林培贤, 林春明, 姚悦, 王兵杰, 李乐, 张霞, 张妮. (2017)渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段白云岩中方沸石的特征及成因* [J]. 古地理学报, 19(2): 241-256
Lin Peixian, Lin Chunming, Yao Yue, Wang Bingjie, Li Le, Zhang Xia, Zhang Ni. (2017)Characteristics and causes of analcime distributed in dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag, Bohai Bay Basin[J]. Journal Of Palaeogeography, 19(2): 241-256. DOI:10.7605/gdlxb.2017.02.019  
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渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段白云岩中方沸石的特征及成因*
林培贤1, 林春明1, 姚悦2, 王兵杰1, 李乐3, 张霞1, 张妮1,4
1 南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室,江苏南京 210046.
2 莱斯大学地球科学系,休斯敦 TX 77005.
3 中国地质大学(武汉)资源学院,湖北武汉 430074.
4 金陵科技学院材料工程学院,江苏南京 211169

通讯作者简介 林春明,男,1964年生,博士,教授,博士生导师,主要从事沉积学和石油地质学教学与研究。E-mail: cmlin@nju.edu.cn。

第一作者简介 林培贤,男, 1993年生,硕士研究生,主要从事沉积学和石油地质学研究。 E-mail: linpeixian@126.com。

收稿日期:2016-09-20
基金:*国家自然科学基金项目(编号: 41272124)资助
摘要

渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段白云岩中有多种矿物, X射线衍射( XRD)分析识别出的主要矿物有白云石、方沸石、石英、长石、黏土矿物、黄铁矿及方解石等,其中方沸石平均含量达 38.8%。根据钻井岩心、岩石薄片、扫描电镜、电子探针和地球化学分析等资料,对沙三段白云岩中方沸石的矿物特征进行详细描述并探究其成因。结果表明,沙三段白云岩中的方沸石有 2种分布样式,分别是纹层型和充填型,其中前者多与白云石互层、呈纹层状,偶见似结核状;后者形成较晚,方沸石以填隙物形式充填在裂缝、孔隙之中。这 2种方沸石的存在形式、晶体形态、伴生矿物各不相同,其中纹层型方沸石多与白云石共生,晶体粒径小于 0.04, mm,为泥晶结构;充填型方沸石多与黄铁矿、有机质共生,晶体粒径大于 0.04, mm,为粉晶结构。根据主、微量元素及碳、氧同位素分析结果,计算出古盐度平均为 28.8‰, Sr/Ba值平均为 2.93,表明渤海湾盆地北塘凹陷沙河街组三段沉积时期为碱—咸溶液沉积环境,具备形成方沸石的条件。电子探针测试的 Si/Al值表明,这 2类方沸石母质来源不同,纹层型方沸石母质为黏土矿物,而充填型方沸石母质与热液有关。与国内含方沸石白云岩的盆地进行对比,并从岩石学特征、形成温度等方面进行分析,认为研究区方沸石有 2种成因,其中纹层型方沸石是同生成岩阶段的产物,而充填型方沸石则受到热液流体的影响。

关键词: 白云岩; 方沸石成因; 沙河街组; 北塘凹陷; 渤海湾盆地
文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2017)02-0241-16
Characteristics and causes of analcime distributed in dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag, Bohai Bay Basin
Lin Peixian1, Lin Chunming1, Yao Yue2, Wang Bingjie1, Li Le3, Zhang Xia1, Zhang Ni1,4
1 State Key Laboratory for Mineral Deposits Research,Nanjing University,Nanjing 210046,Jiangsu
2 Earth Science Department,Rice University,Houston TX 77005
3 Faculty of Earth Resources,China University of Geosciences(Wuhan),Wuhan 430074,Hubei
4 School of Material Engineering,Jinling Institute of Technology,Nanjing 211169,Jiangsu

About the first author Lin Peixian,born in 1993,is a master degree candidate of Nanjing University. He is mainly engaged in sedimentology and petroleum geology. E-mail: linpeixian@126.com.

About the corresponding author Lin Chunming,born in 1964,doctor, is a professor and doctoral supervisor of Nanjing University. He is mainly engaged in sedimentology and petroleum geology. E-mail: cmlin@nju.edu.cn.

