李昆鹏, 邢超超, 沈冰. (2021). 北京十三陵地区中侏罗统九龙山组硅质岩成因模式及地质意义[J]. 古地理学报, 23(5): 1010-1019.
Li Kun-Peng, Xing Chao-Chao, Shen Bing. (2021). Analysis of genetic model of siliceous rocks of the Middle Jurassic Jiulongshan Formation in Ming Tombs area in Beijing and their geological significance[J]. Journal Of Palaeogeography, 23(5): 1010-1019.   
Doi: 10.7605/gdlxb.2021.05.062
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北京十三陵地区中侏罗统九龙山组硅质岩成因模式及地质意义
李昆鹏, 邢超超, 沈冰
北京大学地球与空间科学学院,北京 100871
通讯作者简介 沈冰,男,1979年生,北京大学地球与空间科学学院研究员,主要从事地球生物学、早期生命演化、沉积地球化学研究。E-mail: bingshen@pku.edu.cn。

第一作者简介 李昆鹏,男,1996年生,北京大学地球与空间科学学院硕士研究生。E-mail: lkp@pku.edu.cn。

收稿日期:2020-10-16 修回日期:2021-04-12
摘要

中生代晚期中国北部陆相沉积地层发育,中侏罗统九龙山组是本时期沉积的典型代表。北京十三陵地区九龙山组出露有一套硅质岩,其 Ge/Si值介于热液流体( ~11 μmol/mol)和河流( ~0.7 μmol/mol)之间,整体为 3~4 μmol/mol,少数样品的 Ge/Si值较高;其 REE分配具有较明显的 Eu正异常( 1.2~2.4,平均 1.58),整体比较平稳,无明显 Ce异常,兼具河流和热液的特征。通过对 REE特征和 Ge/Si值进行半定量分析,本研究认为九龙山组硅质岩的物源来自热液和河流的混合,其中,热液贡献约为 30%。

关键词: 北京; 十三陵地区; 侏罗系; 九龙山组; 硅质岩; 热液; 河流
中图分类号:P595 文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2021)05-1010-10
Analysis of genetic model of siliceous rocks of the Middle Jurassic Jiulongshan Formation in Ming Tombs area in Beijing and their geological significance
Li Kun-Peng, Xing Chao-Chao, Shen Bing
School of Earth and Space Sciences,Peking University,Beijing 100871,China
About the corresponding author Shen Bing,born in 1979,is a researcher in School of Earth and Space Science,Peking University. He is mainly engaged in geobiology,the evolution of early life,sedimentary geochemistry. E-mail: bingshen@pku.edu.cn.

About the first author Li Kun-Peng,born in 1996,is a postgraduate from the School of Earth and Space Science,Peking University. E-mail: lkp@pku.edu.cn.

Abstract

The terrestrial sedimentary strata developed in northern China during the Late Mesozoic. The Middle Jurassic Jiulongshan Formation is a typical representative of this period. A set of siliceous rocks emerged from the Jiulongshan Formation in the Changping Tombs area. The Ge/Si value of the siliceous rocks is about 3-4 μmol/mol, between the hydrothermal fluid(~11 μmol/mol) and the river(~0.7 μmol/mol), except for a few samples with high values. The REE distribution has obvious positive Eu anomalies(1.2~2.4,with an average of 1.58),and is relatively stable overall,without obvious Ce anomalies. It has both the characteristics of rivers and hydrothermal fluids. Through semi-quantitative analysis of REE characteristics and Ge/Si value,we believe that the source of siliceous rocks in the Jiulongshan Formation came from a mixture of hydrothermal fluids and rivers,of which the hydrothermal contribution is about 30%.

