谢宝增, 孙龙飞, 方浩, 史晓颖, 汤冬杰. (2021)山西新太古界柏芝岩组条带状铁建造中的菱铁矿:成因机制与古环境意义* [J]. 古地理学报, 23(1): 175-190
Xie Bao-Zeng, Sun Long-Fei, Fang Hao, Shi Xiao-Ying, Tang Dong-Jie. (2021)Siderite in banded iron formation of the Neoarchean Baizhiyan Formation, Shanxi Province: genesis and palaeoenvironmental implications[J]. Journal Of Palaeogeography, 23(1): 175-190.   
Doi: 10.7605/gdlxb.2021.01.012
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山西新太古界柏芝岩组条带状铁建造中的菱铁矿:成因机制与古环境意义*
谢宝增1,2, 孙龙飞2, 方浩2, 史晓颖1,2, 汤冬杰1,3
1 中国地质大学(北京)生物地质与环境地质国家重点实验室,北京 100083
2 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院,北京 100083
3 中国地质大学(北京)科学研究院,北京 100083
通讯作者 汤冬杰,男,1985年生,中国地质大学(北京)副教授,博士生导师,主要从事地球生物学和前寒武纪地质研究工作。E-mail: dongjtang@126.com。

第一作者简介 谢宝增,男,1994年生,中国地质大学(北京)地质工程研究生。E-mail: baozeng-xie@163.com。

收稿日期:2020-11-28
基金资助:*国家自然科学基金项目(编号: 41930320,41972028)、中国科学院地质与地球物理研究所重点研究项目(编号: IGGCAS-201905)、中央高校基本科研基金(编号: 2652019093)共同支持
摘要

菱铁矿是前寒武纪条带状铁建造(BIF)中重要的矿物组分和古海洋信息载体,但它可能具有原生、早期成岩和晚期成岩多种成因,这在一定程度上限制了其在古海洋条件分析中的应用。虽然前人对菱铁矿开展了广泛的地球化学分析,但在岩相学研究方面相对薄弱。为进一步揭示BIF中菱铁矿的成因机制,以山西代县羊角沟矿区新太古界柏芝岩组的BIF为研究对象,开展了系统的岩相学工作。研究表明,该BIF主要由厘米级交互的富铁与富硅条带构成,其中普遍缺少水体扰动沉积构造,偶见交错层理和风暴碎屑,表明主要沉积于风暴浪基面之下。菱铁矿的主要产出形式有3种: (1)亚毫米级条带,其内“悬浮”有风暴成因碎屑颗粒,具有水柱或沉积物/水界面的原生成因特征;(2)在富铁条带中的晶体间隙充填,可能为早期成岩成因;(3)富硅条带中存在绿泥石层间脉状充填或截切石英和铁白云石的脉体,具有晚期成岩成因。原生菱铁矿的产出,表明新太古代在风暴浪基面之下的海水强烈缺氧、富铁并具有低硫酸盐浓度的特征。尽管原生菱铁矿条带的产出表明菱铁矿具有反映海洋化学条件的潜力,但多种成因菱铁矿的同时产出,也要求在应用菱铁矿分析古海洋条件时应当分组构进行。

关键词: 新太古界; 条带状铁建造; 原生菱铁矿; 海洋化学条件; 缺氧铁化
中图分类号:P534.41 文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2021)01-0175-16
Siderite in banded iron formation of the Neoarchean Baizhiyan Formation, Shanxi Province: genesis and palaeoenvironmental implications
Xie Bao-Zeng1,2, Sun Long-Fei2, Fang Hao2, Shi Xiao-Ying1,2, Tang Dong-Jie1,3
1 State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology,China University of Geosciences(Beijing),Beijing 100083,China
2 School of Earth Sciences and Resources,China University of Geosciences(Beijing),Beijing 100083,China
3 Institute of Earth Sciences,China University of Geosciences(Beijing),Beijing 100083,China
About the corresponding author Tang Dong-Jie,born in 1985,is an associate professor and Ph.D. supervisor of China University of Geosciences(Beijing). He is engaged in geobiology and Precambrian geology. E-mail: dongjtang@126.com.

About the first author Xie Bao-Zeng,born in 1994,is a graduated student of China University of Geosciences(Beijing). E-mail: baozeng-xie@163.com.

Fund:Co-funded by the National Natural Science Foundation of China(Nos. 41930320,41972028),the Key Research Program of the Institute of Geology & Geophysics,CAS(No. IGGCAS-201905),and the Fundamental Research Funds for the Central Universities(No.2652019093)
Abstract