Fund:Financially supported by the National Natural Science Foundation of China(No.41272124)
Abstract

There are many minerals in the dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation from Beitang sag of Bohai Bay Basin. X-ray diffraction results show that the dolostone contains dolomite,analcime,quartz,feldspar,clay mineral,pyrite,calcite, etc. and the average content of analcime is about 38.8%. In this paper,based on a vast amount of data from core drilling, thin sections,scanning electron microscope,electron probe and geochemistry characteristics,we study the characteristics and causes of analcime in the Member 3 of Shahejie Formation in detail. Analcime occurs as two types,namely,laminae type and filling type. The former one,mainly laminated and sometimes nodular,is interbedded with dolomite. The other one is formed later and distributed in the crack as a kind of interstitial fillings. These two kinds of analcime are different in many aspects,such as existence form,crystal morphology,and associated minerals, etc. The laminae type is associated with dolostone,and the size of crystal is under 0.04,mm. However,the filling type is associated with pyrite and organic matter,and the size of crystal is above 0.04,mm. Based on the major-trace element and carbon-oxygen isotope analysis,the average salinity is 28.8‰ and the average Sr/Ba value is 2.93. It indicates that the sedimentary environment was alkaline-salty during the depositional period of Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag of Bohai Bay Basin,which is beneficial to form analcime. The electron probe chemistry analyses show that the analcime of laminae type and that of filling type have different sources. The source of the analcime of laminae type is clay mineral,and the source of the analcime of filling type is related to hydrothermal fluid. Compared with other similar analcime-bearing dolostone basins in China,such as Jiuxi Basin,Santanghu Basin,we gave analyses on petrology characteristics,REE and formation temperature. The results show that the analcime in the study area has two causes: Analcime of laminae type is formed through deposition process,and analcime of filling type is formed through hydrothermal fluid process.

Key words: dolostone; analcime cause; Shahejie Formation; Beitang sag; Bohai Bay Basin

天然沸石为一种铝硅酸盐矿物, 最早是在玄武岩中发现的, 其主要产于未变质的沉积岩层之中(赵珊茸等, 2011)。方沸石(NaAlSi2O6· H2O)作为一种常见的天然沸石, 在中国各油区储集层中均有分布, 如新疆准噶尔盆地石炭系— 二叠系的砂砾岩中(朱世发等, 2010, 2011, 2014)、渤海湾盆地东濮凹陷沙河街组砂岩中(李忠和孙永传, 1992)、柴达木盆地西部南区古近系— 新近系砂岩段中(甘贵元等, 2009), 其主要以胶结物或填隙物形式存在于砂岩储集层中, 在白云岩中较为少见。本世纪以来, 不断有学者对含方沸石的白云岩进行研究, 并在新疆三塘湖盆地二叠系芦草沟组(柳益群等, 2010, 2011, 2013; 李红等, 2012)、内蒙古二连盆地白云查干凹陷下白垩统腾格尔组(钟大康等, 2015)、渤海湾盆地辽河凹陷古近系沙河街组四段(宋柏荣等, 2015)、甘肃酒西盆地青西凹陷下沟组(郑荣才等, 2003; 文华国等, 2005, 2008)中都发现了含方沸石的白云岩, 且这些含方沸石的白云岩多形成于湖泊环境之中, 形成机制复杂。针对这类白云岩的成因, 郑荣才等(2003)提出“ 热水沉积原生白云岩模式” , 认为在上述白云岩的形成过程中有热液流体的参与, 而后该模式也得到了普遍认可。但该模式侧重于对白云岩成因进行分析, 对作为热水沉积白云岩伴生矿物的方沸石并没有做深入探究。

渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组白云岩分布广泛, 是重要的油气储集层。方沸石的存在对储集层的物性有明显的改善作用, 即早期沸石的析出, 使储集层的原始孔隙结构未被压实作用破坏, 同时为后期溶蚀作用提供了物质基础(朱世发等, 2011)。文中以渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段(以下简称沙三段)的白云岩为研究对象, 对沙三段中方沸石特征进行详细研究, 分析其沉积环境和母岩来源, 并与典型“ 热水沉积原生白云岩模式” 的酒西盆地、三塘湖盆地进行对比, 探究方沸石的成因模式, 以为今后储集层评价提供地质理论依据。

1 区域地质概况

研究区位于渤海湾盆地黄骅坳陷之中的北塘凹陷南部, 南邻板桥凹陷, 东邻歧口凹陷, 夹持在2条东西向展布的控凹断裂带之间。这2条断裂带分别是北部的塘北断层和南部的海河断层(图 1)。

