白洁, 郑栋宇, 侯明才, 陈安清, 马超. (2024). 全球硅酸盐岩化学风化—二氧化碳消耗定量模型研究进展* [J]. 古地理学报, 26(2): 460-474.
BAI Jie, ZHENG Dongyu, HOU Mingcai, CHEN Anqing, MA Chao. (2024). Research progress on quantitative models of chemical weathering-carbon dioxide consumption of global silicate rocks[J]. Journal Of Palaeogeography, 26(2): 460-474.   
Doi: 10.7605/gdlxb.2024.02.015
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全球硅酸盐岩化学风化—二氧化碳消耗定量模型研究进展*
白洁, 郑栋宇, 侯明才, 陈安清, 马超
成都理工大学沉积地质研究院,四川成都 610059
通讯作者简介 郑栋宇,男,1992年生,博士,副教授,主要从事深时深地数字地球重建、地学大数据与人工智能研究。E-mail: dzheng9295@126.com。

第一作者简介 白洁,女,1998年生,硕士研究生,沉积学与地层古生物学专业。E-mail: 737105916@qq.com。

收稿日期:2023-01-06 修回日期:2023-07-12
基金资助:*国家自然基金青年项目(编号: 42202125)和“深时数字地球”(Deep-time Digital Earth)国际大科学计划联合资助
摘要

硅酸盐岩通过与二氧化碳的化学反应,去除大气二氧化碳并将其封存在风化产物或海洋碳酸盐岩中,是影响全球碳循环以及气候变化的要素之一。定量计算全球硅酸盐岩通过风化作用消耗的二氧化碳总量是了解地球现今与过去气候变化的关键。作者系统调研了5个硅酸盐岩化学风化—二氧化碳消耗定量模型的数据来源、研究方法、计算公式以及各模型的主要影响因素, 并且以最新的Celine模型所计算得出的二氧化碳消耗量为参考标准,对比了各模型的优缺点与适用范围。现有模型估计全球硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗量为69~169 Tg/yr,其中各模型的主要参数包括气候(温度、径流)与岩性,次要参数包括构造隆升、火山与植物作用等。在未来探索硅酸盐岩化学风化所消耗二氧化碳的定量计算中,应考虑更多控制作用的影响以及各因素之间的相互联系。此外,利用大数据分析方法将这些定量模型推广应用于深时地球古气候重建可能是未来的研究趋势。

关键词: 硅酸盐岩化学风化; 二氧化碳消耗定量模型; 全球碳循环; 气候变化; 古气候重建
中图分类号:P512.2^+2 文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2024)02-0460-15
Research progress on quantitative models of chemical weathering-carbon dioxide consumption of global silicate rocks
BAI Jie, ZHENG Dongyu, HOU Mingcai, CHEN Anqing, MA Chao
Institute of Sedimentary Geology,Chengdu University of Technology,Chengdu 610059,China
About the corresponding author ZHENG Dongyu,born in 1992,Ph.D.,associate professor,is mainly engaged in deep-time deep earth reconstruction,geoscience big data and artificial intelligence research. E-mail: dzheng9295@126.com.

About the first author BAI Jie,born in 1998,master degree candidate,majors in sedimentology and stratigraphic paleontology. E-mail: 737105916@qq.com.

Fund:Co-funded by the National Natural Science Foundation of China Youth Program(No.42202125)and the “Deep-time Digital Earth” International Big Science Program
Abstract

Silicate rocks are factors that influence the global carbon cycle as well as climate change by chemically reacting with carbon dioxide,removing atmospheric carbon dioxide and sequestering it in weathering products or ocean carbonate rocks. Quantifying the total amount of carbon dioxide consumed by weathering of global silicate rocks is key to understanding the Earth’s current and past climate change. This paper systematically investigates the data sources,research methods,calculation formulas,and main influencing factors of five quantitative models of chemical weathering-CO2 consumption of silicate rocks. The CO2 consumption calculated by the latest Celine model serves as a reference standard for comparing the advantages,disadvantages and scope of application of each model. The existing models estimate the global carbon dioxide consumption of chemical weathering of rock silicate rocks to be 69-169 Tg/yr,in which the main parameters of each model include climate(temperature,runoff)and lithology,and the secondary parameters include tectonic uplift,volcanism and plant interaction. Future exploration of the quantitative calculation of carbon dioxide consumed by the chemical weathering of silicate rocks should consider more control effects and the interconnections between factors. In addition,the use of big data analysis methods to generalize these quantitative models to the reconstruction of the palaeoclimate of the deep earth may be a future research trend.