Key words: Beijing; Ming Tombs area; Jurassic; Jiulongshan Formation; siliceous rock; hydrothermal fluid; river

开放科学(资源服务)标识码(OSID)

华北克拉通形成于18.5× 108年前的早元古代晚期, 在侏罗纪—白垩纪克拉通东部通过挤压转变为造山带。中国地质学的先驱者之一翁文灏先生最早提出的燕山运动, 指的就是发生在华北燕山地区中晚侏罗世的重大构造事件, 并将其划分为“ 绪动/A 幕” 、中间幕和侏罗纪末期的B幕(翁文灏, 1927)。大多数研究者认为, 燕山运动标志着中国东部由近东西向的特提斯构造域向北北东向的滨太平洋构造域的转换, 在此之前, 中国东部整体为大陆碰撞构造体制, 而燕山运动以后转为以西太平洋陆缘俯冲构造体制为主导(赵越, 1994; 赵越等, 2004; 张岳桥等, 2007)。燕山运动对中国东部的构造、沉积、演化有着重要的影响。

北京地区位于华北克拉通北缘, 燕山台褶带西段, 元古代到中侏罗世以来的十多亿年时间里一直保持相对稳定。随着燕山运动的发生, 岩浆活动强度增加, 在这段时间内产生了大量的火山岩和侵入岩, 可以作为研究该区域不同阶段构造运动性质和演化的重要依据(张宏仁等, 2013; 李海龙等, 2014; 张宏仁, 2016)。燕山运动A幕通常以髫髻山组与下伏的九龙山组之间的角度不整合为标志(邓晋福等, 2009; 张宏仁, 2016; 付自波等, 2017; 付自波, 2018)。所以研究九龙山组, 有助于更深入了解燕山运动过程中的地质变化。

作为中生代晚期中国北部陆相沉积地层的典型代表, 九龙山组的岩性为一套灰紫和灰绿色陆相火山碎屑沉积岩。岩石类型包括不同粒级的砾岩、砂岩、粉砂岩、黏土岩及硅质岩, 以及含有大量火山碎屑物质的凝灰质砾岩、凝灰质砂岩和凝灰质粉砂岩。与下伏龙门组(灰黑色复成分砾岩、岩屑砂岩)为平行不整合接触, 与上覆髫髻山组(中性粗安质火山岩)为不整合接触(鲍亦冈等, 1983)。

长期以来, 前人对九龙山组研究较多, 但都集中在构造、生物化石记录、火山作用等方面(谭京晶和任东, 2002; 陈海燕等, 2014; 王永超等, 2017), 尚未对九龙山组中的硅质岩开展系统的研究。实际上, 化学沉积成因的硅质岩可以有效记录其形成时的沉积地球化学背景(张位华等, 2003; 常华进等, 2008; Dong et al., 2015; Cui et al., 2019), 对讨论华北东部地区燕山运动的发展演变, 特别是间歇期的构造活动、沉积演化有着重要意义。因此, 厘清九龙山组中所包含硅质岩的成因和物质来源等科学问题, 对于讨论这一时期的沉积环境和周边地层沉积机制是非常必要的。

作为一种致密的岩石, 硅质岩的元素组成(如REE, Ge)在成岩作用和后期改造中不容易被改造(Murray et al., 1992; Murray, 1994), 记录了原始岩石沉积时的地球化学信号。作者从北京十三陵地区九龙山组中所包含的一套硅质岩的REE值和Ge/Si值入手, 讨论硅的物质来源、硅质岩的成因及其地质意义。

1 区域地质背景

九龙山组剖面位于北京昌平十三陵地区(116° 15'E, 40° 15'N), 是北京地区燕山构造旋回的典型剖面之一(图 1)。中生代侏罗纪—白垩纪是华北地区燕山运动发生的主要时期, 在此期间, 北京地区构造急剧变动, 岩浆活动强烈, 留下明显地质记录(张之一, 1981; 杨进辉等, 2007; 付自波等, 2017)。在该剖面, 九龙山组的下伏地层岩性为寒武系灰岩, 二者为断层接触; 上覆地层为髫髻山组火山岩, 二者之间为角度不整合接触。含硅质岩地层总厚度约7 m, 其中硅质岩与凝灰岩、凝灰质砂岩呈水平状互层产出。地层底部为凝灰质砂岩, 块状结构, 新鲜面灰色到青灰色, 可见少量暗色玻屑, 硬度较大, 硅质胶结, 有颗粒感, 部分有变质。向上出现硅质岩层, 硅质岩为隐晶质或微晶质结构, 硬度大, 新鲜面为青黑色到青灰色, 层面平直, 单层厚度较薄, 多为薄层或中薄层产出, 层厚0.8~10 cm。可见少量凝灰岩夹层, 青灰色到褐色薄层, 层厚2~6 cm, 颗粒感明显、分选磨圆差, 可见火山碎屑颗粒, 粒径1~2 mm, 火山灰胶结, 硬度小, 块状构造, 矿物有蚀变。之上硅质岩消失, 以凝灰质砂岩及凝灰岩地层为主(图 2)。

