陆相淡水湖盆页岩有机质富集主控因素研究: 以四川盆地东北部侏罗系自流井组为例*
张美洲1,2, 朱筱敏1,2, 姜振学1,3, 朱德宇4, 叶蕾1,2, 谌志远1,3
1 中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室,北京 102249
2 中国石油大学(北京)地球科学学院,北京 102249
3 中国石油大学(北京)非常规油气科学技术研究院,北京 102249
4 中国石油西南油气田公司勘探开发研究院,四川成都 610095
通讯作者简介 朱筱敏,男,1960年生,教授,博士生导师,从事沉积地质学、储层地质学方面的教学科研工作。E-mail: xmzhu@cup.edu.cn

第一作者简介 张美洲,男,1993年生,现为中国石油大学(北京)博士研究生,主要从事细粒沉积学和储层地质学研究。E-mail: zmzgeo@163.com

摘要

探讨陆相淡水湖盆页岩层段的有机质富集机理及主控因素,对于指导陆相页岩油气的勘探开发具有重要意义。四川盆地侏罗系自流井组的东岳庙段和大安寨段发育陆相页岩,油气勘探潜力巨大,其有机质富集机理有待探索。以自流井组页岩为研究对象,开展了岩心描述、薄片观察、扫描电镜、有机碳含量、干酪根镜检分析以及主微量元素测试,对沉积古环境进行恢复并明确了有机质富集主控因素。结果表明: 自流井组页岩的有机碳含量为 0.29%~3.43%,平均值为 1.32%。干酪根类型指数主要分布在 24~52之间,平均值 37,表明有机质类型为1型和2型,有机质主要来源于藻类等水生生物与陆源高等植物的混合。古气候指标 C值、 Sr/Cu值、古风化指标 CIA值以及古盐度指标 Sr/Ba值表明,自流井组沉积时期四川盆地为一个潮湿气候条件下的淡水湖盆。湖盆水体的中等生产力为有机质的富集提供了较为充足的物质基础,富氧的底水环境导致有机质被氧化消耗不利于有机质的富集。 TOC与多个古环境指标交汇图分析表明,自流井组页岩的有机质富集主要受到古生产力、古气候、沉积速率的控制。只有在相对潮湿的气候条件、相对较高的古生产力和适当的沉积速率背景下,有机质才会富集。氧化还原条件和盐度不是陆相淡水湖盆页岩有机质富集的主控因素,这与海相页岩和陆相咸水湖盆页岩存在较大差异。

关键词: 四川盆地; 侏罗系; 自流井组; 页岩; 微量元素; 有机质; 主控因素
中图分类号:P588.22 文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2023)04-0806-17
Main controlling factors of organic matter enrichment in continental freshwater lacustrine shale: a case study of the Jurassic Ziliujing Formation in northeastern Sichuan Basin
ZHANG Meizhou1,2, ZHU Xiaomin1,2, JIANG Zhenxue1,3, ZHU Deyu4, YE Lei1,2, CHEN Zhiyuan1,3
1 State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting,China University of Petroleum(Beijing),Beijing 102249,China
2 College of Geosciences,China University of Petroleum(Beijing),Beijing 102249,China
3 Unconventional Oil and Gas Science and Technology Research Institute,China University of Petroleum(Beijing),Beijing 102249,China
4 Exploration and Development Research Institute,PetroChina Southwest Oil and Gas Field Company,Chengdu 610095,China
About the corresponding author ZHU Xiaomin,born in 1960,is a professor and Ph.D. supervisor. He is mainly engaged in teaching and research work in sedimentary geology and reservoir geology. E-mail: xmzhu@cup.edu.cn.

About the first author ZHANG Meizhou,born in 1993,is a Ph.D. candidate at China University of Petroleum(Beijing). He is mainly engaged in fine-grained sedimentology and reservoir geology. E-mail: zmzgeo@163.com.

Abstract

It is of great significance to study the enrichment mechanism of organic matters and the associate main controlling factors of shale strata in continental freshwater lacustrine,which can guide the exploration and development of continental shale oil and gas. Lacustrine shales are developed in Dongyuemiao member and Da'anzhai member of Jurassic Ziliujing Formation in Sichuan Basin,which has great potential for oil and gas exploration. Its organic matter enrichment mechanism needs to be explored. Taking those shales in Ziliujing Formation as the research object,core description,thin section observation,electron microscopy scanning,measuring organic carbon content,kerogen microscopic analysis,and main and trace elements test were carried out to restore the sedimentary palaeoenvironment and then examine the main controlling factors of organic matter enrichment. The results show that the organic carbon content of Ziliujing Formation shale ranges from 0.29% to 3.43%,with an average value of 1.32%. Kerogen type index was mainly distributed in the range of 24-52,with an average of 37,indicating that organic matter was type Ⅱ1 and type Ⅱ2. Organic matter mainly came from the mixture of aquatic organisms,and terrestrial higher plants. The values of C,Sr/Cu,CIA,and Sr/Ba,and palaeo-salinity,proxies of palaeoclimates,indicate that the Sichuan Basin was a freshwater lacustrine in humid climate during the deposition of Ziliujing Formation. The medium productivity of lacustrine water provides sufficient material basis for the enrichment of organic matter. The oxygen-rich bottom water leads to the oxidation of organic matter,which is not favorable for the enrichment of organic matters. The analysis of cross plot of TOC and several palaeoenvironmental proxies show that organic matter enrichment in Ziliujing shales is mainly controlled by the palaeo-productivity,palaeo-climate,and deposition rate. Organic matter can be enriched only under the background of relatively humid climatic conditions,relatively high productivity,and appropriate deposition rate. Redox conditions and salinity are not the main controlling factors of organic matter enrichment in freshwater lacustrine shales,which is quite different from marine shales and saline lacustrine shales.