Key words: chemical weathering of silicate rock; quantitative model of CO2 consumption; global carbon cycle; climatic change; palaeoclimate reconstruction

二氧化碳浓度的变化与气候变化之间存在着紧密联系, 二氧化碳浓度低于40 μ g/g, 地球将会进入“ 雪球” 状态(Caldeira and Kasting, 1992), 而当二氧化碳浓度高于400 μ g/g, 就可能导致地球的极端天气(Zhou et al., 2020)。Lerman等(1975)认为在地质时间尺度上, 大气中二氧化碳的含量取决于有机碳与碳酸盐岩的沉积和埋藏, 碳酸盐岩、有机碳和硅酸盐岩在陆地上通过化学风化作用消耗二氧化碳, 以及火山与变质作用释放二氧化碳等过程。在过去40亿年中, 尽管地球的外部条件发生了变化, 如太阳光度的值增加了30%(Foster et al., 2017; Kasting, 2019), 但地球表面温度仍旧适宜生物生存, 这是由于硅酸盐岩化学风化作用增强, 消耗了更多的二氧化碳, 从而部分抵消了由于太阳光强度不断增加造成的气温升高(Kempe, 1979; Fischer and Grassl, 1984; Kempe and Degens, 1985; Lenton and Britton, 2006)。因此, 研究全球硅酸盐岩通过化学风化所消耗的二氧化碳总量的研究将有助于了解地球从过去到未来气候的可能变化。

定量估算全球硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗量目前主要有2种方法, 包括基于大河的水化学通量的反演方法(Gaillardet et al., 1999; Moon et al., 2014)以及应用空间函数计算二氧化碳消耗量的正演方法(Amiotte-Suchet et al., 2003; Hartmann et al., 2009; Zhang et al., 2021)。West等(2005)、吴卫华等(2007)、李朝君(2020)等研究了硅酸盐岩化学风化与全球碳循环之间的关系, 但主要研究对象是影响这一过程的控制因素, 并未对上述定量模型进行系统分析。作者在前人研究基础上系统论述了硅酸盐岩化学风化机理、影响硅酸盐岩化学风化二氧化碳消耗的因素, 以及目前常见的硅酸盐岩化学风化— 二氧化碳消耗的定量计算模型的计算参数、优缺点、适用范围等, 为未来研究硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗建模提供参考。

1 硅酸盐岩化学风化及其消耗二氧化碳过程

陆地生态系统中的岩石风化会消耗大气及土壤中的二氧化碳, 从而降低大气温室效应的强度。岩石风化作用是地质碳汇的重要组成部分, 碳酸盐岩风化和硅酸盐岩风化形成的碳汇是岩石风化碳汇的2种主要机制。Gaillardet等(1999)计算碳酸盐岩和硅酸盐岩化学风化所消耗的二氧化碳量为250~330 Tg/yr(Teragram/year, 百万吨/年), 其中约40%来自硅酸盐岩化学风化, 这说明在短时间尺度大硅酸盐岩风化与碳酸盐岩风化所消耗的二氧化碳量是相当的, 但从长期时间尺度来看硅酸盐岩化学风化是消耗大气中二氧化碳主要过程(Walker et al., 1981)。碳酸盐岩风化并没有相同的影响, 因为在碳酸盐岩溶解过程中消耗的二氧化碳都是通过海洋中碳酸盐相对快速的沉淀而返回大气中(Berner et al., 1983a)。硅酸盐岩的化学风化在长期时间尺度上通过负反馈机制来维持地球的宜居性。该负反馈的调节作用体现在: 温暖的气候加速了全球硅酸盐岩化学风化速率和二氧化碳的消耗, 而寒冷的气候减弱了风化, 导致二氧化碳的积累和气候变暖(Berner et al., 1983a; Walker et al., 1981)。

大气及土壤中的二氧化碳在水中溶解成碳酸与硅酸盐岩矿物发生化学反应释放阳离子, 硅灰石(CaSiO3)是地壳硅酸盐岩矿物的二价矿物代表(Garrels and Berner, 1983)。