图 1 北京十三陵地区古地理图(a, 据王鸿祯, 1985; 有修改)及九龙山组剖面地层柱状图(b)Fig.1 Palaeogeography map(a)(modified from Wang et al., 1985)and stratigraphic histogram of Jiulongshan Formation section(b)in Ming Tombs area, Beijing

图 2 北京十三陵地区九龙山组剖面采样点野外照片(位置见图1-b)
A—位于剖面下部, 硅质岩与凝灰质砂岩互层, 灰色为主, 地质锤长29 cm; B—位于A之上, 夹于硅质岩之间的薄层凝灰岩, 地质锤把长14.5 cm; C—靠近剖面上面, 薄层硅质岩与中层硅质岩互层, 以薄层硅质岩为主, 记录本长18 cm; D—接近剖面顶端, 大段的凝灰质砂岩层, 照片上人高180 cmFig.2 Field photographs of sampling points of the Jiulongshan Formation section in Ming Tombs area, Beijing(location see Fig.1-b)

2 研究方法
2.1 样品采集及预处理

在北京十三陵九龙山组剖面采样, 自下而上选取未风化蚀变的新鲜硅质岩样品。以首次出现硅质岩的层位为起点, 以cm为单位, 共完成了18块样品的采样(取样位置见图 1-b, 从下至上依次为点1到点18)。在化学分析之前, 对每块样品进行了破碎, 仔细挑选出新鲜、无次生岩脉的岩石碎块, 之后粉碎成200目以下的粉末, 用以主量和微量元素分析。

2.2 主量和微量元素分析

称取1 g样品置于50 mL离心管中, 加入10 mL浓HCl, 摇匀后反应6 h, 至无气泡产生, 离心, 倒掉上清液, 除去碳酸盐组分; 用去离子水清洗沉淀7次, 每次加40 mL去离子水, 晃动离心管使沉淀混合均匀, 之后离心, 倒掉上清液, 如此7次, 洗去残留。然后开盖在风干机里风干沉淀24 h至干。之后称取100 mg风干后的沉淀物至Teflon溶样罐中, 加3 mL浓HF及2 mL浓HNO3, 加盖。放到电热板上120 ℃条件下加热24 h至样品溶解, 然后打开盖子, 蒸至近干。加入5 mL浓HNO3, 加盖, 放到电热板上120 ℃条件下加热6 h至沉淀物溶解, 然后打开盖子, 蒸至近干。加入5 mL浓度为 2% HNO3, 加盖, 放到电热板上120 ℃条件下加热1 h至溶解。

取1 mL样品加入浓度为2% HNO3稀释至10 mL, 6 mL送至中国地质科学院ICP-MS测试REE及微量元素, REE测试结果用PAAS来标准化, 主量元素测试取4 mL余样在北京大学ICP-OES上测, 主量及微量元素分析精度均优于5%。Si含量通过初始值减去测试结果主量元素得到; Eu异常、Ce异常值通过标准化之后除以相邻元素的算术平均值得到。

