刘梦佳, 黄湘通, 连尔刚, 胡忠亚, 岳伟, 王中波, 杨守业. (2024). 长江口—东海内陆架悬浮重矿物组成与颗粒特征* [J]. 古地理学报, 26(2): 431-445.
LIU Mengjia, HUANG Xiangtong, LIAN Ergang, HU Zhongya, YUE wei, WANG Zhongbo, YANG Shouye. (2024). Composition and particle characteristics of suspended heavy minerals in Yangtze River estuary and East China Sea inner continental shelf[J]. Journal Of Palaeogeography, 26(2): 431-445.   
Doi: 10.7605/gdlxb.2024.02.039
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长江口—东海内陆架悬浮重矿物组成与颗粒特征*
刘梦佳1, 黄湘通1, 连尔刚1,4, 胡忠亚1, 岳伟2, 王中波3, 杨守业1
1 同济大学海洋地质国家重点实验室,上海 200092
2 江苏师范大学地理测绘与城乡规划学院,江苏徐州 221116
3 汕头大学海洋科学研究院海洋灾害预警与防护广东省重点实验室,广东汕头 515000
4 生态环境监测与科学研究中心,生态环境部太湖流域东海海域生态环境监督管理局,上海 200125
通讯作者简介 黄湘通,男,1977年生,同济大学海洋与地球科学学院副教授,主要从事大陆边缘沉积学相关研究。E-mail: xiangtong@tongji.edu.cn。

第一作者简介 刘梦佳,女,2000年生,同济大学海洋与地球科学学院硕士研究生,海洋科学专业。E-mail: lmjtz@tongji.edu.cn。

收稿日期:2023-02-23 修回日期:2023-09-11
基金资助:*国家自然科学基金项目(编号: 42176054)资助
摘要

沉积物重矿物矿物组成和颗粒大小对揭示沉积物源和水动力分选过程具有重要指示意义。然而,受研究手段的制约,对于长江细粒沉积的重矿物组成和物源、水动力分选之间关系的探究还尚属空白。本研究利用自动定量矿物分析系统( TIMA)对长江口—东海内陆架不同水层悬浮物的重矿物组成和颗粒大小进行了研究,同时,结合电子探针分析对细粒级重矿物自动识别结果进行了验证。研究表明,长江口悬浮物中特征重矿物组合为角闪石—绿帘石—铁质金属矿物,与长江下游沉积物特征重矿物组合一致。长江口悬浮物与长江下游沉积物的重矿物组成具有极好的相关性,指示其来源与长江有关。而长江口外悬浮物中赤 /磁铁矿相对富集,可能是强潮作用导致的中等密度重矿物再搬运和扩散的结果。值得关注的是,在舟山群岛附近站位悬浮物样品中发现了铬铁矿的异常富集,推测与海区人类生产活动有关。长江口悬浮重矿物颗粒绝大部分为粗粉砂—极细砂,富集在悬浮物中的较粗粒级( Ф<D 0.5)中,主要由径流携带搬运。不同水层悬浮物中不同类型重矿物的粒径无明显差异,受沉降差异的影响小。

关键词: 长江口; 东海内陆架; 细粒沉积物; 重矿物; TIMA技术
中图分类号:P512.2 文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2024)02-0431-15
Composition and particle characteristics of suspended heavy minerals in Yangtze River estuary and East China Sea inner continental shelf
LIU Mengjia1, HUANG Xiangtong1, LIAN Ergang1,4, HU Zhongya1, YUE wei2, WANG Zhongbo3, YANG Shouye1
1 State Key Laboratory of Marine Geology,Tongji University,Shanghai 200092,China
2 School of Geography,Geomatics & Planning,Jiangsu Normal University,Jiangsu Xuzhou 221116,China
3 Guangdong Key Laboratory of Marine Disaster Early Warning and Protection,Institute of Marine Sciences, Shantou University,Guangdong Shantou 515000,China
4 Ecological Environment Monitoring and Scientific Research Center,Ministry of Ecology and Environment Taihu Lake Basin East China Sea Ecological Environment Supervision Administration, Shanghai 200125,China
About the corresponding author HUANG Xiangtong,born in 1977, is an associate professor at Tongji University,and is mainly engaged in studies of continental margin sedimentology. E-mail: xiangtong@tongji.edu.cn.

About the first author LIU Mengjia,born in 2000,is a master degree candidate in marine science at the School of Ocean and Earth Sciences,Tongji University. E-mail: lmjtz@tongji.edu.cn.