图1 渤海湾盆地北塘凹陷位置(修改自王兵杰等, 2013)Fig.1 Location of Beitang Sag, Bohai Bay Basin(modified from Wang et al., 2013)

北塘凹陷新生界发育, 自下而上为: 古近系沙河街组三段和一段、东营组, 新近系馆陶组和明化镇组, 第四系平原组。沙二段在沙三段沉积末期的构造抬升中剥蚀殆尽, 地层缺失。沙三段埋深一般为3000~4000, m, 泥岩厚度较大, 自下而上可划分为E s35、E s34、E s33、E s32和E s31共5个亚段(表 1), 含方沸石白云岩主要出现在E s35。

表1 渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组地层简表 Table1 Stratigraphic division of the Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag, Bohai Bay Basin
2 白云岩组成及结构特征
2.1 白云岩岩心特征

通过对T12C井取心段的岩心进行观察, 结合薄片鉴定, 依据白云质、泥质含量的相对多少, 将沙三段岩性划分为白云岩类和泥岩类(表 2), 以及少量灰质粉砂岩和碳质沥青。垂向上, 白云岩类主要集中在沙三段中部, 泥岩类集中在沙三段上、下部, 白云岩类上下均被泥岩类所包裹, 整体呈现一种“ 泥夹云” 的空间分布规律。

表2 渤海湾盆地北塘凹陷T12C井古近系沙河街组三段岩石类型 Table2 Lithological types of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Well T12C in Beitang sag, Bohai Bay Basin

岩心观测和薄片鉴定表明, 研究区沙三段白云岩具有成层状、结核状、均匀块状和裂缝充填4种产状(王兵杰等, 2013; 曲长伟等, 2014), 颜色多为灰白色、灰黄色, 随着泥质含量的增加而多呈浅灰色、褐灰色及暗黄色, 发育有水平层理、块状层理及少量揉皱层理。水平层理在白云岩类、泥岩类中均十分发育, 多见有方沸石纹层、白云石纹层及泥质粉砂纹层, 纹层厚度介于0.1~3, mm之间不等(图 2-a); 块状层理主要发育在白云岩类中, 局部见有溶蚀孔洞发育, 多为其他矿物所充填(图 2-b); 揉皱层理在白云岩类中也有发育, 表现为各类纹层强烈扭曲变形(图 2-c, 2-d, 2-e, 2-f)。整个取心段裂缝十分发育, 多见石膏夹层、碳质沥青夹层(图 2-g, 2-h, 2-i)。

图2 渤海湾盆地北塘凹陷T12C井古近系沙河街组三段白云岩类产状及特征(a— 水平层理发育Fig.2 Occurrences and characteristics of dolostone in the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Well T12C in Beitang sag, Bohai Bay Basin

2.2 白云岩的矿物组成

通过对T12C井的87块岩石薄片进行观察, 结合扫描电镜、电子探针和X射线衍射全岩分析结果(表 3), 表明沙三段白云岩矿物种类丰富, 主要矿物有白云石(7.2%~51.7%)、方沸石(22.5%~64.6%)、石英(6.7%~15.6%)、长石(6.4%~19.5%)及黏土矿物(4.2%~11.0%)。

表3 渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段白云岩X射线衍射黏土矿物分析及地球化学分析数据 Table4 Clay mineral content analyzed by X-ray diffraction and geochemical analysis in the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag, Bohai Bay Basin
3 方沸石特征

岩心观察和薄片鉴定结果表明, 研究区沙三段白云岩中方沸石主要有2种存在样式, 分别是纹层型和充填型。纹层型方沸石多与白云石互层, 呈纹层状, 偶见似结核状; 充填型方沸石以填隙物形式存在于裂缝、孔隙之中, 呈充填状(表 4)。

表4 渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段方沸石矿物特征 Table4 Characteristics of analcime in the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag, Bohai Bay Basin

纹层状方沸石呈0.1~0.2, mm厚的纹层与白云石互层, 单偏光下方沸石纹层多呈浅黄褐色或灰白色(图 3-a), 正交光下因消光而变黑(图 3-d), 伴生有白云石、泥质、石英及长石。方沸石晶体粒径较小, 多为他形粒状, 一般小于0.04, mm(图 3-a, 3-d)。