Siderite is one of the major mineral components in Precambrian banded iron formation(BIF)and an archive for palaeoenvironmental reconstruction. However,it can exist as primary,early diagenetic,and late diagenetic origins,thus limiting its application in palaeoenvironmental analysis to a certain extent. Previous studies mainly focused on geochemical features of siderite,whereas its petrographic features were paid less attention. In order to further reveal the origin of siderite in BIF,this study took BIF from the Neoarchean Baizhiyan Formation in Yangjiaogou Mining Area,Dai County,Shanxi Province as a target,and carried out a systematic petrographic analysis. The results show that the BIF in the Baizhiyan Formation is mainly composed of alternating centimeter-scale,iron-rich and silicon-rich bands. Wave-agitated structure is rare,but occasionally cross lamination and storm debris are present,suggesting that the BIF was mainly deposited below the storm-wave base. There are three main occurrences for the siderite,including: (1)sub-millimeter layers with detrital particles “suspended” in them,indicating that they may have the primary origin formed in water column or sediment-water interface; (2)dispersed anhedral grains in iron-rich layers,which may be of an early diagenetic origin;and (3)veins penetrating into layers of chlorite,or truncating quartz and ankerite,which is of a late diagenetic origin. The occurrence of primary siderite in the BIF from the Baizhiyan Formation suggests that the Neoarchean seawater below the storm-wave base was strongly anoxic,iron-rich,and of low sulfate concentration. Siderite has the potential to reflect the information of marine chemistry;however,the occurrence of siderite with different origins in one sample requires fabric-specific analysis.

Key words: Neoarchean; banded iron formation(BIF); primary siderite; ocean chemistry; anoxic and ferruginous

菱铁矿(FeCO3)是前寒武纪条带状铁建造(banded iron formation, BIF)中的重要矿物组分(Ohmoto et al., 2004; Beukes and Gutzmer, 2008; Bekker et al., 2010; Heimann et al., 2010), 不仅具有重要的经济价值, 同时也是古海洋铁循环(Beukes and Gutzmer, 2008; Heimann et al., 2010; Raiswell et al., 2011; Rasmussen and Muhling, 2018; Tosca et al., 2019)和碳循环(Ohmoto et al., 2004; Klein, 2005; Holland, 2006; Bachan and Kump, 2015)信息的重要载体, 具有突出的环境指示意义(黄丽萍, 2004)。一般认为原生菱铁矿只能在缺氧、富铁和低硫酸盐浓度条件下, 由可溶的还原性Fe2+与 HCO3-/CO32-结合而形成; 氧化或硫化条件均会抑制菱铁矿的生成, 因为在氧化条件下Fe2+会被快速氧化生成铁氢氧化物; 而在硫化条件下, Fe2+则与H2S结合形成黄铁矿(Berner, 1981; Romanek et al., 2009)。因此, 地层中原生菱铁矿的产出常用于指示缺氧、铁化、低硫酸盐浓度的海水化学条件(Berner, 1981; Mozley, 1989; Romanek et al., 2009)。地质历史上约18亿年之前大规模产出碳同位素接近现代海水的层状菱铁矿, 则被认为是当时大气CO2浓度极高的重要标志(Ohmoto et al., 2004)。

将菱铁矿产出形式用于古海洋化学条件以及大气CO2浓度分析的前提条件, 是这些菱铁矿具有原生至极早期成岩成因。但近年的研究表明菱铁矿成因复杂, 包含原生(Ohmoto et al., 2004; Pecoits et al., 2009; Wittkop et al., 2014)、早期成岩(Konhauser et al., 2005; Heimann et al., 2010; Johnson et al., 2013; Teixeira et al., 2017)和晚期成岩(Kö hler et al., 2013; Posth et al., 2013; Halama et al., 2016)等多种成因类型。由于不同阶段形成的菱铁矿因其形成位置和机制不同, 导致其在古环境分析中的应用迥异。在前寒武纪强烈富铁和低硫酸盐浓度的海水条件下, BIF中的层状菱铁矿有可能直接从水柱沉淀或在沉积物/水界面形成(Pecoits et al., 2009)。这种成因模式在一定程度上得到了菱铁矿具有相近于海水碳同位素特征的支持(Garcia et al., 2016), 但岩相学证据相对缺乏。这类菱铁矿被认为可指示缺氧、铁化、低硫酸盐浓度的海洋化学条件(Pecoits et al., 2009; Wittkop et al., 2014), 它们的大量产出还被用于指示大气高CO2浓度, 后者被认为是维持早期地球在较弱太阳辐射背景下仍能保持温暖气候的重要温室气体条件(Ohmoto et al., 2004)。另一方面, 部分研究发现, BIF中菱铁矿常显示出显著负偏的Fe-C同位素特征, 表明早期成岩阶段异化铁还原(dissimilatory iron reduction, DIR)过程可能是菱铁矿形成的重要机制(Baker et al., 1996; Roberts et al., 2004; Konhauser et al., 2005; Heimann et al., 2010; Johnson et al., 2013; Frierdich et al., 2014; Gä b et al., 2017; Teixeira et al., 2017)。这类菱铁矿的大量产出表明微生物参与的DIR过程在BIF的形成过程中发挥了重要作用, 同时也间接反映海水和沉积物中存在活跃的铁氧化还原循环, 但并不能直接反映大气CO2浓度。实验研究还表明, 在较高埋藏温度(≥ 170 ℃)和压力(≥ 1.2 kPa)条件下, 有机质的热脱羧可导致含Fe3+矿物的还原和菱铁矿的形成(Kö hler et al., 2013; Posth et al., 2013; Halama et al., 2016)。这种晚期成岩成因菱铁矿的丰度可反映海水中生物量的多少, 但难以直接反映海洋化学条件。此外, 后期沉积过程中纳米级含铁硅酸盐矿物(成岩转变为铁蛇纹石)的置换或绿锈(一种含Fe2+和Fe3+的氢氧化物)的老化也能够形成菱铁矿(Tosca et al., 2016; Halevy et al., 2017; Rasmussen et al., 2017)。因此, 准确分析菱铁矿的成因机制和形成阶段, 是将其准确应用于古环境分析的重要前提。