Fund:Financially supported by the National Natural Science Foundation of China(No.42176054)
Abstract

The mineral composition and particle size of heavy minerals in sediment are important indicator for revealing sediment sources and hydrodynamic sorting processes. However,due to the limitations of research methods,there is still no research on the relationship between the heavy mineral composition, provenance and hydrodynamic sorting of fine-grained sediments in the Yangtze River. In this study,the TESCAN Integrated Mineral Analyzer(TIMA)was used to study the composition and particle size of heavy minerals in different water layers of the Yangtze River Estuary and East China Sea inner continental shelf. In parallel, the automatic identification results of fine-grained heavy minerals were verified by electronic probe analysis. The study shows that the characteristic heavy mineral assemblages in the suspended solids in the Yangtze River Estuary is hornblende,epidote and ferruginous metal minerals,which is consistent with the characteristic heavy mineral assemblages in the sediments of the lower reaches of the Yangtze River. There is an excellent correlation between the heavy mineral composition of suspended matter in the Yangtze River estuary and sediment in the lower reaches of the Yangtze River,indicating that its source is related to the Yangtze River. However,hematite/magnetite is relatively enriched in the suspended matter outside the Yangtze River estuary,which may be the result of the reworking and diffusion of medium density heavy minerals caused by strong tide. It is worth noting that abnormal enrichment of chromite appears in suspended matter samples at stations near Zhoushan Islands,which may be related to human production activities in the sea area. The vast majority of suspended heavy mineral particles in the Yangtze River Estuary are coarse silt to extremely fine sand,enriched in the coarser fractions(Ф< D0.5)of suspended solids,which are mainly carried and transported by runoff. There is no significant difference in the particle size between different types of heavy minerals in suspended solids in different water layers, indicating that they are less affected by sedimentation differences.

Key words: Yangtze Estuary; East China Sea inner continental shelf; fine-grained sediment; heavy minerals; TIMA technology
1 概述

沉积重矿物组合长期被认为是示踪碎屑物源的良好指标, 在物源分析(Garzanti et al., 2007; Yang et al., 2009)、构造演化(Nechaev and Isphording, 1993)、古环境恢复和古气候重建(Heroy et al., 2003)、油气勘探(杨斌虎等, 2008; 林春明等, 2020)等方面得到了广泛的应用。然而, 已有的研究多集中于细砂粒级沉积物的重矿物分析, 对于更细粒级沉积物中重矿物的类型和组合却鲜有报道(Garzanti et al., 2010)。主要的原因在于细粒级沉积物中重矿物颗粒小, 使用传统人工镜下鉴定方法鉴别工作量大, 准确性因人而异, 重矿物组成数据复现性低。因此, 开展细粒级沉积物中重矿物分析需要依赖于能进行矿物自动识别的技术和方法(Totten and Hanan, 2007)。基于扫描电子显微镜(SEM)以及X射线能量色散谱仪(EDS)联用的自动矿物识别系统是当前发展十分迅速的自动矿物识别技术, 相比于人工统计方法, SEM-EDS自动矿物识别方式更为高效, 能够提供高分辨率和高精度的矿物鉴别能力(许苗苗等, 2021)。TESCAN公司最近推出的自动定量矿物分析系统TIMA(TESCAN Integrated Mineral Analyzer)(Hrstka et al., 2018), 不仅可以识别微小的矿物相还可以提供矿物颗粒大小与元素丰度的估计(Meyer et al., 2013)。这对揭示不同比重重矿物和水动力环境之间的关系具有巨大的潜力。迄今为止使用TIMA分析技术识别细粒碎屑矿物的研究还较少, 其分辨精度及可靠性值得开展探索性研究。

长江作为世界性大河, 每年有大量的细粒物质输入到长江河口和东海陆架区。受三峡大坝建设的影响, 近些年来, 长江上游泥沙多被截留在大坝上游, 入海泥沙量急剧下降(Yang et al., 2006)。现代长江输出的物质大部分由粉砂和黏土组成, 其中有50%沉积在河口和浅水区域(水深小于50 m)(Yang et al., 2000)。前人通过传统人工鉴定方法对长江口及口外陆架沉积物中的重矿物已做了一些研究, 对重矿物组合和水动力环境进行了初步探讨。例如, 王腊春等(1997)报道长江口沉积物的主要重矿物组合为角闪石— 绿帘石— 金属矿物; 王昆山等(2007)将长江水下三角洲划分出4个重矿物组合分区, 认为水动力和沉积环境对重矿物分布特征有显著的影响; 张凯棣等(2016)对东海陆架极细砂— 细砂粒级重矿物的分区研究显示内陆架重矿物来源主要是长江, 然而, 浙闽沿岸河流和人类活动也对其产生一定影响。最近, 王孟瑶等(2019)对长江口沉积物开展了分粒级的重矿物研究, 认为传统粒级(3~4Ф )鉴定可能会夸大闪石族和云母族矿物的含量, 而广粒级的重矿物组成特征与全样更为接近。

悬浮物是碎屑物质输运的重要载体, 除了径流的影响, 长江河口地区具有中等强度的潮汐作用水动力条件(郭磊城等, 2017), 并受到高强度人类活动影响, 细粒悬浮物中重矿物的组成特征及其影响因素值得探究, 但受限于传统重矿物鉴定倾向于分析细粉砂粒径, 对于悬浮物中的重矿物组成是什么和水动力之间的关系又是如何, 在这一方面的研究尚属空白。因此, 本研究应用TIMA技术克服细粒级重矿物鉴定的难题, 定量分析长江口— 东海内陆架不同水层中悬浮体的细粒重矿物的种类和粒度组成, 探讨其与物源、水动力之间的关系。