Key words: Sichuan Basin; Jurassic; Ziliujing Formation; shale; trace elements; organic matter; main controlling factor

近10年来, 中国油气行业逐步启动了对陆相页岩油勘探开发的探索(金之钧等, 2019, 2021; 黎茂稳等, 2022)。中国中新生代盆地的多套陆相地层发育大规模富有机质页岩, 蕴含了丰富的页岩油气资源, 且呈现非均质性强、平面连续性较差、热成熟度偏低的特点(杜金虎等, 2019; 赵文智等, 2020)。有机质丰度是陆相页岩油富集高产的主控因素, 它不仅影响泥页岩储集层的物性, 还直接控制储集层的含油性(Loucks et al., 2009; 胡涛等, 2021; 马永生等, 2022)。因此, 明确有机质的富集机理和主控因素, 对页岩油储集层评价和甜点预测具有至关重要的作用。

有机质的富集过程研究始于海相沉积, 其沉积过程可被简化为: 表层水体中被固定的碳, 在水体沉降过程中部分被微生物降解和碎屑稀释, 最终保留和埋藏在沉积物中(Sageman et al., 2003; Tribovillard et al., 2006)。这一过程受到很多因素的影响, 包括水体的初级生产力、营养物质可用性、底水氧气含量、碎屑沉积物的通量以及细菌硫酸盐还原降解活动(Demaison and Moore, 1980; Tyson and Pearson, 1991; Calvert and Pedersen, 1993; Calvert et al., 1995; Zeng et al., 2015; Doner et al., 2019)。这些控制因素可归结为有机质生产速率、破坏速率和沉积速率之间复杂的非线性相互作用(Bohacs et al., 2000; Passey et al., 2010)。对于一个沉积盆地而言, 较高的水体生产力是有机质富集的必要条件; 还原的底水环境可以阻止沉积物中有机质被细菌等微生物氧化, 有利于有机质保存。沉积速率对有机质富集的影响有两面性: 低沉积速率使有机质暴露于含氧水体或沉积物表面, 不利于有机质的富集; 较高的沉积速率可能会稀释有机质。近年来, 前人对有机质富集主控因素进行了大量探讨, 主要集中在四川盆地下志留统龙马溪组、上二叠统大隆组等海相页岩, 以及东濮凹陷古近系沙三段、东营凹陷古近系沙四上段、歧口凹陷古近系沙一段、沧东凹陷孔二段等陆相咸水湖盆页岩层段(Zhang et al., 2019; Ji et al., 2020; 方正等, 2021; 胡涛等, 2021; Wu et al., 2021; Yu et al., 2021; 于乐丹等, 2022)。陆相淡水湖盆页岩层段的有机质富集机制是值得探索研究的新领域, 故以四川盆地侏罗系自流井组页岩为例, 探讨该类型页岩有机质富集的主控因素和富集机理。

四川盆地侏罗系自流井组的东岳庙段和大安寨段发育陆相页岩, 油气勘探潜力巨大。目前有多口井测试获得高产页岩油气流, 如复兴地区涪页10HF井在东岳庙段压裂测试获日产油13.7 t、日产气5.58× 1 04m3; 涪页8-1HF井在大安寨段分7段压裂测试获日产油35.6 t、日产气1.9× 104m3(马永生等, 2022), 展示了良好的页岩油勘探前景。作者基于大量的岩心和薄片观察, 电镜扫描、有机碳含量(TOC)、干酪根镜检分析以及元素地球化学分析, 探讨目的层段有机质富集的主控因素和富集机理以及建立有机质富集模型, 助力四川盆地侏罗系页岩油气勘探。

1 区域地质概况

四川盆地处于扬子板块西缘, 盆地被西部龙门山造山带、北部米仓山— 大巴山断褶带、东部湘鄂西皱褶带、南部大凉山褶皱带所围限。盆地经历了早古生代克拉通拗陷、晚古生代克拉通裂陷、中新生代前陆拗陷几个演化阶段, 基本形成了北东— 南西向的菱形盆地格局(刘树根等, 2006; 周德华等, 2013)。早、中侏罗世, 米仓山、大巴山的逆冲推覆构造活动增强, 而龙门山逆冲推覆带构造活动相对较弱, 造成盆地沉降中心由西部龙门山前缘地区向东北部地区转移(图 1)。

图 1 四川盆地沉积地质背景与下侏罗统自流井组地层综合柱状图Fig.1 Sedimentary geological background of Sichuan Basin and comprehensive stratigraphic column of the Lower Jurassic Ziliujing Formation, Sichuan Basin