硅灰石的化学风化反应如下:

2CO2+3H2O+CaSiO3→Ca2++2HCO3-+H4SiO4(1)

Ca2++2HCO3-→CaCO3+CO2+H2O(2)

H4SiO4→ SiO2+2H2O (3)

公式1, 该反应的产物(硅酸, H4SiO4; 碳酸氢盐形式的溶解无机碳(DIC), HCO3-; Ca2+, 通常还有Mg2+、Na+和K+), 通过大陆径流输送到海洋。在长时间内(大于1万年), 以上述比例(公式1)向海洋中添加有机碳和阳离子(它们会增加海水的碱度), 会增加海水碳酸盐离子浓度( CO32-)和碳酸盐饱和状态(Zeebe et al., 2009), 有利于碳酸钙通过海洋钙化物的沉淀以及在沉积物的保存和埋藏(公式2)。而化学反应释放的硅酸促进生物成因蛋白石的沉淀和埋藏(公式3)。

硅酸盐岩化学风化与碳酸盐岩埋藏的这种平衡导致了二氧化碳的净消耗。在稳态(即在没有碳释放事件等扰动的情况下, 地球所需的碳输入和输出接近平衡的情况下), 硅酸盐岩化学风化和碳酸盐岩埋藏对二氧化碳的消耗必须平衡火山作用产生的二氧化碳以及出露的沉积岩中有机碳的净氧化减去沉积埋藏的碳(Berner and Caldeira, 1997; Broecker and Sanyal, 1998; Caves et al., 2016; Zeebe and Caldeira, 2008)。

在过去传统的碳循环观点中, Berner等(1997)、Berner和Raiswell(1983b)认为硅酸盐岩化学风化产生的碳汇抵消地球脱气产生的碳源。Derry等(1997)、Galy等(2007)、Hilton等(2014)对全球碳循环提出新观点: 其他碳通量对碳循环也很重要, 有机碳的埋葬所消耗的二氧化碳, 岩石有机碳氧化与硫化物的氧化、碳酸盐岩化学风化产生的二氧化碳, 这些过程相关的碳通量(图 1)规模上与火山作用和硅酸盐岩化学风化作用相似, 并且与侵蚀作用有强烈的联系。现今由硅酸盐岩化学风化导致二氧化碳下降的量为90~140 Tg/yr, 造山活动在碳循环中的作用不能只考虑硅酸盐岩化学风化来理解, 还需要理解隆升和侵蚀如何影响岩石和大气之间的关键碳转移。

图 1 大气和岩石之间的碳循环(据Hilton and West, 2020; 有修改)
蓝色代表无机碳通量(单位: Tg/yr); 绿色代表有机碳通量(单位: Tg/yr); 粉色代表碳储量(单位: Tg)。岩石有机碳氧化、硫化物氧化、碳酸盐岩风化、火山脱气指示二氧化碳排放, 硅酸盐岩风化、海底风化、碳酸盐岩埋藏、碳酸钙沉淀、沉积物俯冲带消耗指示二氧化碳消耗Fig.1 Carbon cycle between the atmosphere and rocks(modified from Hilton and West, 2020)

2 影响硅酸盐岩化学风化及二氧化碳消耗的因素

硅酸盐岩化学风化是一个复杂的过程, 在短时间尺度(1~100 kyr)上主要受温度与径流的影响(Hodell et al., 1990), 长时间尺度(< 1 Myr)上受构造隆升的影响(Riebe et al., 2001)。除以上主要影响要素, 土壤、物理侵蚀、植被覆盖、火山作用、人为活动等多种因素共同影响硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳总量(Gaillardert et al., 1999; Millot et al., 2002; Dessert et al., 2003; 李晶莹, 2003; Goddé ris et al., 2009; Roelandt et al., 2010; Wan et al., 2012; 毕磊等, 2015; 李荐华等, 2021; Yang et al., 2020)。全球硅酸盐岩化学风化并非由任何单一参数控制, 该过程需要在多个维度上综合考虑(Pereira et al., 2013; Maher and Chamberlain 2014; 傅寒晶等, 2021)。

