic dolostone experienced two stages,namely the seepage-reflux dolomitization during penecontemporaneous period and the isomorphous replacement during burial diagenesis period.
目前世界上近60%的油气都储存在碳酸盐岩中, 其中白云岩在碳酸盐岩储集层中占50%, 北美地区比例可达80%(Zenger et al., 1980), 因此, 白云岩是碳酸盐岩油气勘探的重要对象(顾家裕, 2000)。与海相白云岩相比, 湖相白云岩在地质历史中分布较少, 人们对其重视和研究的程度远不如海相白云岩。近年来, 中国在泌阳凹陷古近系(孙尚如, 2004)、新疆三塘湖盆地二叠系(李红等, 2007)、辽东湾盆地古近系(戴朝成等, 2008)、松辽盆地白垩系(王国栋等, 2008)和渤海湾盆地歧口凹陷古近系(廖静等, 2008)等地层中都发现了湖相白云岩。这些湖相白云岩形成环境及成因各不相同, 不同学者对其特征及形成机理进行了研究, 并相应提出了适合于其研究区的白云岩成因模式, 特别是对微生物成因白云岩(雷川等, 2012)及热水沉积成因白云岩(戴朝成等, 2008; 李红等, 2012)做了较多有意义的工作, 对中国湖相白云岩有了进一步的认识。文中通过岩心观察和描述、薄片和染色薄片鉴定、X射线衍射和电子探针分析、扫描电镜观察、碳氧同位素和稀土元素测试等手段, 对渤海湾盆地塘沽地区古近系沙河街组三段(文中简称“ 沙三段” )湖相白云岩的岩石学、矿物学和地球化学特征等进行了较为系统的研究, 并对其成因进行了初步探讨。
塘沽地区位于渤海湾盆地黄骅坳陷西北部, 位于夹在北塘、歧口、板桥3大生油凹陷之间的中央隆起上, 其南侧为海河断层, 北侧为塘北断层, 为由这2个断层所夹持的1个地垒构造(图 1)。在海河断层上升盘, 存在1个奥陶系背斜圈闭, 轴向北东向, 为一个埋深浅、圈闭面积大的古潜山。
塘沽地区古生界主要为奥陶系灰岩, 中生界为一套红色砂泥岩互层, 新生界自下而上发育了古近系沙河街组和东营组、新近系明化镇组和馆陶组以及第四系平原组, 沙河街组可进一步分为3段, 自下而上分别为沙一段、沙二段和沙三段, 其中沙三段为本次研究的目的层段。按照地层旋回性及含油气性特征, 又可将沙三段自下而上划分为5个油层组, 分别为沙35、沙34、沙33、沙32和沙31油层组。本次研究的白云岩主要分布在沙35油层组中, 该油层组下部发育深灰色泥岩与砂质泥岩, 上部为白云质泥岩和泥质白云岩。受背斜地貌影响, 沙35油层组白云岩沿古潜山两侧分布, 最大沉积厚度可达100多米。
沙35油层组白云岩常与泥岩呈韵律性互层, 其产状主要有灰白色白云岩与灰褐色泥岩不等厚互层(图 2-a)、灰白色白云岩夹薄层灰褐色泥岩(图 2-b)和灰白色白云岩与深灰色泥岩等厚薄互层(图 2-c)3种类型。薄片观察发现, 白云岩主要由微晶白云石构成(图 2-d), 有时微晶白云石与泥质组分互成纹层(图 2-e), 其中白云岩纹层厚0.1~0.3 mm, 泥质纹层厚0.05~0.1 mm。
显微镜下白云石颗粒晶形不可辨, 扫描电镜下可见部分白云石呈半自形— 自形的菱面体状(图 2-f)。对较纯白云岩样品进行了电子探针微区化学成分分析, 共打点26个(表 1), 发现样品的主要化学成分为CaO和MgO, 其次为FeO, 其他均为微量成分。因电子探针对轻元素的数据采集不到, 故成分分析中总量不足100%的部分应是CO2的含量。CaO、MgO及FeO形成白云石, 根据矿物学规定(王璞等, 1987), 当FeO含量大于MgO时, 为铁白云石, 而当FeO含量小于MgO时, 为含铁白云石, 故研究区白云石主要为铁白云石和含铁白云石, 铁白云石中FeO含量为12.564%~16.329%, 含铁白云石中FeO含量为6.205%~8.011%。用铁氰化钾和茜素红对薄片进行染色, 铁白云石及含铁白云石呈蓝色(图 3-a), 未染色部分为正常不含铁的白云石。