似结核状方沸石较为少见, 呈似结核状、絮状分布在白云岩中, 单偏光下多呈灰色— 浅灰色(图 3-b), 正交光下因消光而变黑(图 3-e), 伴生矿物有白云石、泥质、石英及长石。结核多为椭圆或长条状, 宽0.1~0.3, mm, 长0.5~1.2, mm, 均匀地分布在白云岩中(图 3-b, 3-e)。方沸石晶体粒径一般小于0.04, mm, 多为他形粒状, 但扫描电镜下可见晶形较好的方沸石晶体(图 3-c, 3-f)。

裂缝充填状方沸石单偏光下无色透明(图 3-g), 正交光下因全消光而变黑(图 3-j), 伴生矿物有石膏、白云石、石英及长石, 常见有油气显示、沥青质(图 3-h, 3-k), 偶尔见有石膏、黄铁矿和重晶石。方沸石全充填或半充填在白云岩裂缝或孔洞中, 晶体表面干净、平整, 粒径普遍大于0.04, mm, 呈自形— 半自形(图 3-i)。在裂缝边缘多见有白云石和方沸石( 图 3-l)。

因此, 不同产出位置的方沸石特征有显著差异: 纹层型方沸石多与白云石共生, 晶体粒径小于0.04, mm, 为泥晶结构; 充填型方沸石主要产出于白云岩裂缝、孔隙之中, 多与黄铁矿和有机质共生, 还常见油气显示, 晶体粒径大于0.04, mm, 为粉晶结构。二者存在较大差异, 应为其成因模式不同所引起, 故对沙三段白云岩中方沸石成因的探究应分类讨论。

4 方沸石形成环境分析

碳氧同位素因其组成的稳定性常被用来定量恢复沉积环境的古盐度, 确定成岩环境。研究区7块白云岩样品的碳氧同位素分析数据(表 3)显示, δ18OPDB含量介于-7.9‰ ~-4.4‰ 之间, 平均-5.9‰ ; δ13CPDB含量介于0.9‰ ~7.2‰ 之间, 平均5.3‰ , 整体特征为 δ13CPDB偏正而 δ18OPDB偏负。利用Keith和Weber(1964)提出的盐度经验公式S= δ18OPDB+21.2/0.61计算得出, 研究区白云岩盐度分布在26.9‰ ~30.4‰ 之间, 平均28.8‰ (表 3), 为咸水湖。此外, Sr/Ba值也常用来区分淡水和咸水沉积环境, 判断古盐度, 一般来讲, 淡水沉积的Sr/Ba< 1, 咸水沉积的Sr/Ba> 1(南京大学地质系, 1984)。研究内白云岩的Sr/Ba值在1.58~4.33之间, 平均值为2.93(表 3), 也说明了白云岩形成时水介质盐度较高。

黄骅坳陷地层水分为2大类, 其中坳陷中北区、歧口、板桥、南堡凹陷普遍分布重碳酸钠型水, 坳陷南部、沧东、南皮凹陷等地区为氯化钙型水。研究区位于黄骅坳陷重碳酸钠型水区域, 区内HC O3-、Cl-、Na+含量高(大港油田编写组, 1986)。此外, 由南襄盆地泌阳凹陷核桃园组岩性和水化学类型关系可知, 白云岩类, 包括泥质、碳质、含碱白云岩等, 都沉积于碳酸盐型水体中(黄杏珍等, 2001), 也表明了研究区为碱性的水化学类型。

综合上述研究区的盐度及水化学类型分析, 可以认为渤海湾盆地北塘凹陷在沙三段沉积时期为碱— 咸溶液沉积环境, 具备形成方沸石的良好条件(周建民等, 1995)。此外, 沙三段白云岩中方沸石与白云石相互伴生, 显微薄片下方沸石多以“ 镶嵌状” 围绕白云石晶粒产出, 表明二者关系紧密。白云石的析出会促使湖盆水体碱度及盐度增加, 而这种转变有利于方沸石的形成(Remy and Ferrell, 1989)。