2.1 气候因素

通常来说, 在温暖潮湿的地区有更高的风化速率; 反之, 寒冷干燥则会降低风化速率(White and Blum, 1995)。一般认为在矿物风化溶解的过程中, 矿物的溶解速率(Rate)随温度升高而增加, 该过程符合阿伦乌尼斯方程, 公式(4)(White and Blum, 1995; Dessert et al., 2003)。

Rate=A·exp-ΔEA/RT(4)

A是速率常数, T是绝对温度, EA是活化能常数, R是气体常数。

在大量野外和实验室研究中, 通过比较不同温度条件下的硅酸盐岩化学风化速率, 得出温度与硅酸盐岩化学风化速率呈正相关关系(Walker et al., 1981; White et al., 1999; Dalai et al., 2002; Li et al., 2016)。Nesbitt和Young(1982)提出的化学蚀变指数(Chemical Index of Alteration, CIA)可以很好地指示硅酸盐岩化学风化强度。Li和Yang(2010)认为该指标在某种程度上能够指示风化历史, 并对现代44条大河的悬浮沉积物所获取的CIA值进行分析, 结果表明CIA值随纬度的降低和地面温度的升高而变高。Deng等(2022)认为温度对硅酸盐岩化学风化的主要控制过程是随温度升高长石溶解量增加, 直到在较高温度下长石耗尽, 该研究发现CIA值与年平均气温的变化存在着线性关系, CIA值随着温度的升高而升高, 与此同时硅酸盐岩化学风化消耗更多二氧化碳, 温度每升高3 ℃, 硅酸盐岩化学风化引起的全球瞬时二氧化碳消耗增加28%。但硅酸盐岩化学风化速率并不是在寒冷地区就一定很低, 例如北美极地地区的CIA值约为70, 这是由于冰川作用引起的霜冻与磨蚀为硅酸盐岩化学风化持续提供了新鲜的岩石。除此之外, 在活火山活动区玄武岩的化学风化速率与温度之间的关系因岩石年龄、热液活动等其他因素而变得复杂(Liu et al., 2016)。

径流与硅酸盐岩的化学风化速率有很好的正相关性(Dunne, 1978; Bluth and Kump, 1994; Gaillardert et al., 1999)。硅酸盐岩化学风化速率由硅酸盐岩矿物溶解度(TDS)× 径流(runoff)计算得来, 同时径流还可以通过对物理侵蚀的影响以及影响植物的生长从而间接控制硅酸盐岩的化学风化速率。Eiriksdottir等(2013)在研究冰岛北部7个流域中温度与径流对化学风化的影响中, 得出径流与化学风化速率呈线性正相关, 同时研究发现集水区中径流每增加1%, 化学风化速率增加1%。径流的变化通常受到温度的影响, 研究表明, 全球气温的升高对全球水文循环产生强烈影响(Labat et al., 2004), 在温暖的条件下, 全球硅酸盐岩化学风化速率通常被认为随着全球径流增加而增加。GEOCARB模型中全球温度和全球径流之间的关系为当全球气温上升1℃时, 全球径流增加3.8%(Berner, 1991, 1994, 2001, 2004, 2006)。Dessert等(2003)认为径流和温度是控制硅酸盐岩化学风化速率和相关大气二氧化碳消耗速率的最重要参数。因此, 温度与径流对硅酸盐岩的化学风化起着重要作用, 二者之间相互联系, 在高径流地区, 温度是影响硅酸盐岩化学风化及二氧化碳消耗的主要因素, 而高径流通常在温度较高的地区出现, 海水的蒸汽压更高, 导致更多的蒸发、更多的水蒸气运输、更多的降雨和河流径流, 同时径流同过对物理侵蚀的影响以及对植物生长的影响可以间接控制硅酸盐岩化学风化。