2 样品和方法
2.1 研究区概况

长江流域大部分区域处在亚热带季风气候区, 有明显的洪枯季变化, 降水集中在5— 10月份。2020年7— 8月份, 长江干流先后发生了5次流量超5000 m3/s的洪水, 长江上游多地出现洪涝, 大通站实测流量一度突破80 000 m3/s。长江在江苏省苏州市常熟市徐六泾以下被崇明岛分为北支和南支, 99%以上的长江来水从主泓南支入海(Zhang et al., 2012)。南支在浏河口以下被长兴、横沙岛分为南港和北港, 南港又被九段沙分为南槽和北槽, 形成了北支、北港、北槽、南槽“ 四口入海” 的格局(陈沈良等, 2004; Xie et al., 2009)。长江口内为非正规浅海半日潮, 口外为正规半日潮, 平均潮差和波高分别为2.67 m和0.9 m(恽才兴, 2004)。受盐淡水异重流影响, 在盐水楔滞留点下段, 长江口形成了表层水体由陆向海、底层水体由海向陆的垂向余环流模式(王重洋等, 2021)。滞留点附近沉积物泥沙再悬浮过程强烈, 形成最大浑浊带(121° 45'E~122° 30'E, 30° 45'N~31° 45'N; Yang et al., 2014), 在水深小于10 m等深线的浅水区域, 沉积物长期落淤, 发育拦门沙系统(沈金山等, 1983)。长江入海泥沙主要向东偏南方向扩散, 主要沉积区最东界线为123° E(罗向欣等, 2012), 由此向南延伸, 并随涨潮流扩展进入杭州湾, 杭州湾北部和中部泥沙的沉积主要来自于长江口现代沉积(Zhang et al., 2021)。

除了自然条件的影响外, 长江口地区沉积环境还受人类活动的影响。一方面, 受长江上游水坝的拦截长江入海泥沙锐减; 另一方面, 长江口地区是中国经济文化最发达的地区, 有着全国吞吐规模最大的沿海港口群— — 长江口外的上海洋山港2020年集装箱吞吐量超2000万箱, 宁波舟山港蝉联全球货运吞吐量冠军。长江口各类涉水工程以及工农业活动频繁, 人类活动排放的大量废液、废渣汇入邻近海域, 深刻影响着河口和内陆架沉积的组成和分布。

2.2 样品概况

本研究样品来自2020年8月同济大学海洋地质国家重点实验室组织的KECES2020航次。沿河口到陆架区域, 在4个采样点, 获取了9个不同水层的悬浮沉积物(表 1)。其中, C1站位位于长江口南支靠近徐六泾分流口位置, 站位C5位于长江口九段沙以上南港, 站位C10位于长江口外近海区, Y1站位位于舟山朱家尖岛屿南部海域(图 1)。在C1、C5、C10站位使用抓斗式采样器获取了表层沉积物样品。C1、C5、C10站位的悬浮物样品分别采自表层和11 m、15 m、10 m水深(底部), Y1站位悬浮物样品采自表层、10 m水深(中层)和20 m水深(底部)。水体采集后经过0.45 μ m孔径的醋酸纤维滤膜过滤出悬浮物, 冷藏带回实验室低温(40℃)烘干后保存待测。

表 1 长江口— 东海内陆架的采样信息 Table1 Sampling information from Yangtze River estuary and East China Sea inner continental shelf

图 1 长江口— 东海内陆架的采样站位分布Fig.1 Sampling locations in Yangtze River estuary and East China Sea inner continental shelf

2.3 分析方法

2.3.1 悬浮物及表层沉积物粒度分析

采用Malvern Mastersizer 3000激光粒度仪对4个研究站位的悬浮物样品以及C1、C5、C10站位的表层沉积物样品进行了粒度分析, 测量粒径间隔为0.25Ф 。该分析在汕头大学海洋科学研究院海洋灾害预警与防护广东省重点实验室完成, 具体分析流程包括: (1)称取悬浮物样品0.2~0.7 g, 依次加入双氧水和10%的盐酸去除有机质和碳酸盐胶结物, 超声加热后静置12 h; (2)加满去离子水, 静置12 h, 倒掉上层清液, 重复3次直至上层清液pH值为7; (3)加入~5 mL 5%的六偏磷酸纳溶液, 置入超声仪中超声波扩散10 min后上机测试。

2.3.2 TIMA重矿物组合分析

称取1 g左右悬浮物样品, 使用三溴甲烷(密度2.89 g/cm3)重液分离出轻重矿物。重矿物经过人工显微镜下提纯后, 送至南京宏创地质勘查技术服务有限公司完成制靶和测试工作。均匀地将重矿物颗粒粘在双面胶上, 用环氧树脂镶嵌固定后放入烘箱。待树脂完全固结后, 对树脂靶进行抛光打磨, 直至露出矿物颗粒晶面。对表面进行喷碳处理后, 用于TIMA分析。

