本次研究采用的方法包括:在岩石样品、薄片研究区分不同世代白云石的基础上, 进行阴极发光(仪器型号为美国的Elm-32)、扫描电镜分析(仪器型号为荷兰的Inspect S50); 在薄片上圈点进行电子探针(仪器型号为日本岛津EPMA1610)、同位素分析(仪器型号DELTA V Advantage); 用牙钻、微钻对葡萄状白云岩的泥晶白云石、纤维状白云石、晶粒状白云石分别取样, 进行Sr同位素(仪器型号为德国的TRITON)、X衍射以及有序度、晶胞参数分析(仪器型号为荷兰的X' Pert MPD)。以上分析均在中国石油天然气集团公司碳酸盐岩储层重点实验室完成, 分析数据见表1。

表1

Table 1

表1(Table 1)

表1 四川盆地震旦系灯影组葡萄状白云岩不同白云石组构地球化学分析数据 Table 1 Geochemical data of different dolomite fabrics of botryoi-dal dolostone of the Sinian Dengying Formation in Sichuan Basin 样品编号 层位 白云石类型 δ 13C /‰ δ 18O /‰ Sr 同位素 JKH-1 灯二段 泥晶白云石 1.59 -4.82 / GS1-1 灯四段 泥晶白云石 2.30 -8.51 0.707989 Yb-b1-a 灯二段 泥晶白云石 4.52 -3.58 0.708994 Yb-b2-f 灯二段 泥晶白云石 3.49 -2.26 0.708951 Yb-b3-a 灯二段 黑色纤维状白云石 2.85 -2.63 0.709003 Yb-b4-a 灯二段 白色纤维状白云石 2.29 -3.43 0.708954 GS1-3 灯四段 细— 中晶白云石 2.94 -5.67 / Yb-b3-c 灯二段 细— 中晶白云石 3.04 -9.89 0.709799 Yb-b1-b 灯二段 细— 中晶白云石 4.01 -9.42 0.709420 GK1-3 灯二段 中— 粗晶白云石 1.71 -8.77 / JKH-3 灯二段 中— 粗晶白云石 0.93 -11.41 / Yb-b4-d 灯二段 粗晶白云石 3.12 -10.28 0.710909

表1 四川盆地震旦系灯影组葡萄状白云岩不同白云石组构地球化学分析数据 Table 1 Geochemical data of different dolomite fabrics of botryoi-dal dolostone of the Sinian Dengying Formation in Sichuan Basin

白云石有序度反映的是白云石晶体中元素排列的有序情况, 但以往很多研究者进行有序度分析时基本采用混样全岩分析。碳酸盐岩岩石组构复杂, 一块白云岩全岩样品中的白云石并不一定很纯, 可能具有多种有序度不同的白云石, 因此通过全岩分析测出来的有序度其实是不准确的, 故采用该有序度分析得出的结论也值得商榷。张杰等(2014)对四川盆地灯影组葡萄状白云岩进行了有序度分析, 发现不同白云石组构的有序度具有明显差异(数据见表2的样品XF1-11-a, XF1-11-b)。

表2

Table 2

表2(Table 2)

表2 四川盆地震旦系灯影组葡萄状白云岩不同白云石组构晶体结构特征(数据JKH-27据雷怀彦和朱莲芳, 1992) Table 2 Crystal structure characteristics of different dolomite fabrics of botryoidal dolostone of the Sinian Dengying Formation in Sichuan Basin(Data JKH-27 is from Lei and Zhu, 1992) 样品编号 层位 白云石类型 有序度 晶胞参数 c值 GS1-1 灯四段 泥晶白云石 0.640 15.9907 JKH-27 灯二段 泥晶白云石 0.645 / XF1-11-a 灯二段 泥晶白云石 0.832 16.0189 XF1-11-b 灯二段 白色纤维状白云石 1.000 16.0100 XF1-11-c 灯二段 细— 中晶白云石 0.905 16.0170 GK1-3 灯二段 中— 粗晶白云石 0.970 16.0154 JKH-2 灯二段 粗晶— 巨晶白云石 0.930 16.0623

表2 四川盆地震旦系灯影组葡萄状白云岩不同白云石组构晶体结构特征(数据JKH-27据雷怀彦和朱莲芳, 1992) Table 2 Crystal structure characteristics of different dolomite fabrics of botryoidal dolostone of the Sinian Dengying Formation in Sichuan Basin(Data JKH-27 is from Lei and Zhu, 1992)