早期的研究多利用地球化学手段研究菱铁矿的成因机制, 近年的研究则表明详细的岩相学分析能够提供一些不可替代的矿物成因信息(Rasmussen and Muhling, 2019; Vuillemin et al., 2019; Qiu et al., 2020)。为了深刻认识BIF中菱铁矿的成因, 并有效运用菱铁矿恢复古大气和海洋化学条件, 选择中国具有代表性的山西代县羊角沟的柏芝岩组BIF为研究对象, 运用场发射扫描电镜(FESEM)、能谱仪(EDS)和电子背散射衍射探测器(EBSD), 开展了详细的岩相学分析, 发现在BIF中同时存在原生、早期成岩和晚期成岩多种成因的菱铁矿。这个发现, 一方面从岩相学角度证实原生菱铁矿可以在前寒武纪早期富铁、低硫酸盐浓度海水中直接沉淀生成; 另一方面也指出BIF中菱铁矿的地球化学测试和环境解析需要分组构进行。

1 地质背景

华北地块是世界上最古老的克拉通之一, 它被中央造山带分割为东、西2个陆块(图 1; Zhao et al., 2001, 2004, 2005; Krö ner et al., 2005), 主要由太古宙— 古元古代早期变质基底和上覆的中元古代至新生代地层组成(Zhao and Zhai, 2013)。五台地区位于华北地块中部, 其前寒武纪岩石单元包括五台群、滹沱群以及部分花岗岩类。五台群主要分布于五台地区, 阜平北部、恒山南坡也有零星分布, 总面积约5600 km2, 西起原平, 东至灵丘, 呈NNE向展布(沈保丰和毛德宝, 2003)。五台群是一套旋回性清楚、基性至酸性火山岩为主的火山-沉积建造, 夹有BIF, 与花岗岩相伴分布, 组成五台绿岩带(刘敦一等, 1984; Wilde et al., 2004); 后期经历了多期构造变形和中、低级区域变质(白瑾, 1986; 王汝铮等, 1997), 是华北克拉通典型的绿岩带之一。据岩性组合和变质程度, 五台群通常可分为3个亚群, 自下而上为石咀亚群、台怀亚群和高凡亚群(图 2; Tian, 1991; Kusky and Li, 2003), 它们的变质程度依次减弱, 分别为角闪岩相、绿片岩相和低绿片岩相(白瑾, 1986)。石咀亚群具火山-沉积(绿岩带)特征, 可见方辉橄榄岩和纯橄岩, 被认为形成在弧前盆地环境(Polat et al., 2005)。台怀亚群是五台绿岩带主要的组成部分, 以多期构造叠加、地层重复为特征, 原玄武岩中保存有完好的气孔状和杏仁状构造, 偶有枕状构造; 滨海相石英岩中发育交错层理和波痕(白瑾, 1986; 李江海等, 2006)。高凡亚群由一套低绿片岩相海相浊积岩组成, 可能为前陆盆地深水沉积(李江海等, 2006)。

图 1 山西代县羊角沟矿区新太古界柏芝岩组地质背景图
A— 华北克拉通基底构造单元划分与研究区位置(据Zhao and Zhai, 2013; 有修改); B— 研究区交通图, 羊角沟为采样点位; C— 研究区地质简图(据全国1:50万地质图, 中国地质调查局, 2013)Fig.1 Geological setting of the Neoarchean Baizhiyan Formation in Yangjiaogou Mining Area, Dai County, Shanxi Province

图 2 山西新太古界五台群地层柱状图(修改自Han et al., 2017)Fig.2 Stratigraphic column of the Neoarchean Wutai Group in Shanxi Province(modified from Han et al., 2017)

石咀亚群, 自下而上发育板峪口组、金岗库组、庄旺组和文溪组4个组, 主要由镁铁质-长英质火山岩和稳定大陆边缘的沉积岩组成, 火山物质以岩块的形式出现在沉积岩基质中, 构成混合杂岩, 并向上逐渐增加(图 2; 白瑾, 1986; Kusky and Li, 2003)。台怀亚群, 由柏芝岩组和鸿门岩组构成, 主要由镁铁质-长英质火山岩、变粒岩和BIF组成(图 2; 白瑾, 1986)。上部高凡亚群由白云岩、石英岩、变质粉砂岩和千枚岩组成(图 2)。变质砂岩中见有鲍马序列和卷积层理, 可能为深水浊流沉积(白瑾, 1986; 王凯怡等, 1997; Han et al., 2017)。