TIMA目前有4种X射线扫描模式来识别矿物种类, 分别是高分辨率扫描、点扫描、直线扫描和点阵扫描。由于本研究的样品颗粒较细, 故选用高分辨率扫描模式, 像素大小为0.500 μ m。各样品靶的矿物颗粒数量及TIMA测试条件参数见表 2。C1和C5站位提取出的重矿物颗粒较多, 扫描数量500~2000颗, C10和Y1站位样品中重矿物颗粒较少, 为60颗。

表 2 TIMA测试条件参数及识别矿物颗粒数量 Table2 TIMA test condition parameters and the numbers of analyzed particles

2.3.3 电子探针分析

为验证TIMA分析的准确性, 在TIMA靶的分析完成后, 挑选出被TIMA鉴别为角闪石、绿帘石、钛铁矿、铬铁矿、赤/磁铁矿、金红石、榍石、锆石等主要常见矿物的颗粒进行单矿物电子探针成分分析, 所选矿物颗粒粒径大多小于63 μ m。电子探针测试分析在同济大学海洋地质国家重点实验室完成, 仪器型号为JEOL JXA-8230。电子探针测试条件为: 加速电压15 kV, 工作电流10 nA, 束斑直径1 μ m。对4个站位共计41个矿物颗粒进行成分分析, 测试元素包括Na2O、Al2O3、MgO、SiO2、K2O、TiO2、CaO、ZrO2、NiO、FeO、MnO、Cr2O3。每个矿物颗粒选择3-4个分析点, 以各分析点测试结果平均值代表矿物的元素成分组成。主量元素分析精度不大于1%, 微量元素含量不大于5%。

3 结果
3.1 悬浮物重矿物组成

在9个悬浮物样品中共检出45种重矿物, 包括角闪石、绿帘石、赤铁矿、磁铁矿、白云石、电气石、石榴石、榍石、金红石等多种常见碎屑矿物, 以及极少量(含量低于0.1%)未知矿物(表 3)。由于赤铁矿和磁铁矿的主要元素都为Fe和O, TIMA系统无法根据能谱区别这2种矿物, 因此合并记为赤铁矿/磁铁矿。不同站位样品检出的重矿物种类存在明显差异, 最多的C5站位表层样品检出37种重矿物, 而Y1站位表层样品只有12种。长江口C1和C5站位样品中重矿物种类超过30种, 而杭州湾外C10和Y1站位样品的重矿物种类都少于20种。

表 3 长江口— 东海内陆架悬浮物重矿物质量百分含量(%) Table3 Mass percentage (%) of suspended heavy minerals in Yangtze River Estuary and East China Sea inner continental shelf

根据王中波等(2012)采用的重矿物分类标准, 将检出的重矿物分为闪石类(普通角闪石、透闪石)、铁质金属矿物(赤铁矿/磁铁矿、钛铁矿、铬铁矿)、帘石类(绿帘石、褐帘石)、稳定矿物(锆石、榍石、金红石、石榴子石、独居石、磷灰石、电气石)、辉石类(普通辉石、透辉石、斜方辉石、易变辉石、顽火辉石)、片状矿物(黑云母、白云母、绿泥石)、变质矿物(蓝晶石、尖晶石、硬绿泥石)以及其他类(碳酸盐矿物和黄玉、刚玉等不常见矿物)等8类。

如图 2所示, 位于长江入海口的站位C1和C5, 其表层和底层悬浮物样品重矿物组成显示出以闪石类、铁质金属矿物、帘石类为主的特点, 这3类矿物含量占比达60%~70%, 闪石类和帘石类矿物中角闪石和绿帘石占绝对优势, 与长江口沉积物相比, 在悬浮重矿物中未检出阳起石。C1和C5站位的特征重矿物组合为角闪石— 绿帘石— 铁质金属矿物, 与长江中下游沉积物的特征重矿物组合一致(王中波等, 2006)。稳定矿物的含量次之, 含量在12%~15%之间。在长江口悬浮物中, 榍石同样是含量最高的稳定矿物。这与已有研究认为榍石为长江口沉积物中的特征矿物(王昆山等, 2007; 王孟瑶等, 2019)认识一致。然而, C10和Y1站位的悬浮物中重矿物种类明显减少, 显示出极高的铁质金属矿物含量。C10样品中赤/磁铁矿质量百分含量达74%, Y1表和Y1中样品铬铁矿含量超过60%, Y1底样品赤/磁铁矿含量占50%以上。Y1站位样品中的透明矿物含量较C10站位进一步减少, 除铁质金属矿物外, 闪石类和稳定矿物含量相对较高。

图 2 长江口— 东海内陆架悬浮物重矿物组成垂向剖面Fig.2 Vertical profile of heavy mineral composition of suspended sediments in Yangtze River Estuary and East China Sea inner continental shelf