研究区位于四川盆地东部的涪陵区块和北部元坝区块, 在早侏罗世沉积了以三角洲和湖泊相为主的陆相地层, 其中自流井组的陆相页岩成为页岩油气勘探的重点层位。自流井组自下往上可细分为4个岩性段, 珍珠冲段、东岳庙段、马鞍山段和大安寨段(图 1)。珍珠冲段和马鞍山段以灰色— 深灰色泥页岩夹大套砂岩为主, 厚度分别为50~260m、50~200m。大安寨段和东岳庙段对应2个湖泛期, 岩性为黑色、灰黑色页岩与薄层介屑灰岩或粉细砂岩互层, 厚度分别为5~50m和40~80m(朱彤等, 2016), 是本次研究的目的层位。

2 取样及实验

本次研究选择的2口重点井为元陆4井和涪页1井, 分别位于川北坳陷的元坝区块和川东坳陷的涪陵区块。从中采集岩心样品19块, 其中12块来自大安寨段, 7块来自东岳庙段。对这些样品进行了薄片和扫描电镜观察、总有机碳含量(TOC)、干酪根镜检分析以及主微量元素测试。

所有的样品都被抛光并制成薄片, 使用偏光显微镜观察岩石样品的矿物组成、结构和沉积构造。扫描电镜样品的制备和观测在中国科学院地质与地球物理所完成, 所用机型为蔡司SUPRA 55 Sapphire场发射扫描电镜。所有样品的总有机碳含量测试(TOC)和干酪根镜检分析在中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室完成。先将样品粉碎至80目, 再将样品粉末与浓度10%的盐酸混合以去除无机碳。待到充分反应之后, 利用去离子水冲洗掉多余盐酸。最后, 在CS230HC碳分析仪上对处理后样品的有机碳含量进行分析测定。主量元素、微量元素分析在北京核工业地质研究院完成。主量元素的测定采用X射线荧光光谱法(GB/T14506.28-2010), 实验仪器为飞利浦PW2404荧光光谱仪。微量和稀土元素的测定是用电感耦合等离子体质谱法(GB/T14506.30-2010), 仪器型号为Element XR。

3 结果
3.1 陆相页岩岩石学特征

川东北地区侏罗系自流井组陆相页岩颜色以灰黑色和黑色为主, 可见纹层构造和块状构造(图 2-A, 2-B)。薄片及扫描电镜分析显示, 页岩主要由黏土矿物组成, 在部分样品中可以观察到有少量的生物介壳化石(图 2-C, 2-D)。氩离子抛光处理后样品用扫描电镜观察, 能够观察到大量的黑色有机质, 并发育黄铁矿(图 2-D, 2-E)。有机质可单独存在, 也可分布于碎屑颗粒之间, 由于压实作用的影响通常产生挤压变形(图 2-D, 2-E, 2-F)。有机质也可与伊蒙混层等黏土矿物伴生形成复合体, 其内部通常发育不规则分布的气泡状、海绵状、环带状有机孔, 连通性较好(图 2-F, 2-G)。

图 2 四川盆地东北部自流井组关键井页岩岩心、薄片和电镜照片
A— 灰黑色页岩, 大安寨段, 元陆4井, 3791.3 m; B— 灰黑色页岩, 东岳庙段, 元陆4井, 3996.2 m; C— 灰黑色页岩含介壳, 大安寨段, 涪页1井, 2607.4 m, 单偏光; D— 分散有机质, 元陆4井, 4053.2 m, 电镜, 背散射; E— 有机质与黄铁矿颗粒, 元陆4井, 3749.1 m, 电镜, 背散射; F— 有机质, 元陆4井, 3758.7 m, 电镜, 背散射; G— 伊蒙混层间的有机质, 元陆4井, 3749.1 m, 电镜, 背散射; H— 无定形体, 元陆4井, 3749.1 m, 透射光; I— 无定形体, 元陆4井, 4009.3 m, 透射光
Fig.2 Core, thin section and SEM photos of key wells in the Ziliujing shale, northeastern Sichuan Basin

3.2 有机质含量及类型

川东北地区侏罗系自流井组页岩的有机碳含量为0.29%~3.43%, 平均值为1.32%。元陆4井的TOC值介于0.5%~3.43%之间, 平均值为1.42%。涪页1井的TOC介于0.29%~2.71%之间, 平均值为1.21%(图 3-A)。尽管这2口井分别位于元坝区块和涪陵区块, 但自流井组页岩的TOC数值范围近似, 横向上具有一定的可对比性。为了方便陆相页岩储集层的评价和对比, 前人在不同盆地的研究提出了多种岩相划分方案, 均将有机质含量作为一个重要的划分参数(杨万芹等, 2015; 柳波等, 2018; 刘忠宝等, 2019)。不同盆地陆相页岩的有机质含量分布范围和研究需求不同, 岩相划分方案采用的TOC值界线有所差异。大安寨段的TOC值介于0.29%~2.65%之间, 平均值为1.12%; 东岳庙段的TOC值介于0.5%~3.43%之间, 平均值为1.53%(图 3-B)。由于2段的有机质含量差别不大, 为了对比页岩样品中有机质富集程度的差异, 以TOC含量1%为界限, 将自流井组页岩分为2类: TOC> 1%为富有机质页岩; TOC< 1%为贫有机质页岩。

图 3 四川盆地东北部自流井组页岩TOC统计图
A— 元陆4井和涪页1井TOC含量对比; B— 大安寨段和东岳庙段TOC含量对比
Fig.3 TOC statistics of the Ziliujing shale, northeastern Sichuan Basin