2.2 岩性因素

在其他影响硅酸盐岩化学风化的因素一致的情况下, 岩性对于改变硅酸盐岩的化学风化速度至关重要。Meybeck(1987)对单一岩性排水盆地进行研究发现, 硅酸盐岩中的基性硅酸盐岩比酸性硅酸盐岩更容易风化。在硅酸盐岩中玄武岩的风化速度最快, 同一时间与体积下消耗更多二氧化碳, 陆地上硅酸盐岩化学风化造成的大气二氧化碳消耗约有30%~35%来自玄武岩(Gaillardet et al., 1999; Dessert et al., 2003)。Taylor和Lasaga(1999)对美国爱达荷州麦考尔附近一系列盆地进行调查, 这些盆地的岩石完全由玄武岩、花岗岩或闪长岩组成, 由于所研究盆地相邻, 所以能够很好控制其他变量条件。该研究得出玄武岩消耗二氧化碳的通量是其他岩石的2.1~2.4倍。Amiotte-Suchet等(2003)将全球地表岩石划分为碳酸盐岩、砂岩、页岩、酸性火山岩、玄武岩和构成“ 地盾” 的各种变质岩及深成岩类, 岩石风化所消耗的二氧化碳通量因岩石类型而有很大差异, 其中酸性火山岩所消耗的二氧化碳通量最低, 玄武岩是构成“ 地盾” 的各种变质岩及深成岩类风化所消耗的二氧化碳通量的5倍(表 1)。

表 1 不同岩性化学风化所消耗的大气/土壤二氧化碳(据Amiotte-Suchet et al., 2003; 有修改) Table1 Atmosphere/soil carbon dioxide consumed by chemical weathering of different lithology (modified from Amiotte-Suchet et al., 2003)

孙明照等(2018)探讨了岩性对于硅酸盐岩化学风化速率的影响, 选取云南省腾冲市北海湿地为研究对象, 该区域仅有花岗岩和安山岩2种岩性, 研究得出安山岩的化学风化速率是花岗岩的2.5倍。Hakim等(2021)在控制气候等不变的条件下, 研究岩性对硅酸盐岩风化率的影响, 得出玄武岩风化速度是花岗岩与辉绿岩的2倍, 玄武岩化学风化所消耗二氧化碳比其他类型岩石消耗的二氧化碳高出3倍左右。在相同环境条件下, 所有硅酸盐岩类型中, 玄武岩的风化速度以及消耗二氧化碳的量都高于其他硅酸盐岩。玄武岩对温度与径流的变化很敏感, 岩性条件受到温度和径流条件的控制, 岩石反应温度的极限又取决于岩性(Hakim et al., 2021)。在植被、气候、构造等条件一致的情况下, 岩性对硅酸盐岩化学风化以及消耗二氧化碳的量起主要控制因素, 在所有硅酸盐岩中玄武岩风化速率最高, 消耗二氧化碳最多, 这是由于玄武岩的构造为气孔构造, 易吸热, 容易发生化学风化, 进一步说明温度对于硅酸盐岩化学风化的重要性。

2.3 构造隆升和物理侵蚀

构造隆升对硅酸盐岩化学风化过程同样具有重要影响(West et al., 2005; Wan et al., 2012; Yang et al., 2020), 构造隆升将导致更高和更陡峭的地形、加快物理侵蚀率与更多新鲜矿物的出露, 从而增强化学风化。Stallard和Edmond(1983)现代河流数据表明地球表面的最陡峭的10%区域占据了全球约40%的化学风化。Hilley和Porder(2008)估算构造活跃地区的硅酸盐岩化学风化消耗的二氧化碳约占了全球硅酸盐岩化学风化消耗的二氧化碳的50%。Maffre等(2018)将当前气候与假设大陆都是平坦情况下的气候进行比较, 来估计造山作用对气候的影响, 通过数据模型的比较得出在没有造山作用的影响下, 硅酸盐岩化学风化速率将降低20%。

与上述认识相反, 一些学者认为山地隆升增加的物理侵蚀率并不能加快硅酸盐岩化学风化速率。Gaillardet等(1999)认为硅酸盐岩化学风化速率(以及硅酸盐岩化学风化引起的二氧化碳消耗)在山区大大提高, 归因于造山流域的沉积物产量较高。吴卫华等(2007)认为通过造山作用造成的物理侵蚀可能并不有利于硅酸盐岩的化学风化, 原因是快速的剥蚀使硅酸盐岩化学风化没有足够的水和酸来反应。只有在特定的条件下, 如温暖而径流高的低山丘陵或者克拉通流域, 才能真正促进硅酸盐岩化学风化。研究造山对硅酸盐岩化学风化速率和全球气候的影响还需要了解隆起域所覆盖区域的大小、造山带中裸露岩石的性质(Brault et al., 2017), 以及它们的纬度位置(Goddé ris et al., 2017)。