5 方沸石母质来源

目前对于方沸石母质来源的讨论, 主要集中在方沸石究竟是由火山玻璃(Goodwin, 1973)还是其他沸石(Hay, 1966; Iijima and Hay, 1968)或黏土矿物(English, 2001; Do Campo, 2007)转化而来的。Coombs和Whetten(1967)对不同成因方沸石的化学成分进行了总结, 认为通过Si/Al值可以获取方沸石的成因信息, 并提出具有成因指示功能的分组方案: (1)Si/Al值为2.52~2.79, 由碱性水与硅质火山玻璃反应生成, 热稳定性高; (2)Si/Al值为2.52, 与埋藏变质作用有关, 热稳定性中等; (3)Si/Al值为2.07~2.28, 直接由溶液中析出或由高碱性水与其他沉积物相互作用生成, 常与化学沉积的白云石共存, 热稳定性差。

此外, 沸石通常被认为是长石的水化物, 对于研究区基质中的方沸石, 长石作为其直接母质来源的可能性不大, 原因有以下3点: 首先, 基质中的方沸石多为泥晶, 而研究区内的长石颗粒较大, 二者粒径差异较大; 其次, 显微薄片下基质中的方沸石多与白云石呈“ 镶嵌状” , 与长石的接触关系并不紧密; 最后, 基质中的方沸石多呈纹层状, 分布均匀, 而长石多为颗粒状, 分布不均, 二者存在形式不一致。

通过对研究区不同产状方沸石的电子探针数据进行统计(表 5), 发现研究区纹层型方沸石Si/Al值介于2.08~2.19之间, 充填型方沸石Si/Al值介于2.54~2.62之间。根据区域地质背景及钻井取心资料, 研究区未发现火山凝灰物质, 故排除其为火山凝灰物质转化而来的可能性。此外, 无论是镜下薄片观察还是XRD分析, 均没有发现其他类型沸石矿物和相关结构, 但XRD却检测到了较高的黏土矿物含量, 表明研究区方沸石母质与黏土矿物有着密切关系。

表5 渤海湾盆地北塘凹陷T12C井古近系沙河街组三段中不同产状方沸石电子探针数据 Table5 Electron probe analyses of analcimes of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation with different occurrences in Well T12C in Beitang sag, Bohai Bay Basin

方沸石形成于碱— 咸溶液环境之中, 在过饱和的碱性溶液中最先析出的黏土矿物是蒙脱石(Chipera et al., 2008)。在各类黏土矿物中, 蒙脱石与方沸石关联最为紧密, 多数学者亦倾向于相信它是向方沸石转化的关键(Remy and Ferrell, 1989; Renaut, 1993)。通过X射线衍射黏土矿物相对含量分析及扫描电镜观察, 确定研究区黏土矿物主要为伊利石和伊/蒙混层, 还含有较多的绿泥石及少量高岭石(表 6)。最先析出的蒙脱石部分与K+反应形成伊利石及伊/蒙混层, 部分与Na+反应形成方沸石, 这样也就解释了研究区内方沸石含量较高, 而黏土矿物以伊利石和伊/蒙混层为主、缺少蒙脱石的现象。此外, 沙三段方沸石的微观形貌近似球形(图 3-f), Ruiz等(1997)在实验室利用蒙脱石合成方沸石的过程中, 发现蒙脱石的层状结构转换成了沸石物质中的球形粒状结构。沙三段方沸石的形态与上述描述形态具有一致性, 亦暗示着蒙脱石可能为目的层方沸石的前体物质。

表6 渤海湾盆地北塘凹陷T12C井古近系沙河街组三段泥质白云岩X射线衍射黏土矿物含量 Table6 Clay mineral content analyzed by X-ray diffraction in muddy dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Well T12C in Beitang sag, Bohai Bay Basin

裂缝中方沸石的晶体普遍较大, 伴生矿物除了大量出现的铁白云石、钠长石和石英外, 还见有黄铁矿和重晶石这2种热液矿物(图 4)。在含方沸石的白云岩中这样的矿物组合通常被认为与热液作用有关(郑荣才等, 2003), 推测其母质来源应与热液作用有关。

图3 渤海湾盆地北塘凹陷沙河街组三段白云岩中方沸石的典型特征Fig.3 Typical characteristics of analcime in dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag, Bohai Bay Basin