根据干酪根不同显微组分光性差异, 可将其分为镜质组、惰质组、壳质组以及腐泥组, 进而根据各显微组分含量的差异来划分有机质类型。利用干酪根类型指数(TI=(腐泥组× 100+壳质组× 50-镜质组× 75-惰质组× 100)/100)计算结果对有机质类型进行划分: 当TI指数大于80时, 有机质类型为型; 当TI指数为40~80时, 有机质类型为1型; 当TI指数0~40为时, 有机质类型为2型; 当TI指数小于0时, 有机质类型为型。研究区页岩样品的干酪根组分分析结果表明, 研究层段干酪根组分以腐泥组最为丰富(62%~76%), 其次为惰质组(24%~38%), 壳质组和镜质组基本不发育。腐泥组的主要组成为无定形体(图 2-H, 2-I), 主要由藻类等低等水生生物遗体在微生物降解作用下而形成。四川盆地自流井组陆相页岩TI指数主要分布在介于24~52之间, 平均值37, 有机质类型为Ⅱ 1型和Ⅱ 2型。表明有机质的主要来源于藻类等水生生物与陆源高等植物的混合。

3.3 主微量元素

本研究主要依据泥页岩的主微量元素含量, 计算出特征元素比值, 从而恢复古气候、古水深、古盐度、水体氧化还原性、古生产力、陆源输入等古环境特征。古气候指标包括C值、Sr/Cu值、CIA值, 古盐度指标为Sr/Ba值。运用Ni、Cu、Zn、Ba/Al以及P/Ti 5个指标对目的层段的古生产力进行评价。Ni/Co、V/Cr、U/Th、Mo/Al值被用于评价水体氧化还原条件, Ti值、Al值、(La/Yb)N 值被用于恢复陆源输入和沉积速率(表 1)。

表 1 四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩古环境指标 Table1 Palaeoenvironment indicators in the Jurassic Ziliujing shale, northeastern Sichuan Basin
4 讨论
4.1 沉积古环境恢复

沉积岩的形成与沉积环境密切相关, 恢复和重建岩石的古沉积环境对于了解岩石成因以及进一步指导油气勘探有重要意义。恢复古环境方法较多, 主要包括: 特征元素比值、沉积构造特征、孢粉等古生物特征和生物标志化合物等有机地化特征方法, 黄铁矿形态特征法等。作者主要依据泥页岩特征元素比值, 恢复古环境特征。

4.1.1 古气候和古风化条件

古气候对沉积岩中不同元素的富集有重要的影响, 潮湿气候有利于Fe、Mn、Cr、V、Co、Ni元素富集, 而干旱气候有利于Ca、Mg、Na、K、Sr及Ba等元素富集。前人在多个盆地的研究中, 提出将C值作为古气候的指标, 并取得了良好的应用效果(杨万芹等, 2015, 2018; Moradi et al., 2016; 于乐丹等, 2022)。它的定义是: Cvalue=Σ (Fe+Mn+Cr+Ni+V+Co)/Σ (Ca+Mg+Sr+Ba+K+Na)。C值> 0.8、0.6~0.8、0.4~0.6、0.2~0.4、< 0.2分别表明古气候为潮湿、半潮湿、半干旱到半湿润、半干旱和干旱。自流井组页岩的古气候指标C值介于0.25~1.04之间, 平均值为0.59, 反映沉积时期的古气候以潮湿、半潮湿为主。富有机质页岩C值介于0.31~1.04之间, 平均值为0.66; 贫有机质页岩C值介于0.25~0.70之间, 平均值为0.53(表 1)。两类页岩相比, 富有机质页岩的沉积古气候更为潮湿(图 4-A)。自流井组页岩的TOC与C值存在一定的正相关性, 表明古气候可能对有机质富集有一定影响(图 5-A)。

图 4 四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩古气候与古盐度指标箱形图
A— 富有机质页岩和贫有机质页岩古气候指标C值箱型统计图; B— 富有机质页岩和贫有机质页岩古气候指标Sr/Cu; C— 富有机质页岩和贫有机质页岩古风化指标CIA值箱型统计图; D— 富有机质页岩和贫有机质页岩古盐度指标Sr/Ba值箱型统计图
Fig.4 Box diagrams of palaeoclimate and palaeosalinity indicators of the Jurassic Ziliujing shale in northeastern Sichuan Basin

图 5 四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩TOC与古环境相关指标交会图
A— TOC与古气候指标C值交会图; B— TOC与古盐度指标Sr/Ba值交会图; C— TOC与古生产力指标Ni+Cu+Zn值交会图; D— TOC与古生产力指标Ba/Al值交会图; E— TOC与古生产力指标P/Ti值交会图
Fig.5 Cross plots of TOC and some palaeoenvironment indicators of the Jurassic Ziliujing shale in northeastern Sichuan Basin

Sr/Cu值也可以来恢复沉积盆地的古气候。Sr/Cu> 10反映干旱的古气候, Sr/Cu=5~10表明具有半潮湿— 干燥的古气候, Sr/Cu=1.3~5.0表明具有温暖潮湿的古气候(尹锦涛等, 2017; 于乐丹等, 2022)。自流井组页岩的Sr/Cu 值介于1.97~7.99之间, 平均值为4.34, 总体上处于潮湿、半潮湿的沉积环境。富有机质页岩的Sr/Cu值介于1.97~7.99之间, 平均值为4.09; 贫有机质页岩的Sr/Cu值介于2.22~6.77之间, 平均值为4.61。相比于贫有机质页岩, 富有机质页岩沉积时期的古气候条件湿润程度更高(图 4-B)。