目前在五台群内有一系列高精度测年数据, 很好地约束了其形成年龄(图 2)。五台群下部石咀亚群金岗库组的变质玄武岩锆石SHRIMP U-Pb年龄为2543.0± 4.1 Ma(Wang et al., 2014), 庄旺组2套变质安山岩SHRIMP U-Pb年龄和1套黑云母石英片岩锆石LA-MC-ICP-MS U-Pb年龄分别为2529± 10 Ma、2513± 8 Ma和2519± 10 Ma(Wilde et al., 2004, 2005; Liu et al., 2016), 因此石咀亚群沉积年龄可大致限制在2.54— 2.52 Ga。五台群中部台怀亚群柏芝岩组的变质安山岩锆石SHRIMP U-Pb年龄和底部变质砾岩的锆石LA-MC-ICP-MS U-Pb年龄分别为2524± 10 Ma和2520± 9 Ma(Wilde et al., 2004; Liu et al., 2016), 据此可将柏芝岩组底部年龄限定在约2.52 Ga(Liu et al., 2016)。上覆鸿门岩组的变粒岩中夹有少量的变质流纹岩、变质英安岩、流纹英安质熔岩和变质流纹英安岩, 它们的锆石SHRIMP U-Pb年龄分别为2533± 8 Ma、2523± 9 Ma、2524± 8 Ma和2516± 10 Ma(Wilde et al., 2004), 故台怀亚群的沉积年龄可限制在2.53— 2.52 Ga。五台群上部高凡亚群的沉积年龄的限定仍存在争议, 有新太古代(沈保丰和毛德宝, 2003; Wilde et al., 2004; Kusky et al., 2007; Li and Kusky, 2007)和古元古代2种观点(万渝生等, 2010; 赵飞凡和陈衍景, 2020)。高凡亚群底部绢云母绿泥石英岩碎屑锆石LA-MC-ICP-MS U-Pb年龄为2516± 22 Ma(Liu et al., 2016), 长英质片岩SHRIMP U-Pb锆石年龄为2528± 6 Ma(Wilde et al., 2004), 石英岩碎屑锆石LA-MC-ICP-MS U-Pb年龄为2529± 13 Ma(Liu et al., 2016), 基于此高凡亚群被认为沉积在新太古代(沈保丰和毛德宝, 2003; Wilde et al., 2004)。但有学者对高凡亚群 207Pb/206Pb 锆石年龄数据进行分析, 认为高凡亚群的沉积年龄晚于2340 Ma, 甚至晚于2331± 38 Ma(赵飞凡和陈衍景, 2020); 顶部变质凝灰岩(绢云母石英片岩)的锆石SIMS U-Pb年龄为2183± 5 Ma(Peng et al., 2017), 由此认为高凡亚群沉积在古元古代(万渝生等, 2010; 赵飞凡和陈衍景, 2020)。值得指出的是, 五台群的各亚群并非严格意义的地层单元, 它们在时间上大体等时, 可能是强烈的构造叠加和变质变形的结果(Han et al., 2017)。台怀亚群内的大型铁矿(BIF)主要发育在柏芝岩组下部, 略早于其底部变质砾岩, 因此可将柏芝岩组的BIF沉积年龄大致限定为2.52 Ga。

山西羊角沟柏芝岩组BIF风化面呈红褐色(图 3-A), 新鲜面呈黑灰色(图 3-B), 由厘米级富铁条带(磁铁矿为主)和富硅(石英为主)条带交互构成, 具有明显的条带状结构。这些条带界线明显, 有些平直连续或略有弯曲状, 有的则表现出内碎屑层和可能的交错层理(图 3)。内碎屑层一般为厚厘米级别, 由磁铁矿和燧石碎屑构成, 代表了原始沉积的BIF被风暴原地或近原地打碎的结果。由于内碎屑层内同时发育后期脉, 导致内碎屑较难辨识, 但内碎屑主要集中在特定层内, 而后期脉导致的破碎脉可延伸至临近层内(图 3-B)。部分层内可见富硅条带和富铁条带与层面斜交(图 3-C), 因此可识别为疑似交错层理, 但具体的交错层理类型较难判别。这些特征表明BIF整体沉积于缺乏扰动的较深水环境(水平纹层), 但偶尔受到风暴影响(内碎屑层和疑似交错层理), 其沉积水深可能位于风暴浪基面之下。

图 3 山西新太古界柏芝岩组BIF的宏观特征
A— 柏芝岩组BIF, 由富含石英的富硅和富含磁铁矿的富铁条带交互构成; B— 柏芝岩组BIF光面, 上部可见层内碎屑颗粒(箭头), 中下部可见疑似交错层理; C— BIF内的疑似交错层理详细特征; D— 波状起伏的BIF条带(箭头)。Qz=石英; Mag=磁铁矿Fig.3 Macroscopic features of BIF from the Neoarchean Baizhiyan Formation in Shanxi Province