硅酸盐岩的化学风化与侵蚀的关系可以用“ 供应有限” 与“ 风化有限” 来理解(Zech et al., 2013; Hilton et al., 2014), 在低侵蚀速率下, “ 供应有限” 的风化产物被埋藏在土壤中, 无法与上层流体作用, 化学风化与侵蚀呈线性关系。相反在较高的侵蚀速率下, 矿物的供给超过了化学风化的反应速率, 称为“ 风化有限” , 通常受到其他因素的控制(如二氧化碳的浓度)。Millot等(2010)在研究加拿大盾状河流硅酸盐岩风化时得出化学风化速率与物理侵蚀速率之间存在显著正相关。构造活动和强降水都加速了物理侵蚀速率(West et al., 2005), 从而提高了硅酸盐岩化学风化速率。Hilton和West(2020)认为虽然侵蚀速率与总风化通量之间存在着明显的线性关系, 但侵蚀速率可能并不控制着长期二氧化碳下降。在长时间温暖湿润的环境下, 构造隆升是影响硅酸盐岩化学风化以及二氧化碳消耗的主要影响因素, 构造隆升所造成的物理侵蚀加快了硅酸盐岩的化学风化及二氧化碳的消耗。

2.4 火山作用

火山作用通常是通过释放二氧化碳, 影响大气二氧化碳浓度从而间接影响硅酸盐岩化学风化。火山作用的大小与类型不仅控制着挥发脱气, 而且还控制着物理侵蚀、化学风化等。火山喷发初期释放大量二氧化碳导致地球温度升高, 火山作用结束之后, 温度的升高将导致高蒸发量与高降雨量, 随之河流径流量增加, 硅酸盐岩化学风化加剧, 二氧化碳浓度下降随之温度降低(Dupré et al., 2003)。尽管Lee等(2018)认为火山作用产生的火山灰使有机碳的埋藏增加, 从而使二氧化碳封存, 但火山灰只占岩浆总量的一小部分, 在长达百万的时间尺度上, 火山作用还是通过加快硅酸盐岩的化学风化速率促使大气二氧化碳下降。Soreghan等(2019)提出爆炸性的火山活动可能会触发并维持长时间全球冰期, 爆炸性的火山活动增加了大气的酸度与二氧化碳浓度, 硅酸盐岩化学风化在百万年尺度上的作用将导致地球进入冰期; 同样地, Pu等(2022)认为火山作用将产生玄武岩, 由于其较大的表面积和高反应性的镁铁质岩性, 玄武岩的化学风化将会大量消耗二氧化碳。因此, 总体而言, 火山作用在短期内会增加大气二氧化碳含量提高风化速率; 但从长期来看, 由于大量玄武岩出露以及风化的增强, 大气二氧化碳将极具下降, 地球有可能会进入风化作用极具衰弱的冰期阶段。

2.5 植物与微生物

植物和土壤中的微生物都能间接对硅酸盐岩化学风化速率产生影响, 通常是通过释放酸改变pH值来加速硅酸盐矿物的溶解, 从而间接地加快硅酸盐岩风化速率。由于无法将非生物过程与生物过程区分开, 故微生物对硅酸盐岩风化速率的影响无法定量评估。微生物产生的有机或无机酸等物质加速了硅酸盐岩矿物的溶解, 间接加快硅酸盐岩化学风化速率(Henderson and Duff, 1963; Barman et al., 1992; Bosecker, 1993)。