在强烈的风化条件下, Al元素更容易在沉积物中积累, 而K、Na和Ca等元素往往缺乏。因此, 化学蚀变指数(CIA)被提出用于定量研究不同沉积背景页岩的化学风化条件(Nesbitt and Young, 1982; 胡涛等, 2021; Wu et al., 2021)。

其计算方法如下:

CIA=mole[(Al2O3/(Al2O3+CaO* +Na2O+K2O))]× 100

CaO* 是硅质矿物中CaO的含量。CaO* 需要用磷酸盐(P2O5)进行校正得到。

CaO* =mole CaO-mole P2 O5* 10/3

如果剩余的摩尔数小于Na2O的摩尔数, 则取CaO值为CaO* 。反之, 则认为CaO* 等于Na2O。CIA 指数为 50~70时指示微弱化学风化作用, 为寒冷干旱气候; CIA 指数为 70~80时指示中等化学风化作用, 为温暖气候; CIA 指数为 80~100时指示强烈化学风化作用, 为热带潮湿高温气候条件。自流井组页岩的CIA值介于72.17~86.59之间, 平均值为79.32; 富有机质页岩的CIA值介于72.17~86.59之间, 平均值为78.07; 贫有机质页岩的CIA值介于75.76~85.36之间, 平均值为80.71。上述数据表明沉积时期盆地的化学风化作用为中等— 强烈, 两类页岩在沉积时期化学风化作用近似(图 4-C)。

4.1.2 古盐度

Sr/Ba值是判别沉积水体盐度的常用指标。锶元素(Sr)和钡元素(Ba)可以形成硫酸盐、碳酸盐等溶解于水体中。但Sr元素比Ba元素的迁移能力强, 其化合物溶解度更低, 一般当水体盐度增大时, Ba元素更易于从水体中析出。Sr/Ba值是古湖泊水体盐度判别的有效指标。研究认为, Sr/Ba值小于0.5为淡水环境, 0.5~1.0为半咸水环境, 大于1.0为咸水环境(于乐丹等, 2012)。

四川盆地东北部自流井组页岩的Sr/Ba值介于0.12~0.43之间, 平均值为0.26, 表明自流井组页岩沉积于淡水条件。富有机质页岩的Sr/Ba值介于0.12~0.43之间, 平均值为0.23; 贫有机质页岩的Sr/Ba值介于0.14~0.43之间, 平均值为0.30(表 1; 图 4-D)。两类页岩在沉积时湖盆水体都为淡水环境。前人在自流井组大安寨段发现了大型肉食性鱼类的鱼粪化石、淡水双壳类化石以及大量植物碎片, 并认为该层段沉积时期为早侏罗世托阿尔期早期, 为一个有河流淡水供应的开放性淡水湖盆(周小梅等, 2021)。自流井组页岩的TOC与Sr/Ba值相关性较差, 表明盐度不是有机质富集的主控因素(图 5-B)。

4.1.3 古生产力

在评价湖盆的古生产力时, 为了避免单一指标造成的误差, 作者采用Ni+Cu+Zn值、Ba/Al值以及P/Ti值3个指标对目的层段的古生产力进行综合评价。

Ni、Cu、Zn、Cd等元素作为微量营养元素, 主要通过与有机质络合后沉降到水体底部的沉积物中, 随着有机质衰变再与黄铁矿结合而被保留在沉积物中(Tribovillard et al., 2006)。因此, 在鄂尔多斯盆地和四川盆地页岩研究中, 将Ni、Cu、Zn或Ni+Cu+Zn值作为定性评价水体古生产力的可靠指标(Zhang et al., 2019; Yu et al., 2021; Zhang et al., 2021)。为了研究古生产力对有机质富集的影响, 本次研究以Cu+Ni+Zn值作为古生产力指标与TOC做交会图(图 5-C)。图 5显示TOC与Cu+Ni+Zn值存在有较强的正相关性, 相关系数为0.49, 表明自流井组页岩的有机质富集受到水体古生产力的控制。

Ba/Al值和P/Ti值是被用于重建水体古生产力的重要指标(Zeng et al., 2015; Doner et al., 2019)。由于沉积物中重晶石(BaSO4)堆积速率与生物生产力呈良好的正相关关系, Ba元素可被用于评价古生产力(Dymond et al., 1992; Dymond and Collier, 1996; Dean et al., 1997)。P元素是水体中生物重要的营养元素, 可以伴随浮游生物和鱼骨等生物遗体等在沉积物中保存(Tribovillard et al., 2006)。由于元素Al和Ti一般来源于陆源碎屑物质, Ba/Al值和P/Ti值可以消除陆源碎屑物质对沉积物中Ba和P元素的稀释作用。自流井组页岩的Ba/Al值介于42.71× 10-4~86.29× 10-4之间, 平均值为66.59× 10-4, 整体高于后太古界页岩中的Ba/Al值(55× 10-4)(胡涛等, 2021)。自流井组页岩的P/Ti值介于0.03~0.52之间, 平均值为0.16(表 1)。参考日本中部的二叠系/三叠系边界Ubara剖面高生产力黑色页岩(P/Ti平均值为0.34± 0.55), Gujo-Hachiman剖面中等生产力黑色页岩(P/Ti值为0.17± 0.23)的相关数据(Algeo et al., 2011), 自流井组页岩P/Ti值表明, 湖盆水体的古生产力为中等水平。