薄片观察及X射线衍射分析表明, 白云岩中主要矿物组分除铁白云石、含铁白云石外, 还含有较多黏土矿物及方沸石(图 3-b), 其中黏土矿物主要为伊蒙混层和伊利石, 还含有少量绿泥石及高岭石, 方沸石多呈微晶粒状, 通常与泥质组分互成纹层(图 3-c), 也有少量为粉晶粒状, 且多充填在裂缝中, 粒间可含油(图 3-d), 推测这些方沸石为碱性环境中化学沉积或胶体转变而成的产物(周建民等, 1995); 次要矿物包括陆源碎屑、黄铁矿(图 3-e)、重晶石(图 3-f)、方解石、菱铁矿和锐钛矿等。黄铁矿在研究区内较为普遍, 其形成于同生期及准同生期, 为还原条件下有厌氧细菌作用、介质pH值达9以上的环境的产物(田景春等, 2000)。
此外, 在T39-3井的3831.72 m、3829.74 m及3828.56 m深度处还发现大量介形虫生物壳体(图 3-g, 3-h, 3-j), 多为单瓣壳, 破碎较严重。这种壳体的分离和破碎现象可由水动力条件所致, 即水动力强、冲刷严重, 则壳体容易分离和破碎, 此外, 压实作用、沉积速率及化学溶蚀因素等也可影响到壳体的保存状态(刘传联等, 1998), 因此, 难以单用介形虫壳体的破碎程度来准确推测其生存的环境条件。
研究区泥岩呈灰褐色或深灰色, 色调不及深湖相泥岩的颜色深, 表明其深湖环境的可能性较小, 而普遍发育的黄铁矿显示, 该环境具备相对还原的水体条件, 因此, 推测塘沽地区沙三段白云岩形成于水体流通不畅、缺氧的浅水湖湾环境中。湖湾的形成是由于研究区奥陶系古潜山的生长形成了水下隆起, 水下隆起的遮挡作用使湖泊近岸地区形成了半封闭的湖湾地带。
通过X射线衍射方法对白云岩中微晶白云石晶体结构的有序度进行了详细研究, 并确定了白云石晶格中CaCO3的摩尔含量。有序度是通过白云石晶体的(015)和(110)两个衍射峰的面积比I(015)/I(110)近似地反映, CaCO3摩尔含量(
将研究区白云石的有序度和CaCO3摩尔含量与中国其他地区不同成因的湖相或海相白云岩中白云石进行对比(表 3), 发现海相白云岩中的白云石有序度普遍较高, 在0.60~1.10之间, 而湖相白云岩中的白云石有序度较低, 且变化范围大。研究区白云石有序度较低, 仅高于东营凹陷湖相微晶白云石和辽东湾盆地泥晶白云石, 而其CaCO3摩尔含量除低于歧口凹陷泥晶白云石外, 均比其他盆地含量高, 这种低有序度和高CaCO3摩尔含量的特征, 表明研究区白云石形成于成核结晶速度较快、相对不稳定的准同生成岩环境(何莹等, 2006)。这种环境下, 成岩流体的金属阳离子丰度较高, Mg2+置换Ca2+的速度较快, 在离子表面上来不及进行有规律的排列, 从而成为白云石矿物有序度较低的白云岩。
白云岩的碳氧同位素组成可用来分析湖盆是开放性还是封闭性环境, 定量恢复沉积环境的古盐度和古温度以及研究白云岩的形成机理。通过对研究区16块微晶白云岩样品碳氧同位素的测定(表 4), 得出研究区碳氧同位素具有以下特征:
1)该区绝大部分白云岩的 δ 13C值分布在3.2‰ ~8.7‰ (PDB)之间, δ 18O值分布在-7.0‰ ~-3.3‰ (PDB)之间。一般情况下, 海水成岩环境中形成的白云岩 δ 13C为低正值或接近于零的负值, 而 δ 18O 值也接近于零(Veizer and Compston, 1974); 混合水成岩环境中形成的白云岩则具有较低的 δ 18O 和δ 13C值, δ 18O值通常在-9.0‰ ~-5.5‰ 之间变化, δ 13C值在-3.5‰ ~5.5‰ 之间变化(Badiozamani, 1973); 大气淡水贫δ 18O、富δ 13C, 因此, 大气淡水成岩环境中形成的白云岩 δ 18O、δ 13C值均向高负值滑移(叶德胜, 1993); 深埋藏环境中, δ 13C随埋深加大变化不大, 多为接近于零的正值, 而由于温度和压力增高 δ 18O 值会随埋深加大而减小, 分布范围较大, 反映了成岩作用的综合性和复杂性(金振奎和冯增昭, 1993; 顾家裕, 2000; 张霞等, 2009); 热液作用改造的白云石, 其 δ 18O 和δ 13C值更偏负, δ 13C值的变化范围比较大(-17.0‰ ~6.0‰ ), 但大部分在-3.0‰ ~5.0‰ 之间变化, δ 18O值通常在-18.0‰ ~-2.5‰ 之间变化, 多数分布在-10.0‰ ~-5.0‰ 之间, 相对比较负的 δ 18O 值与氧同位素热分馏有关(陈代钊, 2008)。
研究区白云岩δ 13C值相对上述模式有所偏高, 前人研究认为白云岩中δ 13C富集与生物埋藏速率较快(Schoelle and Arthur, 1980)和湖水盐度较高(张晓宝等, 2000)有关, 结合塘沽地区沙三段沉积环境, 推测该区这种δ 13C富集现象主要与湖水盐度较高有关。同时, 研究区白云岩相对较高的δ 13C和 δ 18O 值与准同生回流渗透白云岩特征(郑剑锋等, 2010)相似。
2)根据前人研究成果, 在开放型淡水湖泊中, 湖水停留时间短, δ 18O和δ 13C值之间无明显的相关性; 而在封闭型咸水湖环境中, 湖盆水体性质稳定, 湖相碳酸盐岩的 δ 18O 和δ 13C值之间呈明显的同步相关变化, 封闭性越强, 相关系数越大(Talbot, 1990; Li and Ku, 1997), 一般封闭性湖泊中的相关系数大于0.70(刘传联等, 2001)。现代湖泊中碳酸盐岩碳氧同位素研究发现, 开放型淡水湖泊的碳氧同位素投点多落在第三象限, 如瑞士Greifensee湖、美国Henderson湖和以色列Huleh湖(Talbot, 1990), 封闭性湖泊的碳氧同位素投点多落在第一、二象限, 如北美Great Salt Lake、非洲的Turkana、Natron-Magadi湖(Kelts, 1988)。研究区碳氧同位素的相关系数为0.71, 表明两者具相关性, 投点落在第二象限(图 4), 推测塘沽地区沙三段沉积时期湖盆水体具有一定封闭性, 但其相关性相对较弱, 反映了碳氧同位素的变化不是单一因素影响的结果。
3)δ 18O和δ 13C值都与盐度有关, 其变化趋势都是盐度越高, δ 值越高(林春明等, 2002)。Keith和Weber(1964)提出利用Z值区分海陆相环境, 当Z值大于120时为海相; Z值小于120时为陆相。Z值计算公式为:
Z=2.048× (
利用Z值公式计算得出, 研究区Z值均大于120。利用盐度公式S=δ 18OPDB+21.2/0.61计算得出, 研究区平均盐度为29.7‰ , 为咸水湖。这种高盐度的特征主要由两方面原因所致:一方面, 沙三段沉积时古气候较为炎热, 且湖盆水体较为封闭, 蒸发作用强烈, 导致湖水的输入量小于蒸发量; 另一方面, 推测研究区沙三段沉积时曾遭受过海水入侵的影响, 高盐度海水的入侵使湖泊水体含盐度增大, 研究区Sr/Ba值大于1(表5)也可说明这一点。