晶胞参数对于识别白云石形成环境具有重要的意义。由于形成环境不同, Fe、Sr等大离子半径微量元素的混入, 会导致晶胞参数c值发生明显变化, 因此, 根据c值大小可以判断白云石的形成环境。雷怀彦和朱莲芳(1992)根据晶胞参数和结晶有序度首先判断出四川盆地震旦系白云岩的原生和次生成因, 虽然其是通过晶胞参数a和c值来判断形成环境, 但其研究对象为未区分组构的岩石, 因此测试结果并不能精确地对每一种组构的白云石进行形成环境分析。文中通过对不同类型白云石晶胞参数c值的测定, 分析了形成于海水、大气淡水、埋藏环境中的不同白云石的组构特征。

围岩矿物成分为泥晶白云石。泥晶白云石(图 1-e, 1-f中的md)位于葡萄状白云岩的核心, 为最早沉积的产物, 也是葡萄状白云岩各期胶结物所依附生长的基础和后来表生岩溶作用的残留物。对4个典型泥晶白云石样品进行了同位素分析, 对3个样品进行了有序度和晶胞参数分析。通过有序度分析发现, 其有序度为0.645~0.832(图 4-a; 表2), 明显低于晶粒粗大的结晶白云石, 比笔者所测南海中新统的原生沉淀白云石样品有序度(0.33~0.40)略高, 这是由于长期的成岩作用使得其有序度增高。泥晶白云石的晶胞参数c值略小(表 2), 反映了其形成于正常海水环境。前人研究表明, 沉积水介质盐度的增高会引起碳酸盐岩δ ¹³C值变大(Clayton and Degens, 1959; Keith and Weber, 1964), 大气降水和陆源淡水的注入会使δ ¹³C值降低; δ ¹⁸O值与埋深和温度关系密切; Sr同位素值受到陆源Sr含量影响会升高。本次所测泥晶白云石的碳氧同位素值除1个数据(GS1-1)因受到成岩改造影响而导致δ ¹⁸O值偏负外, 其余数值均偏正(δ ¹³C=1.59‰ ~4.52‰ , δ ¹⁸O=-2.82‰ ~-4.82‰ ; 表1), Sr同位素值(0.7080~0.7090, 表1)比震旦系海水(0.7087~0.7094)(Halverson et al., 2007)略低, 反映泥晶白云石沉积时受陆源影响较小。综上所述, 泥晶白云石应为原生结晶的产物。

图4

Fig.4

	Figure Option ViewDownloadNew Window
	图4 四川盆地震旦系灯影组葡萄状白云岩中的不同世代白云石X衍射和背散射特征Fig.4 XRD and BSE characteristics of different generational dolomites in botryoidal dolostone of the Sinian Dengying Formation in Sichuan Basin

2.3.1 自泥晶化白云石

自泥晶化白云石作为紧邻围岩发育的最早的一期胶结物(图1-c蓝色箭头所示), 虽然成分也是极细的泥晶白云石, 但其与围岩泥晶白云石不同, 表现在3个方面:(1)自泥晶化白云石具有纹层状圈层结构(band), 而围岩泥晶白云石比较均一; (2)自泥晶化白云石具有明暗颜色变化, 粒度较围岩泥晶白云石略粗且似具有一定的排列规律; (3)有的自泥晶化白云石结构与微叠层石相似, 但未发现证据表明其形成过程中有微生物活动的参与。由于受到后期成岩作用的破坏, 这期胶结物并非在所有葡萄状白云岩中都可见到, 且厚度较薄, 因而未能进行更多的地球化学分析。这将在下一步工作中进行研究, 但自泥晶化白云石由于受到各种生物化学作用和生物作用影响而紧贴围岩发育的事实则是客观存在的。