2 样品和方法

研究样品采自山西代县羊角沟村(图 1-B, 1-C)柏芝岩组的BIF铁矿层(38° 59'09.16″N, 113° 14'02.21″E), 共13份。 样品经去皮处理, 仅中间新鲜部分用于岩相学分析。 磨制探针片13张, 氩离子抛光样品26个, 每个手标本分别磨制了富硅和富铁条带样品各1个。 氩离子抛光前先使用不同粗细的砂纸逐级打磨样品表面, 使其光亮平整, 超声清洗烘干后, 采用Gatan Ilion 697型氩离子抛光仪进行抛光, 加速电压和光束倾角分别为6 kV和60° , 抛光时长2 h。 为增强扫描电镜样品导电性和图像分辨率, 在样品表面经高精度镀膜仪喷碳4 nm。

样品的矿物岩相原位微区分析在中国地质大学(北京)场发射扫描电镜实验室完成。扫描电镜型号为Zeiss Supra 55型, 工作距离15 mm, 加速电压20 kV; SE2探头用于形貌成像, AsB探头用于背散射成分成像。成分定量分析利用与电镜相连的Oxford X-act型能谱仪实施, 加速电压20 kV, 工作距离15 mm, 信号采集区域直径约2 μ m, 标样为美国MINM25-53矿物及合成物, 分析误差一般小于3%。电子背散射衍射(EBSD)分析用于矿相鉴定, 通过与场发射扫描电镜相连的Oxford EBSD实现。为增强EBSD信号强度, 本研究采用预倾台对样品进行70° 倾斜, 加速电压20 kV, 高束流模式, 工作距离25 mm。手动采集衍射图样, 使用AZtec软件实时自动分析, 菊池花样条带一般6~8条, 平均角度偏差一般小于1.0° , 氩离子抛光样品的EBSD识别率可达80%。

3 结果

光学显微镜照片、背散射成分成像(BSE)、能谱微区成分定量分析(EDS)和EBSD矿相综合分析表明, 研究的BIF主要由石英为主的富硅条带和磁铁矿为主的富铁条带交互组成(图 4; 图 5; 图 6)。BIF内还发育菱铁矿、铁白云石以及绿泥石, 它们在富硅和富铁层内均有产出但丰度略有差异(图 5; 图 6)。菱铁矿主要有3种产出形式: (1)以层状产出于富铁层内(图 4-C, 4-D; 图 5-A— 5-D), 占比约20%; (2)以不规则形态散布于富铁层中(图 5-I, 5-J), 占比高于50%; (3)以脉状形式产出(图 5-L, 5-M), 占比低于30%。

图 4 山西新太古界柏芝岩组BIF光学显微镜下特征
A— BIF富硅与富铁条带交替(反射光); B— BIF次级富铁与富硅条带交互(正交偏光); C— 富铁条带内层状菱铁矿(反射光); D— C的透射光特征。Qz=石英; Mag=磁铁矿; Sd=菱铁矿Fig.4 Microscopic features of BIF from the Neoarchean Baizhiyan Formation in Shanxi Province

图 5 山西新太古界柏芝岩组BIF矿物组成以及菱铁矿产出特征
A— 层状菱铁矿产出于富铁条带内, 菱铁矿内“ 悬浮” 有碎屑颗粒; B— 图A放大, 示其内包含的碎屑石英、绿泥石、铁白云石颗粒; C— 层状菱铁矿内以非稳态产出的碎屑石英颗粒; D— 层状菱铁矿中包含的不规则碎屑颗粒; E— 图A中“ +” 处的磁铁矿EDS谱图; F— 图A中“ o” 处的菱铁矿EDS谱图; G— 磁铁矿EBSD分析结果; H— 菱铁矿EBSD分析结果; I— 富铁层中他形菱铁矿与铁白云石紧密伴生, 构成支撑基质; J— 菱铁矿与铁白云石和绿泥石紧密伴生, 填充在磁铁矿晶体间的间隙内; K— 图J中“ +” 处的铁白云石EDS谱图; L— 菱铁矿充填于绿泥石层间呈“ 马尾状” ; M— 菱铁矿脉截切石英、绿泥石和铁白云石; N— 图L中“ +” 处的绿泥石EDS谱图; O— 绿泥石EBSD分析结果。Mag=磁铁矿; Qz=石英; Chl=绿泥石; Ank=铁白云石; Sd=菱铁矿Fig.5 Mineral composition of BIF and occurrences of siderite from the Neoarchean Baizhiyan Formation in Shanxi Province

图 6 山西新太古界柏芝岩组BIF中层状菱铁矿BSE和EDS元素面扫描结果
A— 层状菱铁矿背散射照片(BSE); B— EDS面扫描结果(Si元素), Si含量最高处主要为石英, Si含量较高区域主要为绿泥石; C— EDS面扫描结果(Fe元素), 最高Fe含量区域为磁铁矿, 较高Fe含量处为菱铁矿; D— EDS面扫描结果(Ca元素), 最高Ca含量区域为铁白云石, 较高Ca含量区域为菱铁矿; E— EDS面扫结果, 示具较低含量的Mg元素; F— EDS面扫描结果(C元素), 较高C含量区域为铁白云石和菱铁矿; G— EDS面扫描结果(Al元素), 高Al含量区域主要为绿泥石; H— EDS面扫描结果(P元素), 较高P含量区域为磷灰石。Mag=磁铁矿; Qz=石英; Chl=鲕绿泥石; Sd=菱铁矿; Ap=磷灰石Fig.6 BSE images and EDS element mapping results of BIF from the Neoarchean Baizhiyan Formation in Shanxi Province