4)Keith和Weber(1964)提出, 利用氧同位素值还可以计算白云岩形成的环境温度, 其具体关系式为T=13.85-4.54×
湖相碳酸盐岩的稀土元素分布特征可以反映陆地古湖泊水体的水文地球化学状态和演变过程(伊海生等, 2008)。文中根据塘沽地区湖相白云岩REE的分布特点, 分析白云岩的成岩环境。
1)稀土元素总量。根据孙大鹏等(1994)对中国几大盐湖卤水及其沉积物中稀土元素含量的测定, 发现稀土元素总含量随盐湖卤水浓度增高而增大, 且盐湖卤水稀土含量高于一般海水, 其中轻稀土元素含量均高于重稀土。研究区8块白云岩样品的稀土元素总量(Σ REE)变化于(68.59~214.76)× 10-6, 平均值为140.9× 10-6, 远大于海水稀土总量(n× 10-12~n× 10-10)。推测这种稀土元素总量较高的特点与研究区卤水浓度高有关。
2)LREE、MREE、HREE特征。从LREE(La-Nd)、MREE(Sm-Dy)、HREE(Ho-Lu)的相对富集程度来看, 研究区白云岩样品的∑ LREE/∑ MREE变化于5.46~9.26之间, 而∑ MREE/∑ HREE在3.16~5.75之间变化(表 6), 具有明显的∑ LREE> ∑ MREE> ∑ HREE的特征, 为轻稀土相对富集、重稀土相对亏损的分布模式。其原因可能是由于随着原子数的增加, 稀土元素的稳定程度也增强, 轻稀土优先被有机质、黏土碎屑等吸附进沉积物中, 而重稀土则形成稳定络合物滞留在成岩流体中(朱丽霞等, 2010)。
3)Ce和Eu异常特征。Ce、Eu异常主要用来指示沉积环境的氧化还原性, Ce为正异常, 表明为氧化环境, 反之则为还原环境; Eu3+在还原条件下很容易还原成Eu2+, 后者常与Ca2+一起沉淀, 因此, 黏土矿物富集的湖相沉积岩中易出现Eu亏损, 而Eu正异常的湖相碳酸盐岩则被认为与湖底喷流热水有关(伊海生等, 2008)。研究区δ Ce的值在0.95~1.01之间, 未见明显富集或亏损, δ Eu的值在0.61~0.74之间, 呈中等— 弱的亏损状态, 与湖底喷流热水成因的湖相碳酸盐岩有较大区别, 推测其形成于相对低温的还原环境中, 此外, 可能和研究区黏土矿物含量高也有一定联系。
4)REE配分模式。经球粒陨石标准化后, 8块白云岩样品的分配曲线型式基本一致, 表现为一组缓右倾斜的相互平行的曲线, 曲线具有Eu负异常特征, MREE及HREE曲线相对较为平坦(图 5), 表明该白云岩具有较为一致的流体来源和相同的形成机理。
研究区白云岩的矿物成分主要为含铁白云石和铁白云石, 这些富含铁质的白云石, 一般形成于埋藏的还原成岩环境(谭荣等, 2001; 张枝焕等, 2003)。刘怀波等(1995)对美国俄克拉荷马州南哈桑气田的研究认为, 含铁白云石形成于100~120 ℃(埋深2800~3200 m), 铁白云石形成于120~130 ℃(埋深3200~3500 m), 而根据文中碳氧同位素计算所得结果, 研究区白云石平均成岩温度为38.3 ℃, 为近地表准同生成岩作用的产物。因此, 塘沽地区沙三段白云岩形成过程可能经历了2个阶段:第1阶段是在准同生期, 由“ 回流渗透成因” 生成了正常的不含铁的白云岩; 第2阶段是在埋藏还原环境下, 由地层水中的Fe2+对上述已经生成的正常白云岩中的Mg2+发生部分类质同象交代, 最终生成富含铁的白云岩。