2.3.2 纤维状白云石

纤维状白云石胶结物(图 1-e, 1-f中的fd)发育于自泥晶化白云石形成之后, 成层分布, 宏观上具有明暗相间的变化特征(图 2-c), 笔者分别称之为“ 白色纤维状白云石” 和“ 黑色纤维状白云石” , 它们组成了葡萄状白云岩的第2期胶结物, 其晶形与海水中的纤维状方解石胶结物极为相似。用微钻提取了图1-e所示纤维状白云石(fd)进行地球化学分析, 结果显示, 纤维状白云石中K+Na含量多为220~900 μ g/g(表 3), 个别样品(XF-2a-1)甚至高达7788.1 μ g/g, 明显高于晶粒状白云石(0~100 μ g/g), 反映纤维状白云石形成于盐度比较高的环境中。Fe含量低, δ ¹³C值为2.29‰ ~2.85‰ , δ ¹⁸O值为-2.63‰ ~-3.43‰ , 未明显负偏, Sr同位素值(0.7089~0.7090, 表1)与当时海水Sr同位素值(0.7087~0.7094)(Halverson et al., 2007)范围相符, Sr/Ba值除了XF-2a-1外, 其余数据均大于1(表 3)。通过与样品取样位置对比发现, XF-2a-1受到了现代大气淡水的影响, 样品不够新鲜导致了其Sr/Ba值低, 其K、Na含量高也反映出原始海水结晶的特征。由于海相沉积物富Sr贫Ba, 因此, 其余数据所揭示的纤维状白云石的地球化学特征反映了当时海水环境的特征。施泽进等(2011)认为川东南地区纤维状白云石为淡水成因, 文中测得的结果与其刚好相反, 这可能由于川东南地区所采集样品靠近南川— 遵义断裂带, 样品普遍受到断裂沟通的大气淡水影响有关。扫描电镜显示, 纤维状白云石实际是由沿c轴平行连生的超微白云石构成, 且具有良好的菱面体晶形(图 1-d; 向芳等, 1998), 反映了海水中快速沉淀的特征。完全有序的结构(有序度为1, 图4-b), 晶胞参数c为16.01, 在理想值范围内, 反映了后来经过长期成岩改造而调整有序的事实。阴极发光观察发现, 纤维状白云石的发光情况并不相同, 基本呈同心环状分布(图 1-e, 1-f), 反映其形成于泥晶白云石之后可自由生长的空间中, 海水成分稳定变化。

表3

Table 3

表3(Table 3)

表3 四川盆地震旦系灯影组葡萄状白云岩不同白云石组构微量元素测试结果 Table 3 Trace element content of different dolomite fabrics of botryoidal dolostone of the Sinian Dengying Formation in Sichuan Basin 白云石类型 纤维状白云石 晶粒状白云石 样品编号 JKH-1-3 JKH-1-5 XF-1-1 XF-1-3 XF-2a-1 XF-2b-1 XF-2b-3 JKH-1-2 JKH-1-4 XF-1-2 XF1-18-R-1 Na/μ g· g-1 185.4 210.2 419.7 304.8 7365 695.2 503.5 20.79 5.636 69.28 △ K/μ g· g-1 40.67 46.46 33.38 64.38 423.1 202.9 123.9 0.344 5.034 10.62 △ Mn/μ g· g-1 158.4 174.7 377.9 206.5 93.73 263.5 119.1 329.7 325.7 867 890.1 Fe/μ g· g-1 393.6 427.9 1915 1709 429 1116 547.7 1873 2533 2801 7567 Sr/μ g· g-1 56.52 53.48 51.82 65.33 74.32 49.82 44.45 46.91 37.53 40.15 26.95 Ba/μ g· g-1 6.43 6.322 2.361 3.092 429.7 3.373 11.82 0.7841 0.4589 2.482 0.8671 Sr/Ba 8.79 8.46 21.95 21.13 0.17 14.77 3.76 59.83 81.78 16.18 31.08 注: △ 代表低于检测下限或未检出。

表3 四川盆地震旦系灯影组葡萄状白云岩不同白云石组构微量元素测试结果 Table 3 Trace element content of different dolomite fabrics of botryoidal dolostone of the Sinian Dengying Formation in Sichuan Basin

曾有人认为这种纤维状白云石为交代作用的结果(交代海水结晶的方解石或文石), 然而经过交代作用后仍能保持如此好的晶形实属罕见, 且前寒武纪如此广泛的白云石沉淀不应全是交代作用所能解释的, 且上述地球化学特征表明, 精美的纤维状白云石的形成与保存应与当时的大气和海水环境有直接的关系。Sibley(1991)提出了拟晶白云石化的概念, 认为发生于矿物共生序列早期阶段的拟晶白云石化, 可以保留原生矿物(即文石或方解石)的晶形, 因此, 原生灰岩的组构细节可以被完美无缺地保存下来。梅冥相(2012)借用拟晶白云石化来解释前寒武系白云岩的结构, 但目前还仅限于推测。