3 结果与讨论
3.1 镜下观察结果

显微镜下岩石学观察表明, 凝灰质砂岩矿物组成与凝灰岩类似, 但粒度更细, 粒径6~10 μm, 以石英、长石的碎屑颗粒为主, 分选磨圆差, 可见少量玻屑(图 3-A)。凝灰岩中可见较大颗粒的火山碎屑、玻屑, 其岩屑粒径200 μm~2 mm, 矿物以长石为主, 为50%~60%, 部分已高岭土化, 表面可见灰黄色, 还有部分绢云母化, 正交偏光下可见二级蓝绿干涉色, 还可见少量墨水蓝干涉色, 存在黝帘石, 也可见部分石英颗粒。石英与长石均以碎屑颗粒形式存在, 分选磨圆差, 粒径50 μm~1 mm, 可见部分玻屑, 单偏光下无色, 正交光下黑色(图 3-B)。硅质岩主要由微晶、隐晶质石英组成, 单偏光下无色, 正交光下干涉色一级黄, 表面可见黏土矿物, 灰黄色呈土状, 主要为高岭石, 硅质部分占全岩85%~90%, 主要为隐晶质石英及石英微晶(粒径5~10 μm)(图 3-C, 3-D)。

图 3 北京十三陵地区九龙山组剖面研究样品镜下照片
A—凝灰质砂岩, 采样点同点2; B—凝灰岩, 采样点同点14; C和D—硅质岩, 采样点为点1和点9Fig.3 Photographs of research sample from the Jiulongshan Formation section in Ming Tombs area, Beijing

3.2 Ge/Si值数据和讨论

Ge的外层电子排布为3d104s24p2, Si的外层电子排布为3s23p2, 二者在元素周期表上属于同一主族, 离子半径相近(Ge:0.039 nm, Si:0.026 nm), 在化合物中都以正四价、四面体配位为主, 所以二者有明显的类质同象替代现象, Ge常常替代Si进入硅酸盐晶格。而由于Ge在地球上分布的不均匀, 相同矿物的来源不同时, 其内部Ge、Si替代程度也不同。一般认为Ge、Si的替代程度与源区的条件有关, 所以可以通过Ge/Si值来推测硅质岩的成因和物质来源(Froelich et al., 1985; Kolodny and Halicz, 1988; Shen et al., 2011; Dong et al., 2015)。

从镜下可以看出硅质岩中硅的主要存在形式是SiO2和黏土矿物, 因此考虑1个只有SiO2和黏土组成的简单的二端元模型, 用以半定量计算SiO2组分的Ge/Si值:

用主要黏土矿物绿泥石、蒙脱石、伊利石来代表黏土端元, 通过测得的K、Na、Ca、Mg等元素间的关系近似拟合三者的比值, 由此可以得到黏土矿物组分中的Al2O3的质量百分数为30.9%, Ge/Si值取3(Cornelis et al., 2010; Dong et al., 2015); 对于SiO2端元, 推测其物源可能有2种: (1)热液源, 平均Ge/Si值(μmol/mol)为11; (2)河流源, 平均Ge/Si值(μmol/mol)为0.7(Froelich et al., 1985; Kolodny and Halicz, 1988; Cornelis et al., 2010; Shen et al., 2011; Dong et al., 2015)。对这部分Si, 同样考虑河水和热液的二端元模型, 则可以得到公式:

x=SihydroSiriver+Sihydro(1)

(Ge/Si)SiO2=(Ge/Si)river×(1-x)+(Ge/Si)hydro×x(2)

结合硅质岩样品的主微量元素测试结果(表 1), 计算可得SiO2形式存在的Si中2种物源的分配, 其中热液贡献为15%~45%, 平均约为30%。

表 1 北京十三陵地区中侏罗统九龙山组硅质岩主量和微量元素测试结果 Table 1 Test results of major and trace elements of siliceous rocks in the Middle Jurassic Jiulongshan Formation in Ming Tombs area, Beijing

图 4 北京十三陵地区九龙山组样品Al2O3含量和Ge/Si值散点图
线条为SiO2和黏土矿物的两端元混合图, 每条线代表了不同的Si的来源Fig.4 Crossplot of Al2O3(wt%)vs. Ge/Si value(μmol/mol) in the Jiulongshan Formation in Ming Tombs area, Beijing