大量Mg2+的存在是形成白云石的先决条件, 研究区白云岩沉积时的高Mg2+主要是通过湖水蒸发作用形成的浓缩卤水获得, 海水入侵也可提供部分Mg2+。δ 13C和 δ 18O 值之间相关性的研究表明, 塘沽地区沙三段沉积时期处于半封闭环境, 当湖平面降低、气候相对干热时, 由于较强的蒸发使得空气— 液面界面所处的湖水盐度增高, 表层形成较重盐水, 重盐水中可分异出Mg2+, 这些Mg2+成为研究区富镁流体的重要来源。研究区白云岩Z值均大于120(表 5), 说明塘沽地区沙三段沉积时可能有海水阶段性地进入湖盆, 导致湖盆水体的盐度不断增高, 且前人对渤海湾盆地不同坳陷进行研究, 也分别发现了大量海侵证据(裘松余和卢兵力, 1994; 王冠民等, 2005; 袁文芳等, 2008)。海水中Mg2+浓度远高于湖水, 当其侵入湖水中时容易下沉, 使携带的Mg2+在湖中聚集。此外, 研究区奥陶系古潜山灰岩经历了加里东期和印支— 早燕山期的风化、剥蚀与淋滤, 溶蚀严重, 而新生代长期活动的海河断层直接沟通了古近系与奥陶系灰岩风化壳, 溶蚀的奥陶系灰岩既可提供碳酸钙流体, 成为白云化作用的先驱物, 又可提供部分Mg2+。
流体驱动力是白云岩形成的另一个关键因素。笔者认为研究区富Mg2+流体的驱动力主要有以下两种机制:一种是由于蒸发作用在湖水表层形成的重盐水在密度驱动作用下向湖底汇集; 另一种是富Mg2+流体在重力驱动作用下沿古隆起两侧斜坡流动, 即古隆起地貌在一定程度上控制了富镁流体的流向。
研究区沙三段微晶白云岩中白云石有序度低, 为准同生期产物, 且形成于低温封闭环境, 结合Mg2+来源及其流体驱动力, 推测该区湖相白云岩形成于浅水沉积环境, 为近地表回流渗透作用形成。总的来说, 研究区回流渗透白云岩的形成可归结为以下过程:由于湖水蒸发、海水入侵及奥陶系灰岩的溶蚀, 使湖水中Mg2+浓度大大增加, 这些富Mg2+的湖水在密度驱动和重力驱动作用下向湖底流动, 湖底水循环较差, 为还原环境, 形成高盐度碱性水介质条件, 当重盐水进一步渗入孔隙度较大的灰质沉积层时就会发生白云化作用, 由于该环境形成的白云岩成核结晶速度快, 便形成了有序度低、不含铁的微晶白云岩(图 6)。
研究区不含铁的微晶白云岩, 随着埋深加大, 进入还原环境, 因为只有还原态的二价铁才有可能取代MgCO3中的Mg2+(姚泾利等, 2009), 所以这种条件下白云岩中的白云石容易生成稳定相的铁白云石和含铁白云石。还原态的二价铁主要有2种可能来源:第一, 铁氧化物还原产生Fe2+; 第二, 混层黏土中, 蒙皂石向伊利石转化也会提供Fe2+(王婷婷, 2010)。这些Fe2+进入白云石晶格, 对上述准同生期回流渗透模式下生成的正常白云石中的Mg2+进行部分类质同象交代, 最终生成富含铁的白云石。
1)渤海湾盆地塘沽地区古近系沙河街组白云岩主要为微晶白云岩, 白云石为铁白云石和含铁白云石。白云石有序度低, 为准同生条件下快速结晶的产物。碳氧同位素特征显示其形成的古温度较低, 湖盆环境较封闭, 古盐度指数Z值大于120, 推测有海水阶段性地进入湖盆。稀土元素特征显示该白云岩具有轻稀土富集、Eu负异常的特征, 表明白云岩形成于低温环境, 并且具有统一的流体来源和相同成因机制。
2)研究区白云岩形成主要经历了2个阶段:第1阶段是在准同生期, 由“ 回流渗透作用” 生成不含铁的白云岩, 其Mg2+主要来源于湖水蒸发作用形成的浓缩卤水及入侵海水, 富Mg2+流体的驱动力主要是盐度差异造成的密度驱动及古隆起引起的地貌斜坡的重力驱动。第2阶段是在深埋藏还原环境下, 由地层水中的Fe2+对上述已经生成的正常白云石中的Mg2+发生部分类质同象交代, 最终生成富含铁的白云石。
致谢 论文得到了大港油田有关人员协助和支持, 陈顺勇、周健等参加部分研究工作, 并得到黄志诚、蔡元峰、赖明远、李娟等的帮助, 在此一并表示感谢!
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