从重矿物组成的纵向变化上来看, C1站位表层闪石类矿物含量最高, 铁质金属矿物含量较低, C1底层闪石类占比下降, 铁质金属矿物成为优势种类。C5站位表层和底层矿物组成变化较小, 底层闪石类矿物含量略有增加。C1和C10站位底层样品中的片状矿物含量高于表层。

3.2 单矿物电子探针元素组成

各矿物电子探针分析结果见表 4。张伟等(2020)对长江口沉积物绿帘石的电子探针分析结果显示出富Al2O3(23.2%)、SiO2(38.2%)、CaO(22.4%)、FeO(10.3%)的特点, 本研究随机挑选的4颗TIMA鉴定为绿帘石的矿物中Al2O3(21.1%~27.8%)、SiO2(36.8%~38.3%)、CaO(22.7%~23.7%)、FeO(6.3%~15.0%), 与参考值非常接近, 表明为绿帘石矿物。长江入海沉积角闪石中SiO2含量均值为45.1%, FeO均值为16.4%, CaO和Al2O3含量也较高, 均值分别为11.56%和9.45%, 所选颗粒同样富Si、Fe、Ca、Al, 颗粒之间其值略有波动, 可以确定为钙质角闪石。所选钛铁矿颗粒中TiO2和FeO含量分别约为50%和45%, 与Deer等给出的钛铁矿成分参考值TiO2 48%、FeO 43%(Deer et al., 2013)基本一致。

表 4 长江口— 东海内陆架悬浮重矿物电子探针分析结果(%) Table4 Electron probe analysis results(%) of suspended heavy minerals in Yangtze River Estuary and East China Sea inner continental shelf

如图 3所示, 在C10站位表层悬浮物样品中, 大多数铁的氧化物矿物呈不规则形态, 有个别赤/磁铁矿颗粒呈现浑圆形态, 背散射成分图像显示其内部组成均匀。不同于其他站位样品中铬铁矿的不规则形态, Y1站位样品中的铬铁矿多呈规则的圆球状(图 3, Y1中-1-铬铁矿)。中国东昆仑清水泉蛇纹岩中典型的高铁铬铁矿中NiO、FeO、Cr2O3含量分别为0.3%、61.6%、33.2%(冯惠彬等, 2015), 长江口外海域C10和Y1站位悬浮物中的铬铁矿与之相比具有较高的NiO(3.9%~7.6%)和FeO(58.1%~72.7%), 以及较低的Cr2O3(15.0%~32.1%)。

图 3 长江口— 东海内陆架悬浮物中常见重矿物颗粒背散射图像Fig.3 Back-scattering images of common heavy mineral particles in suspended matter in Yangtze River Estuary and East China Sea inner continental shelf

TIMA鉴别为赤/磁铁矿的矿物颗粒都具有以铁的氧化物为绝对主要组分的特征, 其他元素含量极低, 矿物相图和电子探针结果表明这些颗粒组成多是均质的。磁铁矿中的Fe3+常被Al3+、Ti4+、V3+、Cr3+和Si4+等代替, Fe2+易被Mg2+、Mn2+、Ni2+、Co2+和Zn2+等离子所代替, 杨守业等(2000)发现长江沉积物中的磁铁矿中铁离子的同类置换较少, 元素组成变化很小。因此, 仅依靠电子探针成分组成数据很难辨别出赤铁矿和磁铁矿。在挑选出的鉴别为赤/磁铁矿的颗粒中, 部分颗粒元素总量较低(73%~85%)。检测物质化学式中含有结合水是造成总量不足的可能因素(Clé ment et al., 2007; Caroff et al., 2000), 多项研究发现长江口沉积物中铁质金属矿物多以褐铁矿(化学式为Fe2O3· nH2O)为主(王孟瑶等, 2019; Yang et al., 2000), 因此这些矿物极可能为褐铁矿。

TIMA系统还可以检测出单矿物不同区域成分的变化, 从Y1站位表层样品中挑选出1颗粒径约3.32Ф 、具有2种矿物相的颗粒(图 3, Y1表-1), 该颗粒背散射图像中的深灰部分被TIMA系统识别为榍石, 星点状分布的浅灰部分被识别为金红石。对不同矿物相进行电子探针分析, 结果表明, 金红石部分较于榍石部分, TiO2含量较高, CaO含量明显较低。与金红石参考值相比, 其组成并不纯正, SiO2和MnO含量较高。榍石部分的TiO2和CaO含量与参考值较为相近, MnO和Al2O3含量高于参考值。该矿物颗粒为部分蚀变金红石化的榍石, TIMA的微区识别结果可靠。

3.3 主要矿物颗粒大小

粒度大小参数是一种常用于判断碎屑颗粒的来源、水动力条件和运移趋势的重要指标(宋红瑛等, 2016), TIMA配套软件可以提供各类重矿物粒径的测量和统计结果。按照传统沉积学粒级分类标准(Wentworth, 1922)将全样粒度和TIMA系统测得的重矿物粒径近似划分为2~3Ф (细砂)、3~4Ф (极细砂)、4~5Ф (粗粉砂)、> 5Ф (中粉砂及以下)等4个粒级区间, 各粒级的颗粒百分含量如图 4所示。各悬浮物样品中绝大多数重矿物颗粒分布在粗粉砂— 极细砂区间, C1表、C5底、C10表和C10底样品中的重矿物最富集在极细砂粒级, C1底、C5表、Y1表和Y1中的重矿物则以粗粉砂粒级为主(图 4-A)。4个站位的全样悬浮颗粒绝大部分属于粉砂和黏土粒级, 粗粉砂以上(< 5Ф )的颗粒仅占1%~10%(图 4-B)。