Roelandt等(2010), Goddé ris等(2009)通过对土壤水文变量的控制, 强调了植物可以加快硅酸盐岩的化学风化过程。植物可以通过释放酸、螯合物和二氧化碳来促进硅酸盐岩化学风化(Volk, 1987; Hinsinger et al., 2001; Berner, 2004; Street-Perrott and Baker, 2008)。植物根部系统可以通过光合作用产生酸, 这些酸中的H+可以侵蚀硅酸盐岩矿物, 例如草酸它可以侵蚀硅酸盐岩中的一些不溶元素(例如硅和铝), 从而加速了化学风化。在有高等植物覆盖的硅酸盐岩区域风化速率比裸露的岩石表面风化速率高至少2~8倍(Street-Perrott and Barker, 2008)。目前对于陆地植物对于硅酸盐岩化学风化影响主要有2种观点。Beerling 和 Berner(2005), 吴涛等(2007), Rocha等(2014), Lenton等(2012), Pagani等(2009), Porada等(2016)认为陆地植物的生长, 如前所述, 会加强硅酸盐岩风化速率和大气二氧化碳浓度之间的负反馈, 对地球气候产生影响。但也有观点认为植物对硅酸盐岩化学风化的可能并不起主要的控制作用。例如, Drever(1994)认为植物的根部系统的生长将会保护岩石不受物理侵蚀和化学风化的影响。Oeser和von Blankenburg(2020)在最近的研究中量化了硅酸盐岩化学风化的程度和速率, 使用87Sr/86Sr同位素比值来识别植物矿物质营养的来源, 结果表明在气候和植被梯度上, 风化程度和风化速率均不随降水量由北向南增加, 表明全球硅酸盐岩化学风化可能不像过去认为的那样受到植物生长的影响。因生物过程的复杂性, 以及植物、微生物与硅酸盐岩的接触面积较少, 目前研究难以准确估算植被对硅酸盐岩风化以及二氧化碳消耗的具体贡献。同时植物的生长又受到气候因素、构造隆升的制约, 这说明在构建硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗定量计算模型中, 要完善各个因素之间的联系。

2.6 各影响因素之间的联系

硅酸盐岩的化学风化过程以及消耗二氧化碳受到各种因素的影响, 任何单一影响因素都无法控制硅酸盐岩的风化速率及其所消耗的二氧化碳。在不同的环境条件下主要控制因素不同, 例如在热带河流中, 岩性是主控因素, 在构造活跃的地区, 侵蚀速率是主控因素。各种因素之间存在着复杂的联系(图 2), 气候与构造隆升相互影响, 降水可以通过影响物理侵蚀的速度与植物的生长间接影响硅酸盐岩的风化速率, 也可以通过温度和降水作用于硅酸盐岩的风化; 构造隆升通过加快物理侵蚀速率间接加快硅酸盐岩的风化速率; 火山作用则是通过影响大气二氧化碳的浓度与气候的变化来影响硅酸盐岩的风化速率; 植物的生长通过释放酸来加快硅酸盐岩的化学风化, 植物的生长通常又受到气候、构造隆升、大气二氧化碳浓度变化的影响; 物理侵蚀速率的变化可以直接影响硅酸盐岩的化学风化, 同时物理侵蚀也受到气候与构造隆升的控制。此外还有人为因素、岩石年龄、土壤环境等次要因素均能在一定程度影响硅酸盐岩化学风化, 进而影响二氧化碳消耗。总体而言, 硅酸盐岩的化学风化过程以及其所驱动的碳循环是一个包含无机和有机系统的整体, 在现阶段量化硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳模型中, 考虑的影响因素往往以温度、降水、岩性为主, 在未来的研究中还需考虑其他影响因素, 以及它们之间的相互联系。

图 2 硅酸盐岩化学风化及其影响因素(据Ruddiman et al., 1997; 有修改)
箭头代表反馈作用Fig.2 Chemical weathering of silicate rocks and their influencing elements(modified from Ruddiman et al., 1997)

3 硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳定量计算模型

根据现有模型计算的全球硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳量为69~169 Tg/yr(Berner et al., 1983a; Berner, 1991, 1994, 2001, 2004, 2006; Amiotte-Suchet and Probst, 1995; Gaillardet et al., 1999; Amiotte-Suchet et al., 2003; Hartmann et al., 2009; Moon et al., 2014; 蒲俊兵等, 2015; Zhang et al., 2021), 由于建模时所考虑的主要影响因素不同, 所计算的全球硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗量也不尽相同。文中所讨论的5个模型中, 以最新发表的Zhang等(2021)所计算得出的二氧化碳消耗量作为参考标准, 来对比其他模型。

3.1 GEOCARB模型

Berner(1991)根据地质学、地球化学、生物学、气候学的资料, 提出了显生宙碳循环和大气二氧化碳演化的模型-GEOCARB Ⅰ 模型, 其硅酸盐岩的风化通量计算公式为(5)。Berner(1994)将太阳光度的影响加入到风化反馈函数中, 区分了碳酸盐岩风化反馈函数与硅酸盐岩化学风化反馈函数, 并且删除陆地面积的计算, 得出硅酸盐岩化学风化与温度、径流之间的相关关系, 建立了-GEOCARB Ⅱ 模型, Berner(2001)在GEOCARB Ⅰ 、GEOCARB Ⅱ 模型基础上进行了修正, 给出了Ca和Mg硅酸盐岩化学风化的表达式, 见公式(6), 重点讨论了影响硅酸盐岩化学风化吸收二氧化碳的因素。该模型的主要影响因素是温度与径流, GEOCARB Ⅲ 模型计算得到的地表岩石Ca和Mg硅酸盐岩化学风化每年所消耗的大气二氧化碳的量为72~108 Tg/yr。