层状菱铁矿产于富铁层内, 厚亚毫米级, 横向连续, 但厚度略有变化(图 4-C, 4-D; 图 5-A; 图 6-A)。 菱铁矿层与上、 下富铁层呈沉积接触关系, 无截切现象。 层状菱铁矿内部最显著特征为 “ 悬浮” 的碎屑颗粒(图 5-A— 5-D; 图 6)。 这些碎屑颗粒主要包括石英、 绿泥石和磷灰石, 多呈棱角至次圆状, 部分以非稳定的形态产出(近直立状)。 虽然层状菱铁矿内含有碎屑颗粒, 但无论是在低倍还是高倍BSE照片中均未显示这些菱铁矿本身具有碎屑颗粒特征。 层状菱铁矿具高Fe(40.61 wt%~41.63 wt%)和低Ca(1.83 wt%~2.26 wt%)、Mg(1.12 wt%~1.83 wt%)、 Mn(0.00 wt%~0.63 wt%)含量特征(表 1; 样品No.01至No.04)。

表 1 山西新太古界柏芝岩组BIF中菱铁矿及其伴生的铁白云石EDS定量分析结果 Table 1 Quantitative EDS analysis results of siderite and ankerite in BIF from the Neoarchean Baizhiyuan Formation in Shanxi Province

不规则他形菱铁矿常与铁白云石相伴生, 在富铁层中构成支撑基质或孔隙充填物(图 5-I, 5-J)。它们的轮廓形态显著受控于磁铁矿晶体之间剩余空间的形态。这种菱铁矿的粒径一般较小, 仅数十微米, 与之伴生的铁白云石粒径较大, 可达数百微米。这种菱铁矿的Fe、Mn含量与层状菱铁矿相近, 分别为39.83 wt%~40.18 wt%和0.00 wt%~0.65 wt%; Mg含量较层状菱铁矿高, 为2.03 wt%~3.61 wt%(表1; 样品No.05至No.08); Ca含量相对较低, 为0.41 wt%~1.31 wt%。铁白云石较与之伴生的菱铁矿, 具有明显低且变化范围大的Fe含量(17.09 wt%~19.07 wt%)和相对高的Ca含量(17.71 wt%~19.00 wt%)。

脉状产出的菱铁矿多见于富硅层(图 5-L, 5-M)。 这些菱铁矿脉宽度不一, 从数微米至数百微米不等, 能贯穿绿泥石层间, 将绿泥石层撑开, 形成“ 马尾状” (图 5-L), 或截切石英、 绿泥石等矿物(图 5-M)。 “ 马尾状” 菱铁矿的Fe、 Mg、 Ca、 Mn含量分别为40.92 wt%~42.08 wt%, 2.02 wt%~3.44 wt%, 0.41 wt%~1.31 wt%, 0.00 wt%~0.15 wt%(表1; 样品No.09至No.11); 截切石英和绿泥石脉的菱铁矿Fe、 Mg、 Ca、 Mn含量分别为36.71 wt%~42.65 wt%, 1.90 wt%~3.77 wt%, 0.40 wt%~4.52 wt%, 0.00 wt%~0.17 wt%(表 1; 样品No.12至No.22)。 绿泥石在富铁层和富硅层均有产出, 常是脉状产出菱铁矿的截切对象(图 5-M)。 这些绿泥石的FeO、 MgO、 Al2O3、 SiO2含量分别为34.4 wt%~37.2 wt%、 8.4 wt%~11.6 wt%、 18.9 wt%~22.6 wt%、 21.8 wt%~28.0 wt%(表 2)。

表 2 山西新太古界柏芝岩组条带状铁建造中绿泥石EDS定量分析结果 Table 2 Quantitative EDS analysis results of chlorite in BIF from the Neoarchean Baizhiyan Formation in Shanxi Province
4 讨论
4.1 BIF菱铁矿成因机制

有关前寒武纪缺氧铁化海水中是否可直接沉淀菱铁矿的认识主要基于理论推测和无机碳同位素数据的判断。在前寒武纪强烈富铁且低硫酸盐浓度的海洋化学条件背景下, 理论上菱铁矿可以从水柱中成核-生长-沉淀(Pecoits et al., 2009)。对全新世铁化湖泊菱铁矿纹泥的研究则表明, 当Fe2+达到一定浓度时, 湖泊碱度的季节性变化则是原生菱铁矿形成的主控因素(Wittkop et al., 2014)。随后有研究发现一些BIF中的菱铁矿具有接近于现代海水的碳同位素组成, 表明它们的形成几乎未受到有机质降解释放的 HCO3-影响, 因此可能具有原生成因(Garcia et al., 2016), 而非早期成岩阶段经DIR过程形成(Heimann et al., 2010)。后者因将有机质的碳转化到菱铁矿内从而使其具有明显亏损的碳同位素组成(Canfield et al., 2018; Tang et al., 2018)。这一研究为前寒武纪原生菱铁矿的产出提供了地球化学证据, 但仍缺乏岩相学特征的支持。