图 4 长江口— 东海内陆架悬浮物样品重矿物粒级(A)和全样粒级(B)类型组成Fig.4 Particle size type composition of samples from suspended heavy minerals(A)and full sample(B)in Yangtze River Estuary and East China Sea inner continental shelf

图 5为4个站位悬浮物全样及铁质金属矿物、闪石类、帘石类、稳定矿物和片状类等5种主要类型重矿物的粒度组成, 长江口及邻近海域悬浮物全样粒度频率分布呈现不对称双峰态, 均在7~9Ф 明显突出, 10~11Ф 略有突出, 重矿物富集在全样中的较粗粒级。比较不同深度悬浮重矿物的粒径, C1表重矿物中值粒径(D0.5=3.32Ф )明显大于C1底(D0.5=4.47Ф )。C1表样品中, 5类重矿物均存在粗粒端(< 3Ф )的颗粒, 铁质金属矿物、闪石类、帘石类及稳定矿物主要集中在2.5~4.0Ф , 片状矿物在3.0~7.0Ф 范围内均有分布, 以< 3.5Ф 粒级为主。C1底样品中, 5类矿物的最大粒级都在3Ф 以上, 与C1表相比, 各类矿物的主要粒级都向细粒级偏移, 大致介于3.5~5.5Ф 之间, 说明底层悬浮重矿物颗粒整体上细于表层。

图 5 长江口— 东海内陆架悬浮物主要类型矿物粒径分布Fig.5 Particle size distribution of main types of minerals in suspended sediments in Yangtze River Estuary and East China Sea inner continental shelf

与C1站位相反, C5表层重矿物中值粒径为4.23Ф , 小于底层(D0.5=3.86Ф )。C5表层样品中, 铁质金属矿物、闪石类、帘石类、稳定矿物以3.5~5.5Ф 为主要粒级, 超过60%的片状矿物分布在3.0~5.0Ф 。C5底层样品中, 闪石类、帘石类和片状矿物出现小于3Ф 的较粗颗粒, 各类重矿物主要分布在3.0~5.0Ф , 较C5表样品略向粗粒级偏移。

C10站位表层和底层样品中重矿物的中值粒径分别为3.54Ф 和3.7Ф , 表层粒度略大于底层。含量最多的铁质金属矿物粒径集中在3Ф 左右, 帘石类矿物多分布在3~4Ф , 其余矿物优势粒级在4~5Ф 。Y1站位表、中、底层重矿物中值粒径依次为4.46Ф 、4.51Ф 和3.95Ф , 质量百分含量占绝对优势的铁质金属矿物在表、中层样品中集中在4~5Ф , 在底层样品中2~3Ф 的粗颗粒明显增加。

4 讨论
4.1 长江口悬浮重矿物的来源和分布特征

Yang等(2009)沿长江干流对河流表层沉积物重矿物组成做了系统分析, 发现长江沉积物中主要重矿物组合是钙质角闪石、绿帘石、铁质金属矿物和石榴石。王昆山等(2007)根据不同的重矿物组合特点将长江口水下三角洲划分为4个区(图 6)。邹亮等(2021)认为长江流域和东海外陆架表层沉积的重矿物组成具有可比性, 说明重矿物组成特征主要受物源控制, 而人类活动对其影响有限。为更充分说明长江口悬浮物重矿物的来源, 计算了各悬浮物样品与长江水下三角洲沉积物各区重矿物组成之间的相关性系数。

图 6 长江水下三角洲重矿物组合分区(改自王昆山等, 2007)
Hbl-角闪石, Ep-绿帘石, Hem-赤铁矿, Px-辉石, Ms-白云母Fig.6 Heavy mineral zoning in the subaqueous Yangtze River delta(modified from Wang et al., 2007)

如表 5 所示, C1表与C5表、C5底悬浮物重矿物组合的相关性系数R分别为0.907、0.983, C5站位表层和底层样品重矿物组合相关性极高(R=0.962, P< 0.01)。

表 5 长江口— 东海内陆架悬浮物与水下三角洲、长江干流沉积物重矿物组成的相关性系数 Table5 Correlation coefficient of heavy mineral composition between suspended sediments in Yangtze River Estuary and East China Sea inner continental shelf, and sediments in subaqueous delta and main stream of Yangtze River