研究表明, 前寒武系极为丰富的白云石挑战了目前关于白云石的认识, 前寒武纪具特殊的海水化学条件, 可能为文石— 白云石海, 可以直接沉淀白云石(Hood et al., 2011)。如果白云石直接沉淀成为可能, 则对于解释葡萄状白云岩精美的多期结构的形成与保存无疑非常重要。

2.3.3 细— 中晶白云石

细— 中晶白云石胶结物发育于纤维状白云石形成之后, 为自形— 半自形, 有序度高, 达0.905~0.97(图 4-c; 表2)。细— 中晶白云石(图 1-e, 1-f中的cd)阴极发光呈暗橙色, 背散射图像(图 4-d, 4-e)显示其比纤维状白云石颜色浅, 表明其平均原子序数较高。在地球化学特征方面, 细— 中晶白云石的Na、Sr含量明显偏低, Mn含量明显增加(325~867 μ g/g), Fe含量为1873~2801 μ g/g, 这与其背散射图像特征相一致。Sr同位素值(0.709420~0.709799)高于海水, δ ¹³C值(2.94‰ ~4.01‰ )也明显地偏离了海水的同位素值范围。Sr/Ba值均大于1(表 3), 可能仍未摆脱海水的影响。细— 中晶白云石间有时可见到纤维状白云石残余(图 1-e, 1-f箭头所示), 也可见到被溶蚀成港湾状的纤维状白云石, 表明晶粒状白云石形成于纤维状白云石经受溶蚀之后的大气淡水作用阶段。

以上地球化学特征表明, 细— 中晶白云石是大气淡水溶蚀作用后潜流带的结晶产物。根据前人研究结果(雷怀彦和朱莲芳, 1992), 灯影组经历了较大规模的抬升和次生孔隙发育期, 即灯影组沉积不久(纤维状白云石进行了一定程度的结晶之后), 受桐湾运动影响, 灯影组整体抬升暴露地表, 大气淡水溶蚀了部分纤维状白云石而引起次生孔隙发育。在研究区, 可以通过孔洞中充填的渗流粉砂(图 4-d)形成的示底构造来进行判断:纤维状白云石形成后, 构造抬升作用导致与渗流粉砂有关的大气淡水溶蚀作用发生, 在溶蚀形成的孔隙空间内, 细— 中晶白云石包裹溶蚀残余的纤维状白云石再次发生沉淀。

2.3.4 中— 粗晶白云石

中— 粗晶白云石(图 5-a红色箭头所指的孔洞边缘最后一期白色白云石晶体)为最后一期结晶产物, 半自形— 自形, 充填部分孔洞。其有序度为0.93, 晶胞参数c值高达16.0623(表 2), 是埋藏环境下大半径金属离子进入晶格所导致。地球化学分析表明, 其Fe含量最高可达7567 μ g/g, 为各类白云石中最高的(表 3), K、Na含量低于检测下限或未检出, 反映其结晶流体盐度极低、阴极发光极暗或不发光, δ ¹⁸O值严重偏负, 达-8.77‰ ~-11.41‰ , 反映了埋藏环境的特征。

图5

Fig.5

	Figure Option ViewDownloadNew Window
	图5 四川盆地震旦系灯影组葡萄状白云岩储集空间类型Fig.5 Reservoir types of botryoidal dolostone of the Sinian Dengying Formation in Sichuan Basin

由于地质历史的不可重现性, 因此地质学家经常希望能用现在看到的地质现象来还原过去的历史。在研究四川盆地灯影组葡萄状白云岩成因中, 施泽进等(2011)就曾作出这样的尝试。张荫本(1980)曾对威远基准井中流出来的气田水在几十天后形成具葡萄状构造的地质现象进行过介绍, 并用其来分析葡萄状白云岩的成因。在现代岩溶角砾岩中, 确实可以见到类似这种现象(图 2-c), 虽然成分非白云石, 但与葡萄状白云岩极为相似, 因此可以推测:在原生结晶的泥晶白云石之后, 海水中直接沉淀出纤维状白云石晶体; 而后经历了抬升暴露并有大气淡水带入, 溶蚀了部分纤维状白云石晶体, 但在大气淡水潜流带, 结晶了包裹纤维状白云石溶蚀残余的晶粒状白云石; 在进一步埋藏过程中, 又被埋藏期白云石半充填; 之后各种组分经历埋藏成岩作用改造, 稳定化后形成现在所看到的葡萄状白云岩。