综上所述, 认为研究区基质中方沸石的母质来源应为白云岩中的黏土矿物, 裂缝中方沸石的母质来源应与热液作用有关。

6 方沸石成因讨论

沙三段白云岩中方沸石常与白云石呈纹层状, 显微镜下普遍见方沸石晶粒与白云石晶粒呈“ 镶嵌状” , 因此作为沙三段白云岩中的重要矿物, 方沸石的形成很大程度上受到白云石的影响。对于研究区内白云岩的形成, 王兵杰等(2013)认为其主要经历了准同生期回流渗透作用和成岩期埋藏环境下类质同象交代作用2个阶段。而甘肃酒西盆地和新疆三塘湖盆地关于含方沸石白云岩的研究报告均指示了含方沸石白云岩的形成与热水沉积作用有着紧密的联系(郑荣才等, 2003; 文华国, 2005, 2008; 柳益群等, 2010, 2011, 2013; 李红等, 2012)。

通过对稀土元素地球化学、物质供给和热液活动条件等方面的分析, 对比酒西盆地、三塘湖盆地含方沸石白云岩的岩石学和矿物学等特征, 认为研究区沙三段纹层型方沸石主要由碱性水与白云岩中的黏土矿物反应生成, 充填型方沸石的形成受到后期上涌热液的影响。

表7 渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段白云岩稀土元素含量(μ g/g) Table7 REE content in dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang Sag, Bohai Bay Basin(μ g/g)
6.1 稀土元素地球化学分析

稀土元素含量、特征参数和配分曲线模式在碳酸盐岩的分析中有着较为广泛的运用。热液的REE含量比它所流经的岩石的含量低5× 102~5× 106倍(Michard, 1989), 因此, 除非水/岩比值非常大, 热液活动一般不会对岩石的稀土组成有较大的影响。

研究区稀土元素配分模式(图 5)表现为“ 整体平缓, 左高右低” 的特点, REE含量介于128.38~199.62 μ g/g之间, 平均为166.22 μ g/g, LREE/HREE值介于8.31~12.12之间, 平均为9.93, 呈现LREE富集、HREE亏损的特征; δ Eu介于0.62~0.76之间, 呈明显负异常, δ Ce介于0.94~1.03之间, 未见明显富集或亏损(表 7)。

在低温碱性环境中, Eu3+将被还原为相对易溶的Eu2+而迁移贫化, 并出现Eu负异常, 而在高温环境中易被氧化为难溶的Eu4+发生相对富集而出现Eu正异常现象(胡忠贵等, 2009)。胡文瑄等(2010)提出的白云岩储集层不同流体作用的稀土元素判别模式中, 也指出受到热液作用影响的白云岩稀土元素配分曲线起伏不平, 出现Eu正异常。研究区内的白云岩具有明显的Eu负异常, 表明白云岩的形成过程是在低温环境中进行的, 受热液影响有限。

6.2 物质供给与断裂活动

方沸石的析出与原始物质组成有关, 也受到流体化学性质、温度、pH值等因素的影响。方沸石可以形成于不同的环境中, 如盐碱湖、近地表开放水文系统、土壤、高热流值和火山活动区域等。

研究区沙三段沉积时期为具碱— 咸溶液的湖泊环境, 黄传炎等(2009)指出燕山褶皱带和沧县隆起为研究区沙三段的2大物源区, 沙三段白云岩的稀土元素配分曲线与燕山期中酸性火山岩表现出良好的一致性(图 5)也印证了这一点。燕山期内的亚碱性岩、钙碱性岩、中酸性岩都可为沙三段提供物质基础, 且中酸性岩为沙三段沉积的主要物质来源(李乐等, 2015)。搬运过来的中酸性物质, 在碱— 咸溶液作用下迅速分解, 释放出大量K+、Na+等离子, 使得碱性加强、盐度升高。此外, 研究区同层位仍夹有玄武岩和辉绿岩(大港油田编写组, 1986), 玄武岩的淋滤蚀变、矿物转变也可为研究区提供Fe2+、Na+等离子。

图4 渤海湾盆地北塘凹陷T12C井古近系沙河街组三段黄铁矿与重晶石特征Fig.4 Characteristics of pyrite and barite of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Well T12C in Beitang sag, Bohai Bay Basin

沙一段沉积末期至东营组沉积时期, 黄骅坳陷发育最强烈的构造运动, 构造方向由北东向往东西向转变(周立宏等, 2011)。研究区在区域构造应力场的控制下, 经历多期构造运动, 断裂活动强烈, 区内二、三级断裂十分发育, 发育有构造裂缝、层理缝和溶蚀缝, 其中构造裂缝为主要类型(赵耀等, 2016)。通过岩心观察发现, 白云岩裂缝密度可达13条/m, 裂缝长度集中在2~10, cm之间, 宽度一般在0.2~0.5, cm之间; 薄片观察也发现各种裂缝十分发育, 裂缝长度可达3, cm, 宽度主要分布在0.02~0.3, cm之间(表 8; 曲长伟等, 2014)。