3.3 REE数据及讨论

REE离子半径相当, 电价类似, 在大部分的地质过程中保持很好的耦合性。同时, 作为高场强元素, 在成岩后受到的影响较小, 基本反映成岩时期特征。因此, REE数据的分配特征也可以用作很好的源区指示, 在地学研究中得到广泛应用(Michard, 1989; Debruyne et al., 2016)。因其具有相似的离子电荷, 所有REE通常显示相似的行为, 差异仅与离子半径相关。其中, 人们最关注的是Ce和Eu异常。在类似于锰氧化带的氧化还原条件下, Ce可以从三价态氧化成四价态; 在高温(> 250 ℃)水热系统中, Eu可以从三价态变为二价态, 使之更易进入沉淀, 相比邻近的镧系元素(Sm和Gd)负异常, 沉积记录中的Eu正异常也是经常使用的鉴别指标(常华进等, 2008, 2010; Dong et al., 2015; Cui et al., 2019)。

一般来说, 河流沉积的REE相对较平缓, 稀土图谱向右略抬升, 没有明显的Eu正异常, 而热液流体则具有显著的Eu正异常。选取现代火山热液和河流的数据(Michard and Albarede, 1986; Kolodny and Halicz, 1988; Michard, 1989; Michard et al., 1983; Douville et al., 1999), 并对PAAS归一化, 从中可以显著看出这个特征(图 5-A)。

图 5 北京十三陵九龙山组样品与河流、热液REE分布特征对比
A—现代河流沉积物、热液REE分配特征(数据来源Michard, 1983, 1986, 1989; Goldstein and Jacobsen, 1988; Douville et al. 1999); B—北京十三陵地区九龙山组剖面研究样品REE分布特征Fig.5 Comparison of REE distribution characteristics between the Jiulongshan Formation in Ming Tombs area, Beijing and rivers and hydrothermal fluids

在九龙山组硅质岩样品中, REE配分比较均衡(表 2, 图 5-B), 可见有比较明显的Eu正异常(1.2~2.4, 平均1.58)和不太强烈的LREE富集, 和热液流体的REE分配特征类似, 表明九龙山组硅质岩的形成可能受到较多的热液流体的影响。同时Eu异常程度没有那么大, 说明热液不是唯一来源。

表 2 北京十三陵地区中侏罗统九龙山组硅质岩REE测试结果(PAAS归一化) Table2 REE test results of siliceous rocks in the Middle Jurassic Jiulongshan Formation in Ming Tombs area, Beijing(PAAS normalization)单位: μ g· g-1
3.4 Ge/Si-REE耦合对硅质岩成因的限制

考虑将Ge/Si值和REE数据结合起来, 这样可能会得到更多的信息, 有助于更深入地了解硅质岩的形成过程。

如前所述, 研究地区硅质岩的物质来源于热液和河水, 那么同样建立1个二元混合模型, 其中河水和热液是2个端元。

在这个模型中, Ge/Si值和Eu/Eu* 值可通过以下公式计算:

GeSi=f×[Si]hy×GeSihyf×[Si]hy×(1-f)×[Si]river+(1-f)×[Si]river×GeSiriverf×[Si]hy×(1-f)×[Si]river(3)

EuEu* =(1-f)×[REE]river×EuEu* riverf×[REE]hy×(1-f)×[REE]river+f×[REE]hy×EuEu* hy+f×[REE]hy×(1-f)×[REE]river(4)

其中f是热液的体积分数, [Si]i(mM)是热液和河流中Si的浓度; Ge/Sii(μmol/mol)代表热液和河流2个端元的Ge/Si值; REEi和 Eu/E ui* 是∑ REE浓度和Eu异常值; 下标hy和river分别是指热液和河水成分。

假设海水中的Si和REE浓度以及热液中的REE浓度是常数, 而热液的Eu/Eu* 值是温度依赖的(Douville et al., 1999)。温度T与Eu/Eu* 值之间的关系可以通过现代热液系统的数据建立关系, 那么Eu/Eu* 值与流体温度呈线性负相关关系如下:

EuEu* =-0.123×T+49.064(5)

进一步假设热液中的Si是饱和的, 那么根据现代的实验数据可知(Crerar and Anderson, 1971), 热液温度T和Si浓度之间存在如下关系:

log[Si]=1107T-0.0245(6)