Ba/Al值、P/Ti值与TOC的交会图结果表明: Ba/Al值与TOC之间存在良好的正相关关系, 相关系数为0.55; P/Ti值与TOC存在微弱的正相关性(图 5-D, 5-E)。以上结果表明, 水体古生产力是自流井组页岩层段有机质富集的主控因素。P/Ti值与TOC的相关性较弱, 可能与沉积物中P元素富集的地球化学过程有关。随着有机质降解, P元素绝大部分以磷酸盐的形式从沉积有机质中释放而返回到水体中, 导致沉积物中P元素含量有时与水体的初级生产力之间不具有良好的对应关系(Tribovillard et al., 2006)。

4.1.4 氧化还原条件

相比于氧化环境, 缺氧的底水环境中有机质的降解速率较小, 因而更有利于有机质的保存富集。根据底水的含氧量, 前人将水体的氧化还原程度分成4个等级: 富氧(Oxic, 氧气浓度> 2mL/L)、贫氧(dysoxic, 氧气浓度为0.2~2.0 mL/L)、准厌氧(suboxic, 氧气浓度为0~0.2 mL/L)和厌氧(Anoxic/euxinic, 氧气浓度为0mL/L)(Jones and Manning, 1994; 李艳芳等, 2015)。

U、V、Mo、Cr、Co被认为是水体氧化还原条件的敏感元素(Algeo and Maynard, 2004; Tribovillard et al., 2006)。Ni/Co、V/Cr、U/Th、Mo/Al值可被用于对水体的氧化还原条件进行评价, 在许多海相页岩和陆相页岩序列研究中被广泛使用(Zeng et al., 2015; Doner et al., 2019; 于乐丹等, 2022)。V/Cr< 2.00指示富氧环境, 2.00< V/Cr< 4.25指示贫氧环境, V/Cr> 4.25指示准厌氧— 厌氧环境。Ni/Co< 5.00指示富氧环境, 5.00< Ni/Co< 7.00指示贫氧环境, Ni/Co> 7指示准厌氧— 厌氧环境。U/Th< 0.75指示富氧环境, 0.75< U/Th< 1.25指示贫氧环境, U/Th> 1.25指示准厌氧— 厌氧环境(Jones and Manning, 1994; 李艳芳等, 2015)。

四川盆地东北部自流井组页岩的V/Cr值介于0.86~1.63之间, 平均值为1.19; Ni/Co值介于2.14~8.59之间, 平均值为3.27; U/Th值介于0.15~0.33之间, 平均值为0.22。富有机质页岩的V/Cr值介于1.00~1.63之间, 平均值为1.17; Ni/Co值介于2.15~7.41之间, 平均值为3.28; U/Th值介于0.19~0.33之间, 平均值为0.23。贫有机质页岩的V/Cr值为介于0.86~1.50之间, 平均值为1.22; Ni/Co值介于2.14~8.59之间, 平均值为3.25; U/Th值介于0.15~0.32之间, 平均值为0.21(表 1)。以上分析数据表明, 自流井组页岩沉积于富氧的底水环境, 且两类页岩的形成的底水环境差异不大。富氧的底水环境, 可能导致有机质被氧化消耗, 不利于沉积物中有机质的富集。

为了探讨底水的氧化还原条件对有机质富集的影响, 用TOC与4个氧化还原指标Ni/Co、V/C、U/Th、Mo/A值做交会图(图 6)。结果表明, TOC与指标Ni/Co、V/C、U/Th值之间不存在明确的相关关系, 与指标Mo/Al值存在一定正相关关系(相关系数为0.30)。综合来看, 自流井组页岩的有机质富集不受水体氧化还原性的控制。

图 6 四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩TOC与氧化还原条件指标交会图
A— TOC与氧化还原指标V/Cr交会图; B— TOC与氧化还原指标Ni/Co交会图; C— TOC与氧化还原指标U/Th交会图; D— TOC与氧化还原指标Mo/Al值交会图
Fig.6 Cross plots of TOC and some redox indicators of the Jurassic Ziliujing shale in northeastern Sichuan Basin

4.1.5 陆源输入与沉积速率

Ti和Al元素一般赋存于陆源黏土矿物中或金红石等重矿物中, 伴随着河流或风力输入湖盆并最终在半深湖— 深湖区域沉积。由于其化学性质稳定, 且不容易受到后期成岩作用的影响, 因此常被用作陆源输入指标。一般来讲, Ti和Al元素的值越高, 代表陆源输入越多。陆源输入对有机质富集的影响具有双面性: 一方面, 适当的陆源输入可能为湖盆水体提供充足的养分; 另一方面, 过高的陆源输入可能稀释有机质(Zeng et al., 2015; Doner et al., 2019; 于乐丹等, 2022)。陆源输入指标与TOC交会图表明, 四川盆地东北部自流井组的有机质富集与陆源输入无明显相关性(图 7-A, 7- B)。

图 7 四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩TOC与陆源输入及沉积速率交会图
A— TOC与陆源输入指标Ti交会图; B— TOC与与陆源输入指标Al交会图; C— TOC与沉积速率指标(La/Yb)N交会图
Fig.7 Cross plots of TOC and terrigenous input and deposition rate indicators of the Jurassic Ziliujing shale in Sichuan Basin