菱铁矿产出的岩相学特征对其成因机制具有重要的指示意义。 菱铁矿以层状或块状产出的形态曾被作为原生成因的重要标志之一(Ohmoto et al., 2004), 然而即使是层状产出的菱铁矿也可能具有早期成岩成因, 由铁氢氧化物和有机质经DIR过程转化而成(Canfield et al., 2018; Tang et al., 2018)。 因此, 本研究中层状产出菱铁矿(图 6)的成因还需具体分析, 其可能成因有以下4种: (1)晚期成岩菱铁矿顺层切割形成脉体, (2)碎屑菱铁矿经异地搬运而来, (3)早期成岩阶段DIR过程转化而成, (4)原生菱铁矿在水柱或沉积物/水界面沉淀而成。 显微观察显示, 层状菱铁矿与临近的富铁条带并无截切关系, 表明这种层状菱铁矿并非晚期成岩阶段顺层截切形成的脉。 层状菱铁矿内部发育棱角状的碎屑石英颗粒, 表明它们可能系风暴搬运快速沉积的产物。 与这些碎屑颗粒类似, 菱铁矿可能也具有碎屑成因, 经风暴搬运而来。 但低倍和高倍BSE照片均未显示出这些菱铁矿具有碎屑颗粒轮廓, 因此它们不具有异地搬运成因。 这些菱铁矿是否由水柱沉淀的铁氢氧化物和有机质在早期成岩阶段经DIR过程转化而来, 实际较难判断, 因为如果DIR过程转化完全则可以不保留或极少保留铁氢氧化物(后期转化为赤铁矿)或有机质残余物(Canfield et al., 2018; Tang et al., 2018)。 但是, 这些层状菱铁矿内碎屑石英和长石颗粒以不稳定的姿态 “ 悬浮” 在菱铁矿的基质内, 很可能表明在碎屑颗粒沉积之前已有部分菱铁矿形成于沉积物/水界面, 并且能持续沉积以覆盖这些碎屑颗粒。 此外, 这种层状菱铁矿与页岩中沉积的早期成岩碳酸盐结核明显不同, 不具有 “ 位移” 生长的特征(Gaines and Vorhies, 2016; Liu et al., 2019), 并没有由于生长将上下岩层撑开的迹象。 值得指出的是, 研究区的柏芝岩组经历了绿片岩相的变质作用(白瑾, 1986), 即使是这种层状菱铁矿, 可能也遭受了一定程度的变质改造而发生重结晶和次生加大。

在本研究中, 第2类菱铁矿在富铁层中以他形形态与铁白云石一起散布在磁铁矿和石英的晶体间隙中(图 5-I, 5-J)。 由于铁白云石和菱铁矿在富铁层中占据一定比例, 部分磁铁矿 “ 悬浮” 于铁白云石-菱铁矿基质内, 这要求铁白云石-菱铁矿具有原生成因或存在先驱物质在成岩阶段转化而成。 成岩转化分2种类型。 第1种, 在早期成岩阶段铁氢氧化物和有机质经DIR过程(4Fe(OH)3+CH2O+3 HCO3-→ 4FeCO3+3OH-+7H2O)生成菱铁矿, 其显著的地球化学特征是同时具有较轻的Fe-C同位素组成(Konhauser et al., 2005; Heimann et al., 2010; Johnson et al., 2013; Teixeira et al., 2017)。 第2种, 在晚期成岩阶段经有机质热脱羧过程并与铁氧化物反应生成菱铁矿, 其显著特征为生成数十微米级别的球形菱铁矿晶体(Kö hler et al., 2013; Posth et al., 2013; Halama et al., 2016)。 Kö hler等(2013)认为菱铁矿的这种球形特征, 是热脱羧成因的关键证据, 并且在古老铁建造中找到了实例。 本研究中菱铁矿的晶体形态为不规则的他形, 与实验模拟有机质热脱羧过程形成的球形晶体明显不同, 因此这种类型的菱铁矿可能具有早期成岩成因。 由于早期成岩阶段DIR过程普遍存在(Heimann et al., 2010), 当铁氢氧化物和有机质同时存在时, 没有理由不发生DIR过程, 不需等到晚期成岩阶段再发生有机质热脱羧和铁还原生成菱铁矿, 这进一步支持了其主要形成于早期成岩阶段。