表8 渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段白云岩裂缝特征统计表 Table8 Characteristics of cracks in the dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang Sag, Bohai Bay Basin

强烈的断裂活动使得研究区内白云岩裂缝广泛分布, 而该裂缝不仅可作为油气运移的重要通道, 而且也为后期热液上涌提供了通道, 导致部分裂缝为方沸石、黄铁矿和重晶石(图 3-g, 3-h, 3-i; 图4)等矿物充填。

6.3 方沸石成因对比分析

笔者统计了国内典型“ 热水沉积原生白云岩模式” 的酒西盆地白垩系下沟组和三塘湖盆地二叠系芦草沟组含方沸石白云岩的相关特征, 并与研究区沙三段作对比(表 9)。

表9 酒西盆地、三塘湖盆地和渤海湾盆地北塘凹陷含方沸石白云岩特征对比 Table9 Comparison of characteristics of analcime-bearing dolostone among Jiuxi Basin, Santanghu Basin and Beitang sag of Bohai Bay Basin

在岩石学特征方面, 研究区白云岩与酒西盆地、三塘湖盆地相比, 缺少热水碎屑结构、热水角砾结果、漩涡状构造, 主要为水平层理、块状层理, 少见有部分揉皱层理, 并不具备典型的热水沉积构造。对于白云岩成岩温度, 研究区平均成岩温度为38.3, ℃, 低于三塘湖盆地白云岩形成温度, 也低于塔里木盆地深埋热液白云岩形成的平均温度102, ℃(何莹等, 2006), 成岩温度的差异性也进一步说明热液流体对于沙三段白云岩的形成影响不大。

综合上述研究, 总结研究区沙三段白云岩中方沸石成因模式如下:

北塘凹陷的沉降在很大程度上受制于基底的沉降, 由于同生断层的生长, 会出现阵发性低湖平面。在沙三段沉积时期, 北部燕山褶皱带中酸性岩持续地风化剥蚀, 所产生的细粒碎屑物质在水流作用下, 逐渐搬运到湖盆之中沉积下来。当湖平面较低、气候干热且陆源沉积物供应减少时, 主要沉积白云岩类; 当湖平面较高、气候湿润且陆源碎屑物质增加时, 主要发育泥岩类。

在白云岩类沉积时期, 细粒碎屑物质由水流搬运入湖沉积于湖盆底部。伴随着蒸发作用, 湖盆盐、碱度增加, 细粒碎屑物质开始逐渐溶解, 形成方解石等碳酸盐矿物; 此外, 风化作用、沉积作用和成岩作用均可生成黏土矿物, 与方解石等碳酸盐矿物同沉积于湖盆底部。研究区内Mg2+主要通过湖水蒸发作用形成的浓缩卤水获得, 此外研究区奥陶系古潜山灰岩经历了加里东期和印支— 早燕山期的风化、剥蚀与淋滤, 溶蚀严重, 而新生代长期活动的海河断层直接沟通了古近系与奥陶系灰岩风化壳, 溶蚀的奥陶系灰岩既可提供碳酸钙流体, 成为白云化作用的先驱物, 又可提供部分 M g2+(王兵杰等, 2013)。

图5 渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段白云岩稀土元素配分特征Fig.5 REE distribution patterns of dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag, Bohai Bay Basin

当气候相对湿润时, 水体中的Na+含量增高, 部分黏土矿物(主要是蒙脱石)开始向方沸石转变: (1)蒙脱石+Na+=方沸石+H+; (2)蒙脱石+Na++K+=方沸石+伊利石+H++SiO2(Hay, 1966)。水体之中的Mg2+向湖底流动, 作用于先前形成的方解石等碳酸盐矿物, 发生白云石化作用形成白云石。方沸石的析出也会排出Mg2+进而加速白云石的形成, 故此阶段主要形成方沸石纹层(图 6-a)。当气候相对干旱时, 细粒碎屑物质的供给量减少, 方沸石的形成缺少物质基础, 主要是Mg2+作用于先前形成的方解石等碳酸盐矿物, 发生白云石化作用形成白云石, 故此阶段主要形成白云石纹层(图 6-b)。