有机质富集与沉积速率关系较为复杂。除了一些地层测年方法外, 稀土元素分异程度指标(La/Yb)N可用于反映沉积速率, 下标N表示球粒陨石归一化值(Boynton, 1984)。轻稀土元素优先被有机质和黏土碎屑吸附, 而重稀土元素在湖水中形成稳定的络合物。当沉积速率较低时, 悬浮颗粒在水体中停留时间较长, 稀土元素有充足的时间发生迁移, 进而导致稀土元素的显著分异且(La/Yb)N远离1。当沉积速率较高时, 轻稀土元素与重稀土元素的分异程度低, 此时(La/Yb)N接近于1(Zeng et al., 2015; Doner et al., 2019)。自流井组页岩的(La/Yb)N介于5.02~17.24之间, 平均值为10.67, 说明沉积速率整体较高。如图 7-C所示, 随着(La/Yb)N增大, TOC呈现为先增大后减小的规律。当沉积速率在较低水平时, 有机质在沉降过程中与氧气接触时间长而被消耗, 不利于有机质富集。随着沉积速率增大, 有机质的积累逐渐增多。但是当沉积速率超过一定阈值时, 由于高沉积速率带来的大量碎屑物质对沉积有机质起到强烈的稀释作用, 不利于有机质富集。与鄂尔多斯盆地、渤海湾盆地等盆地内的湖相页岩类似(袁伟等, 2016; Chen et al., 2019; 胡涛等, 2021; 于乐丹等, 2022), 适中的沉积速率有利于自流井组页岩有机质的富集。

4.2 陆相淡水湖盆有机质富集机理探讨

4.2.1 有机质富集主控因素与富集模式

四川盆地东北部自流井组大安寨段和东岳庙段沉积时期, 对应湖盆的2个最大湖泛期。此时, 周缘山系构造不活跃而物源供给少, 盆地东北部主要发育湖泊相沉积(朱彤等, 2016; 胡宗全和刘光祥, 2021)。浅湖区由于水体较清澈且气候温暖, 双壳类、腹足类等生物可大量发育而形成介壳滩; 在物源供给相对充足的位置, 可形成浅湖相的砂质碎屑滩。半深湖区则主要发育深灰色、灰黑色的页岩。东岳庙段沉积时期, 在盆地北部元坝地区发育灰色细— 粉砂岩夹灰黑色泥岩积, 其沉积亚相类型为碎屑岩浅湖亚相(图 8-A); 泥岩以夹层为主, 单层厚度为1~3m, 累计厚度最高可达100m(图 8-C)。在盆地东部涪陵地区, 东岳庙段的岩性为黑色泥岩夹灰色泥灰岩, 由于受物源影响较小而仅发育少量薄层砂岩, 其沉积亚相类型为碳酸盐浅湖— 半深湖亚相; 泥页岩连续性好, 单层厚度最大可达13m, 累计厚度最大为65m(图 8-E)。大安寨段沉积时期, 湖侵范围更广, 川北元坝地区和川东涪陵地区均处于半深湖区(图 8-B)。页岩在平面上厚度稳定, 分布范围基本与半深湖区域一致, 在北部元坝地区和东部涪陵地区最大厚度分别为35m和40m(图 8-D, 8-F)。

图 8 四川盆地东北部侏罗系自流井组沉积相与页岩厚度分布图(据胡宗全和刘光祥, 2021; 有修改)
A— 东岳庙段沉积相图; B— 大安寨段沉积相图; C— 元坝区块东岳庙段页岩厚度分布图; D— 元坝区块大安寨段页岩厚度分布图; E— 涪陵区块东岳庙段页岩厚度分布图; F— 涪陵区块大安寨段页岩厚度分布图
Fig.8 Sedimentary facies and shale thickness distribution map of the Jurassic Ziliujing Formation in northeastern Sichuan Basin(modified from Hu and Liu, 2021)

如4.1所述, 古气候指标C值、Sr/Cu值、古风化指标CIA值以及古盐度指标Sr/Ba值表明, 自流井组沉积时期四川盆地为一个湿润气候条件下的淡水湖盆。TOC与古生产力指标以及氧化还原性指标的相关性表明: 古生产力是自流井组页岩有机质富集的主控因素, 氧化还原条件则不是有机质富集的主控因素。自流井组沉积时期湖盆的古生产力为中等水平, 说明有机质在水体中被大量生产, 这为该层段有机质富集提供了较为充足的物质基础。Ni/Co值、V/C值、U/Th值等定量指标表明, 自流井组沉积于富氧的底水环境。这可能会导致大量的沉积有机质被氧化消耗, 不利于沉积物中有机质的富集。

古生产力指标Ni+Cu+Zn值、Ba/Al值以及P/Ti值与古气候指标C值的交会图结果表明, 水体的古生产力与沉积古气候之间存在一定的正相关关系(图 9)。自流井组整体较高的古生产力水平主要与温暖湿润的古气候有关。随着气候湿润程度增加, 湖盆的生产力呈现上升趋势。富有机质页岩沉积时期, 气候更为湿润, 丰富的降雨和充足的地表河流持续注入到湖泊当中, 这不仅为湖盆输入了陆源植物碎片等有机质, 也将大量溶解的营养物质加入湖盆(图 10)。在这一背景下, 湖盆水体的营养物质大幅增加, 大量的藻类等水生生物在表层水体的透光带生长和繁殖。藻类等水生生物和陆源植物碎片混合来源的有机质, 沉降到富氧的底水环境中部分被氧化消耗, 但仍有较多的剩余有机质被埋藏保存。贫有机质页岩沉积时期, 气候湿润程度下降, 湖盆水体的营养物质随着降雨和河流供给的减少而下降, 其有机质的主要来源依然是藻类等水生生物与陆源植物, 但水体的生产力水平相对较低, 产出的有机质较少。