由于C10和Y1站位样品都具有极高的铁质金属矿物含量, 其相关性系数接近于1。另外, C1表层及C5底层悬浮重矿物组成与长江水下三角洲Ι 区、Ⅱ 区、Ⅲ 区沉积重矿物组成显示出显著的相关性(R> 0.85, P< 0.05), 与Ⅳ 区的相关性系数相对较低(R=0.694)。C5表与Ι 区、Ⅲ 区的重矿物组成较为相近(R=0.832, P< 0.05), 与Ⅱ 区、Ⅳ 区的相关性稍弱。C1底样品与三角洲各区重矿物组成的相关性系数都小于0.5, 相关性弱。C1和C5站位与三角洲Ι 区、Ⅲ 区重矿物组成的关联性大于Ⅱ 区、Ⅳ 区, 表明长江口南支悬浮颗粒主要向南搬运, 重矿物在运移过程中会逐渐沉降, 搬运到前三角洲南部的Ⅳ 区时重矿物组合已发生明显改变。长江口外C10、Y1站位的悬浮重矿物组成与三角洲沉积重矿物组成差别较大, 相关性极弱。

长江口河流段的C1和C5站位样品与长江下游的重矿物组成相关性系数大于长江河口三角洲, 反映出长江径流输出的细颗粒物质是其主要来源。这与前人的认识基本相符(王昆山等, 2007; Yang et al., 2009)。位于长江口外的C10和Y1站位铁质金属矿物含量较高, C10站位样品中重矿物整体含量明显低于其他站位, 推测可能与河口地区强潮汐的不断淘洗作用有关, 导致中等比重的重矿物被搬运带走, 使高比重的铁质金属矿物发生了相对富集。

4.2 水动力对悬浮重矿物组成的影响

为探究水动力可能对悬浮重矿物产生影响, 下面将从悬浮物粒度分布和沉积物等效原理2个部分进行讨论。

2020年8月长江口南支— 南槽— 口外浅海断面4个研究站位的悬浮物样品中值粒径在7.1~8.3Ф (表 6), 对比不同深度样品, C1站位的表层悬浮重矿物和悬浮物全样粗于底层, C5、C10和Y1站位的底层悬浮颗粒粗于表层, 除C10站位表层悬浮重矿物略大于底层外, 其余站位不同水层的悬浮重矿物与其对应的全样粒度变化一致。在长江口内到口外的空间变化方面, C1站位沉积物粒度频率分布呈现2~4Ф 主峰、6~8Ф 次峰、10~11Ф 小频率峰的三峰特点, 粗颗粒主峰反映了流域底沙输运。C5、C10站位沉积物粒度频率分布表现为与悬浮物相近的7~9Ф 、10~11Ф 双峰, 为流域来沙和海域来沙的混合(李一鸣等, 2019)。C1站位靠近徐六泾分流口, 夏季长江径流流量大, 河流表层流速高于底层, 故上层携带的细颗粒物质粒径较粗(胡敦欣和杨作升, 2001)。C5、C10、Y1站位底层沉积物粒度大于表层, 砂和粉砂粒级占比增加, 各类重矿物的粗颗粒占比也同步增加, 显示出自然沉降规律。

表 6 长江口— 东海内陆架悬浮颗粒和表层沉积物中值粒径(Ф ) Table6 Median particle size(Ф ) of suspended sediments and surface sediments in Yangtze River estuary and East China Sea inner continental shelf

根据沉降等效原理, 重矿物颗粒发生沉降时的粒径大小与密度相关, 比重大的重矿物将会富集在样品中较细的粒度区间(Garzanti et al., 2008)。利用MinSORTING程序(Resentini et al., 2013)模拟计算得出沉降等效模式下各样品重矿物的等效粒径(表 7)。取各类矿物包含颗粒数超过整体70%的实际主要粒径区间和模拟主要粒径区间进行比较, 发现长江口沉积物重矿物的实际主要粒径区间略粗于模拟值(表 7)。但是, 从悬浮物中重矿物TIMA测出的实际粒径大小明显高于模拟值, 表明在细粒级悬浮物中重矿物的颗粒大小不符合沉降等效模式。严肃庄和曹沛奎(1994)认为, 长江口悬浮物粒度底层粗、表层细的现象是由沉积分异作用和潮流再悬浮作用共同造成的。长江口表层沉积物的中值粒径为3~8Ф (表 6), 据李军等(2003), 长江口的涨落潮流速足以使表层细粒沉积物发生再悬浮, 悬浮物中的细颗粒组分主要来自表层细粒沉积物的再悬浮, 通过海水上下混合进入表层, 富集在粗粒级中的重矿物则主要来自随径流下泄的泥沙。王孟瑶等(2019)统计了长江口分流口和北槽不同粒级沉积物中各类矿物的分布情况, 各类矿物因其形态和密度大小在同等水动力条件下发生明显的分选: 云母等片状矿物多出现在小于3Ф 的粗粒级; 闪石族矿物3~5Ф 粒级居多, 在各个粒级中都有分布; 致密的不透明铁质金属矿物和稳定矿物富集在大于4Ф 的细粒级。本研究C1和C5样品中, 片状矿物粒度略大于其他类型矿物, 铁质金属矿物、闪石类矿物以及帘石类矿物的优势粒级基本一致, 不同类型矿物之间并未出现明显的差异沉降。