在不同的形成环境和流体中, 葡萄状白云岩不同组构的白云石晶体相继发生沉淀, 形成沿着孔洞壁生长的各期胶结物, 这些胶结物在后期成岩改造中, 均不同程度地经受了改造。通过对保留原始形成环境和流体特征的不同组构白云石进行微区取样, 并对不同组构白云石晶体分别进行有序度、晶胞参数分析以及各种地球化学分析, 探讨葡萄状白云岩不同组构白云石的成因, 从而识别出了原生结晶、生物化学/生物作用的产物、海水环境直接沉淀(后期调整有序)、大气淡水环境、埋藏环境5种不同环境下结晶的白云石。关于围岩泥晶白云岩和各期白云石胶结物的最初成因, 可能不同研究者认识迥异, 然而灯影组巨厚白云岩序列存在的事实是否全部为后期白云石交代早期方解石/文石的观点(拟晶白云石化)值得商榷。随着研究的进一步深入, 特殊海水环境下直接沉淀白云石的观点可能会被越来越多的研究者认可。

在灯影组, 仍然存在诸如鞍状白云石、重结晶白云石等其他类型组构的白云石。由于这些白云石组构与葡萄状白云岩的形成并无直接的关系, 文中并未进行更深入的探讨, 这将在以后的工作中进行研究。

由于葡萄状白云岩多与灯影组藻类成因的叠层石等生物成因岩类伴生出现(张荫本, 1980), 曾有不少研究者将葡萄状白云岩与细菌的作用联系起来。如果葡萄状白云岩的成因与藻类作用有关, 应当会有藻类作用的痕迹, 但笔者在扫描电镜下对大量葡萄状白云岩样品进行了观察, 并未发现藻类的痕迹, 而且前人几十年的研究也未见到典型的藻类存在的证据, 因此, 葡萄状白云岩的形成并不一定与藻类有直接关系。

在以往的研究中, 白云石能否直接沉淀一直是被争论的热点, 震旦系极为发育的大套白云岩(包括葡萄状白云岩)不仅保留了原岩结构, 而且很少见到灰岩或方解石, 这表明震旦系白云岩的形成可能与当时缺氧、富镁的特殊海水化学条件具有极为重要的关系, 可以在文石— 白云石海条件下(Hood et al., 2011)直接沉淀, 这对于白云岩成因的认识起到了很大的推动作用。葡萄状白云岩具有多个世代完全不同的白云石, 不同类型的白云石形成于不同的环境, 这表明白云石的成因不能仅仅用一种单一的模式来解释, 而是应当对不同组构的白云石分别分析其成因, 白云石的形成以及形成后的变化是一种漫长的过程, 应当研究其形成的流体特征、形成后经历的各种变化。

与不整合面有关的顺层/穿层的大型溶孔溶洞及内部多期胶结物的存在表明, 纤维状白云石形成之后沉淀的晶粒状白云石包裹了经历大气淡水溶蚀的纤维状白云石残余, 对这期白云石的地球化学分析证实其与岩溶喀斯特作用有关。葡萄状白云岩在四川盆地灯影组二段内部和四段顶部普遍发育, 反映了这两期主要的晚表生岩溶作用的影响, 是识别大气淡水作用的主要标志。多期晚表生岩溶作用的存在, 对于指导古隆起区勘探具有重要的意义。

葡萄状白云岩经常与富含藻类的白云岩如叠层石、核形石等共生, 这些富藻的白云岩是非常好的烃源岩。葡萄状白云岩发育多种类型的储集空间, 包括洞穴(图 5-a)、溶缝、溶孔(图 5-b, 5-c)、晶间孔等。葡萄状白云岩是很重要的储集岩, 加上后期大气淡水的淋滤(图 5-d)、沟通, 有利于油气的生成、运移和储集。已有的关于灯影组油气成藏的研究表明, 葡萄状白云岩对于震旦系油气勘探具有极为重要的意义, 是指导震旦系油气勘探向遭受剥蚀的古隆起区域进军的重要依据。