图6 渤海湾盆地北塘凹陷古近系沙河街组三段含方沸石白云岩成因模式Fig.6 Genetic model of analcime-bearing dolostone of the Member 3 of Paleogene Shahejie Formation in Beitang sag, Bohai Bay Basin

关于方沸石与白云石多呈纹层状的成因解释, 郑荣才等(2003)认为与“ 张性基底断裂同沉积期活动控制的湖底热水脉动性喷流和热水矿物的结晶分异及分带性沉积作用有关” 。由上述分析可知, 研究区基质部分受到的热液影响十分有限, 后期热液主要影响裂缝部位, 故笔者倾向于认为研究区方沸石与白云石呈纹层状应为气候变化所导致。对于研究区存在的块状层理可认为其形成原因与纹层状类似, 只不过对应着一个较长的气候周期, 在该周期中物质供给稳定。

区内强烈的构造运动, 使得研究区内断裂广布, 这些断裂为后期上涌的热液提供了通道。热液流体在温度和压力较高的埋藏条件下沿着断裂系统向上运移, 部分通过断层或断裂进入湖盆水体之中, 部分碰到渗透性差的泥质隔挡层侧向流向多裂缝、多孔的白云岩中。充填于裂缝之中的热液流体, 与地层之中碱— 咸孔隙水或下渗的湖盆水反应并析出方沸石, 导致部分裂缝和次生孔隙为方沸石所充填(图 6-c)。随着埋深加大, 白云岩进入埋藏调整阶段, 其中的Fe2+对先前已经形成的正常白云石中的Mg2+发生部分类质同象替代, 造成沙三段白云石富含铁。

7 结论

1)渤海湾盆地北塘凹陷沙河街组三段发育的方沸石白云岩矿物种类丰富, 主要矿物为白云石、方沸石、石英、长石及黏土物质, 其中白云石普遍含铁。方沸石具有纹层型和充填型2种存在形式, 其中纹层型方沸石多与白云石互层, 显微镜下为纹层状, 偶尔见有似结核状; 充填型方沸石以填隙物的形式在于裂缝、孔隙之中, 具充填状。

2)沙三段形成于具碱— 咸溶液的沉积环境中, 具备形成方沸石的良好条件。方沸石的母质来源分析表明, 纹层型方沸石的母质为黏土矿物, 充填型方沸石的母质应与热液流体有关。

3)通过对比典型“ 热水沉积原生白云岩模式” 的酒西盆地和三塘湖盆地, 根据岩石学特征、稀土元素特征、成岩温度分析, 发现研究区含方沸石白云岩缺乏典型的热水沉积岩石学特征、稀土元素具明显Eu负异常、白云岩成岩温度较低, 表明热液流体对研究区含方沸石白云岩的影响很小。纹层型方沸石是同生成岩阶段的产物, 充填型方沸石的形成受到后期热液的影响。

4)湖盆基底沉降及气候变化共同控制研究区的沉积类型, 使得白云岩类和泥岩类混层。在白云岩类沉积时期, 当气候相对湿润时, 黏土矿物(主要为蒙脱石)大量转化为方沸石, 此阶段主要形成方沸石纹层; 当气候相对干旱时, 细粒物质搬运入湖量减少, Mg2+作用于先前形成的方解石等碳酸盐矿物, 发生白云石化形成白云石, 此阶段主要形成白云石纹层。块状层理的成因与此类似, 只不过其对应着一个相对较长的气候周期。后期成岩阶段, 热液流体通过断层或断裂上涌, 部分热液流体碰到渗透性差的泥质隔挡层侧向流向多裂缝、多孔的白云岩中, 充填于裂缝之中的热液与地层水或下渗的碱— 咸湖盆水反应形成方沸石, 充填在裂缝之中。

致谢 本文实验测试在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室进行, 主要由王兵杰、曲长伟、林培贤、张霞、张妮、陈顺勇完成。实验过程中得到实验室有关老师的帮助, 研究过程中得到蔡明俊、程远忠、李森、殷樱子等有关人员的大力支持和帮助, 成文后得到南京大学陆现彩教授、蔡元峰教授及中国石油大学(北京)朱世发博士的热忱指导, 在此一并致以衷心的感谢!同时, 感谢审稿人提出的有益意见和建议。

作者声明没有竞争性利益冲突.

作者声明没有竞争性利益冲突.

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