其中, [Si]表示流体中Si(mol)的饱和浓度, T表示温度(K)(Cui et al., 2019)。

对于公式中需要的参数, 可以根据现代河水测量值赋值, 将河水的Ge/Si(μmol/mol)设为0.7, 热液值设为11(现代热液中的范围为8~14 μmol/mol); 河水中的[REE]为0.145 nmol/mol, 热液值取2 nmol/mol(现代值0.3~3 nmol/mol)(Michard et al., 1983; Michard and Albarede, 1986; Goldstein and Jacobsen, 1988; Michard, 1989)。

图 6 北京十三陵地区河水与热液混合的Ge/Si-Eu/Eu* 关系图
注: 实线部分代表不同温度热液与河水的混合过程, 虚线是体积分数线和质量分数线, 分别代表热液和河水的混合过程中热液的体积占比和热液源的Si占混合后总Si的质量分数。其中, 数据点已扣除黏土影响Fig.6 Modeling results showing Eu/Eu* and Ge/Si ratios controlled by the mixing between river water and hydrothermal fluids in Ming Tombs area, Beijing

将以上数据代入公式, 联立, 可作出Ge/Si值和Eu/Eu* 值的关系图(图 6)。可以看出, 硅质岩的硅质来源有15%~45%来自热液, 平均约为30%, 热液的混合体积占5%左右, 这与Ge/Si值标志的结论相对应, 除此之外, 还反映出热液的混合温度大概在550~650 K之间, 对应的摄氏温度在276~376 ℃之间, 高于250 ℃, 属于高温热液。

3.5 热液活动与燕山运动

中生代时期, 华北地区板块构造运动活跃, 火山活动频繁, 是地球历史中重要的燕山运动时期, 地质记录中也多见火成岩记录。但从传统的观点上看, 从早侏罗世到晚白垩世, 岩浆活动可大致分为4期: 第1期: 早侏罗世南大岭期, 喷发时间为200~180 Ma; 第2期: 中侏罗世髫髻山期, 喷发时间为170~160 Ma; 第3期: 晚侏罗世大兴安岭期, 喷发时间为150~140 Ma; 第4期: 白垩纪义县期, 喷发时间为130~70 Ma(赵国春, 2003)。

在这种观点下, 九龙山组沉积时期是相对比较平静的, 即所谓的间歇期。但通过分析野外采集的硅质岩地球化学数据, 得到了显著的热液信号, 说明这一时段仍有比较剧烈的火山热液活动, 而火山凝灰质岩石夹层的出现, 也指示了火山喷发活动的存在。所谓的幕间可能并没有那么平静, 在间歇期仍有火山喷发和热液活动。硅质岩样品点中存在热液贡献较高的点, 可能记录了较强烈的火山和热液活动的信号。由此看来, 对于燕山运动各时期的划分可能还需要研究者更多的思考。

4 结论及展望

对REE特征和Ge/Si值的分析表明, 中侏罗统九龙山组硅质岩是热液和河流沉积共同作用形成的, 2种方法计算得到的热液和河流源的混合比例基本吻合。热液流体提供的硅质组分约占30%, 其温度在575~650 K; 硅质岩的热液成因部分可能与火山活动有关, 应为火山期后热液; 热液贡献的峰值指示一次大规模火山活动, 其时间应在九龙山组沉积早期, 与其层位位置相吻合, 即九龙山组沉积早期可能有一期较大的火山活动, 为硅质岩的形成提供物源。

综上所述, 北京十三陵地区中侏罗统九龙山组硅质岩的REE和Ge/Si值信号显示出热液流体及河流特征; 镜下观察到的绿帘石等黏土矿物以及石英颗粒等, 也指示九龙山组硅质岩形成主要受热液活动和河流沉积影响。因此推测, 晚侏罗世, 火山热液活动频繁, 温度较高, 大陆风化强烈, 河流中含有较多的硅酸盐矿物, 这些硅质在盆地中沉积下来, 同时受到热液流体的影响, 热液中的硅质冷却结晶出来, 二者共同形成了北京十三陵地区九龙山组的这套硅质岩。其中, 热液部分贡献约为30%, 其余为河流贡献。

(责任编辑 郑秀娟; 英文审校 陈吉涛)

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