本研究中第3种类型的菱铁矿以脉状形式产出, 呈 “ 马尾状” 充填在绿泥石的层间(图 5-L), 或可截切石英和绿泥石(图 5-M)。这些特征明确指示这种类型的菱铁矿具有晚期成岩至变质流体改造成因, 其形成要明显晚于绿泥石、石英和铁白云石等矿物。由于绿泥石是良好的地质温度计, 可以记录其结晶时的温度(Cavarretta et al., 1982; Battaglia, 1999; 华仁民等, 2003), 因此可以根据绿泥石地质温度计对这种类型的菱铁矿成因做进一步的限定。绿泥石四面体位置的Al和八面体位置Fe原子数与结晶温度有很好的线性关系, 同时前者决定了绿泥石的层间距(d001), 因此Battaglia(1999)提出了d001与温度之间的线性方程: t=(14.379-d001)/0.001, 其中d001=14.339-0.115n(AlⅣ )-0.0201n(Fe2+)(绿泥石的结构式按14个氧原子计算)。 基于此, 计算得出本研究中自生-变质绿泥石的形成温度范围为231~267 ℃, 平均约为240 ℃(表 2)。 这一温度已明显高于晚期成岩阶段有机质热脱羧导致菱铁矿形成的温度条件(170 ℃)(Kö hler et al., 2013), 但是并没有形成实验模拟导致的球形菱铁矿晶体, 而是脉状产出的菱铁矿。 这可能表明尽管有机质热脱羧是BIF内菱铁矿形成的一种可能机制(Kö hler et al., 2013; Posth et al., 2013; Halama et al., 2016), 但这种机制并未在菱铁矿的形成过程中发挥主导作用。 这种脉状产出的菱铁矿, 可能是变质流体迁移-结晶的结果。

4.2 BIF菱铁矿的古环境意义

不同成因类型的菱铁矿在指示古环境方面具有不同的意义。在本研究中, 含有碎屑且呈层状产出的菱铁矿可能具有原生成因, 表明风暴浪基面之下的海水强烈缺氧、富铁并具有低硫酸盐浓度特征。在晶间孔隙充填的菱铁矿可能形成于早期成岩阶段, 由铁氢氧化物和有机质在异化铁还原细菌的作用下, 在晶间孔隙水中形成。这虽然不能直接反映海水的化学条件, 但也间接地说明即使在大氧化事件前夕(GOE; Farquhar et al., 2000; Holland, 2002; Bekker et al., 2004; Guo et al., 2009), 浅海也存在活跃的铁氧化还原循环并形成了铁氢氧化物(Canfield et al., 2018; Tang et al., 2018)。这种观点与Rasmussen等(2017)提出的在GOE之前BIF的原生矿物可能为铁蛇纹石, 其形成不涉及铁的氧化还原循环而只与pH值变化有关的观点明显不同, 从而表明BIF形成具有复杂性和多样性。由于在GOE之前, 大气和海洋整体缺氧, 铁的氧化还原循环可能由不产氧光合细菌导致(Kappler et al., 2005), 或由产氧光合细菌产生的自由氧所氧化而成(Cloud, 1965; Trouwborst et al., 2007)。在营养丰富的浅海区域还有可能因初级生产力的繁盛, 导致局部形成氧气“ 绿洲” (Allwood et al., 2006; Awramik, 2006; Hoashi et al., 2009; Riding et al., 2014), 从而促进铁的氧化还原循环。晚期成岩或后期成因的脉状菱铁矿, 可能不具有指示古海洋化学条件的意义。但热脱羧成因球状菱铁矿的缺乏, 可能表明实验模拟提出的菱铁矿热脱羧成因模式, 并不一定是BIF菱铁矿形成的主导过程。

值得注意的是, 在同一套样品, 甚至在同一块手标本中, 可以同时见到原生、早期成岩、晚期成岩的菱铁矿。这种多种成因菱铁矿在BIF中的同时产出, 要求研究者在应用菱铁矿进行古环境分析时, 需要分组构选择合适的区域进行微区取样或原位微区分析。任何对菱铁矿的全岩分析, 都有可能是多种成因菱铁矿的混合结果, 从而很难准确获取其成因信息和环境指示意义。

5 结论

通过对山西代县新太古代末期(约2.52 Ga)五台群柏芝岩组BIF中产出菱铁矿的岩相学特征的精细研究, 取得了以下主要认识:

1)柏芝岩组BIF中的菱铁矿具有含碎屑包体的层状、不规则他形斑块状和截切其他矿物的脉状3种产出形式, 它们分别具有原生、早期成岩、晚期成岩成因。

2)本研究为太古宙原生菱铁矿的产出提供了重要的岩相学证据, 表明当时浅海具有强烈铁化和低硫酸盐浓度的特征。

3)缺乏有机质热脱羧形成的典型球状菱铁矿晶体, 表明虽然实验研究证实有机质热脱羧可能是BIF中菱铁矿形成的一种方式, 但在实际情况中并不占主导地位。

4)原生-早期成岩-晚期成岩菱铁矿会共生产出, 这要求在利用菱铁矿进行古海洋条件分析时, 需要分组构取样研究或进行原位微区分析。

致谢 感谢中国地质大学(北京)的吴孟亭同学在野外样品采集中提供的帮助; 中国科学院地质与地球物理研究所的周锡强老师、审稿专家对论文修改提出的宝贵建议, 在此一并致谢!

(责任编辑 郑秀娟; 英文审校 陈吉涛)

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