图 9 四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩古生产力与古气候指标交会图
A— 古生产力指标Ni+Cu+Zn值与古气候指标C值交会图; B— 古生产力指标Ba/Al值与古气候指标C值交会图; C— 古生产力指标P/Ti值与古气候指标C值交交会图
Fig.9 Cross plots of palaeo-productivity and palaeoclimate indicators of the Jurassic Ziliujing Formation shale in northeastern Sichuan Basin

图 10 四川盆地东北部自流井组页岩沉积模式Fig.10 Depositional model of the Ziliujing Formation shale in northeastern Sichuan Basin

4.2.2 海陆相页岩富集主控因素差异对比

为了说明陆相淡水湖盆页岩层段有机质富集的特点, 作者选取了自流井组的富有机质页岩与四川盆地志留系龙马溪组下段的海相页岩、渤海湾盆地东营凹陷古近系沙四上段的中亚段陆相页岩、歧口凹陷古近系沙一段长英质/混合质页岩和沧东凹陷古近系孔二段一亚段陆相页岩进行对比(Zhang et al., 2019; Wu et al., 2021; 方正等, 2021; 于乐丹等, 2022; 表 2)。龙马溪组海相页岩主要形成于相对宽广的深水陆棚环境, 而自流井组陆相页岩形成于古湖泊的浅湖— 半深湖环境, 沉积环境的不同导致2类页岩有机质富集特征的差异。与龙马溪组海相页岩相比, 陆相页岩有机质富集主要有3方面特点。首先, 自流井组陆相页岩沉积底水环境为富氧, 不利于有机质的富集, 氧化还原条件不是有机质富集的主控因素。富氧的底水环境主要由于陆相湖盆整体较浅, 且湖平面的季节性波动导致水体与氧气大面积频繁接触, 湖盆底部水体难以维持相对持续的缺氧环境。第二, 古气候对陆相页岩的有机质富集有明显的控制作用。这主要是由于陆相湖盆沉积水体相对较小, 古气候对湖平面的波动和水体古生产力有明显控制作用, 进而影响湖盆中有机质富集。第三, 自流井组陆相页岩沉积时期, 湖盆的陆源输入较高。这可能为湖盆带来陆源营养物质和陆源有机质, 增加湖盆表层水体的生产力。

表 2 不同类型盆地页岩沉积主控因素对比 Table2 Comparison of main controlling factors of shale deposition in different basins

与陆相咸水湖盆相比, 陆相淡水湖盆页岩的主要特点是有机质富集不受盐度的控制。一些陆相咸水湖盆页岩研究实例表明, 咸水湖泊的表层水体和底部水体常因盐度差异而分层。当湖盆水体出现分层, 表层和底层的水体流通不畅, 空气中的氧气难以到达湖盆底部而容易形成缺氧环境; 同时, 微生物的呼吸作用消耗底水游离氧。表层较高生产力和底层相对缺氧环境的组合有利于有机质的富集和保存, 如渤海湾盆地歧口凹陷古近系沙一段长英质/混合质页岩。但是当水体的盐度过高, 浮游生物的生长会受到抑制, 导致生产力下降, 不利于有机质的富集, 如东营凹陷古近系沙四上段、歧口凹陷古近系孔二段一亚段。在淡水湖盆中, 表层水体和底部水体因为温度差异导致的密度差异也可能出现分层(Nichols, 2009)。但是, 这种温度分层的稳定性相对较差, 可能促进底部水体富氧, 不利于有机质保存和富集。

5 结论

1)四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩的有机碳含量为0.29%~3.43%, 平均值为1.32%。干酪根类型指数主要分布在24~52之间, 平均值37, 表明有机质类型为Ⅱ 1型和Ⅱ 2型, 有机质的主要来源于藻类等水生生物与陆源高等植物的混合。

2)四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩古气候指标C值、Sr/Cu值、古风化指标CIA值以及古盐度指标Sr/Ba值表明, 自流井组沉积时期四川盆地为一个潮湿气候条件下的淡水湖盆。湖盆水体的中等生产力为有机质的富集提供了较为充足的物质基础, 富氧的底水环境导致有机质被氧化消耗, 不利于有机质的富集。

3)四川盆地东北部侏罗系自流井组页岩TOC与多个古环境指标交会图分析表明, 自流井组有机质富集主要受到古生产力、古气候、沉积速率的控制。只有在相对潮湿的气候条件、相对较高的古生产力和适当的沉积速率背景下, 有机质才会富集。氧化还原条件和盐度不是陆相淡水湖盆页岩有机质富集的主控因素, 这与海相页岩和陆相咸水湖盆页岩存在较大差异。揭示泥页岩层段的有机质富集机理和主控因素, 对四川盆地侏罗系陆相页岩油气的勘探具有重要意义。

(责任编辑 郑秀娟; 英文审校 龚承林)

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