表 7 长江口悬浮物与沉积物重矿物实际主要粒径区间和模拟等效粒级(Ф ) Table7 Actual major particle size(Ф ) and simulated equiva-lent particle size of heavy minerals in suspended solids and sediments in Yangtze River Estuary
4.3 人类活动对悬浮重矿物组成的影响

值得关注的是, 本研究发现Y1站位样品中表、中、底3个水层中重矿物都铬铁矿为主, 这和其他站位的结果差异显著。如图 7-A和7-B所示, 悬浮重矿物中铬铁矿富集多呈浑圆状, 粒径较小, 集中在4.5~5Ф 。在所选测试点的TIMA扫描能谱中可以清晰辨认出Fe、Cr、Ni、Mn、O元素峰及主要元素的相对质量百分含量, 与电子探针结果一致, 呈现出高Fe、富Ni、低Cr特征。

图 7 Y1站位表层悬浮物中铬铁矿富集现象
A— TIMA矿物相图, 十字标为所选测点; B— TIMA背散射图像; C— 测点能谱图及主要元素含量Fig.7 Enrichment of chromite in surface suspended sediments at Site Y1

前人研究表明, 铬铁矿并非长江来源物质中的优势矿物(王中波等, 2006; Yang et al., 2009)。同时, 中国铬铁矿矿床多为中小型矿床, 产量非常有限, 目前已探明的矿区主要集中于西藏、内蒙古、新疆、甘肃地区, 华东地区尚未发现有铬铁矿产区(杨毅恒等, 2018)。本研究Y1站位悬浮物中的铬铁矿多呈现出规则圆球状, 内部成分均匀, 区别于铬铁矿自然形成的常见形态。综上, 可以排除Y1站位中的铬铁矿异常是由河流径流携带入海的可能性。据2013年的铁矿石进出口数据, 中国主要的铬铁矿进口来源为在南非、土耳其、阿曼、阿尔巴尼亚、巴基斯坦、伊朗和澳大利亚(何哲峰等, 2016)。Y1站位位于舟山朱家尖岛附近, 舟山群岛地处中国南北沿海航路与长江水道交汇处, 港湾众多, 是重要的外贸进口铁矿石水路运输中转地(李宇芊等, 2021)。据统计, 2020年, 宁波舟山港外贸铁矿石接卸量达1.39亿吨(徐峰, 2021)。因此, 我们推测Y1站位悬浮物中铬铁矿富集的原因可能与港口装载或航运过程中的矿石泄露或污染有关。这一推测显然有待于进一步研究来验证, 然而, 这一意外发现已远远超过了本研究的初衷和范围。但从另一个侧面而言, 悬浮物中重矿物组成能够敏锐捕捉到短时间尺度上物源的变化, 同时, 人类活动会对水体和沉积物会产生影响, 值得关注和警惕。

5 结论

1)应用TIMA技术对长江口— 东海内陆架海域悬浮物中的重矿物组成进行定量分析, 经电子探针数据检验, TIMA给出的矿物相以及能谱分析结果与电子探针主要元素组成对应性较好。TIMA系统能够准确识别多种细颗粒(> 4Ф )常见矿物。相比于人工镜下鉴定方法, TIMA系统鉴定速度快、准确性高、可识别矿物种类多, 在细粒级重矿物研究中具有广阔的研究前景。

2)长江口悬浮物中特征重矿物组合为角闪石— 绿帘石— 铁质金属矿物, 与长江下游沉积物特征重矿物组合一致。长江口悬浮物与长江下游沉积物的重矿物组成具有极好的相关性, 与长江水下三角洲各区重矿物组成的相关性系数呈现口内高于口外、南部高于北部的空间差异性。长江物质是河口段悬浮重矿物的主要来源, 悬浮物在长江口外主要向南扩散。长江口外东海内陆架悬浮物中以赤/磁铁矿为代表的铁质金属矿物含量极高, 舟山群岛附近悬浮物中出现铬铁矿的明显富集。

3)长江口悬浮重矿物颗粒绝大部分为粗粉砂— 极细砂, 富集在悬浮物中的较粗粒级(Ф < D0.5)中, 主要由径流携带搬运。各站位重矿物颗粒粒度组成受复杂的水动力条件影响, 接近徐六泾分流口的C1站位, 由于洪季长江径流水动力强, 能够搬运更多粗粒物质, 其表层悬浮物中主要重矿物颗粒明显粗于底层。C5、C10、Y1站位悬浮颗粒底层粗、表层细, 底层样品中各类重矿物的粗颗粒同步增加, 体现出自然沉降规律。和长江口沉积物重矿物相比, 不同水层悬浮物中不同类型重矿物的粒径并未出现明显差异, 表明受沉降差异的影响小。

致谢 汕头大学乔朋宇博士为本研究的悬浮物和表层沉积物粒度分析提供了极大帮助, 特此致谢。

(责任编辑 李新坡; 英文审校 李 攀)

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