Fsil=k× fB(CO2)× fA(t)× fD(t)× fR(t)× fE(t) (5)

Fwsi=fB(T, CO2)fR(t)fE(t)fAD(t)0.65× [Fwothsi(0)]+ fSR(t)Fwbas(0) (6)

其中k为现今硅酸盐岩风化通量。公式中主要包括了显生宙以来大陆面积 fA(t) 的变化、大陆抬升 fR(t) 和板块位置控制的河流径流量的变化 fD(t)、陆地植物演化对风化速率的增强 fE(t)。fAD为河流流量(t)/河流流量(0), 为fA和fD的乘积, 表达式中的幂0.65, 反映了高径流下对于Fwsi的稀释。fB(CO2)表示碳酸盐岩风化作用对大气CO2依赖性的无量纲反馈函数, 其中包括: 二氧化碳的温室效应、大气二氧化碳含量对植物生产力的影响, 以及气温和植物对风化的影响。Fwsi代表Ca和Mg硅酸盐岩风化吸收二氧化碳的速率, Fwothsi代表所有其他硅酸盐岩的风化速率, fSR(t)代表海底扩张速率, Fwbas代表玄武岩风化速率, (0)为现今值, fB(T, CO2)反映了二氧化碳和全球温度变化对Ca和Mg硅酸盐岩风化速率的影响。

该模型优点是可以估算显生宙以来的古大气二氧化碳浓度变化, 为其他方法提供一个可以参考的变化范围, 该模型基本不适合短期二氧化碳浓度变化, 因为输入的计算数据是至少是10个百万年, 而且二氧化碳值不一定是绝对真实值, 模型计算的真实性与可靠性取决于古大气二氧化碳代替性指针的选取, 例如植物化石的气孔密度与气孔指数(Beerling and Royer, 2002; Royer, 2001)。由于模型涉及的领域较广, 包括地质学、地球化学、生物学和气候学多种学科, 所以需要多学科共同参与完善(王尹等, 2012)。

3.2 Gaillardet反演模型

Gaillardet等(1999)采用世界上60条大河的河流溶解负荷数据研究了全球硅酸盐岩化学风化速率以及其消耗二氧化碳的量, 基于反演方法来区分河流中硅酸盐岩和非硅酸盐岩化学来源, 研究的每一条河流溶解相物质来源于大气沉降、蒸发盐岩溶解、碳酸盐岩溶解、硅酸盐岩化学风化4种端元, 不同端元的风化产物拥有不同的Na矫正离子浓度比值。该模型由几个方程组成, 这些方程使用元素摩尔比和Sr同位素比来表示。混合方程的一般形式如公式(7)、(8)(其中, X=Cl、Ca、Mg、HCO3, Sr), 这些方程将河流离子浓度与化学风化产物与大气输入联系了起来。

XNariver=∑iXNariverαi(Na)(7)

87Sr86Srriver=SrNariver=∑87Sr86SriSrNaiαi(Na)(8)

i=降水、硅酸盐岩、碳酸盐岩、蒸发岩、人为活动, α i为Na的混合比例(来源于Na的比例总和等于1)。该模型的优点是考虑了每个参数在使用该模型时的误差(例如, 来自蒸发岩的Cl/Na), 但该模型不适用于一些特殊的河流, 例如高污染的河流、Cl/Na值大于海水的河流(例如西伯利亚河, 印度河)。河流中由于Na相对于Ca的溶解度较高, 硅酸盐岩中的Ca/Na值相对较低, 将以下比值分配给硅酸盐岩端元:

Ca/Na=0.35±0.15, Mg/Na=0.24±0.12, HCO3/Na=2±1, 1000×Sr/Na=3±1

硅酸盐岩风化速率(TDSsil)是通过计算硅酸盐岩风化过程中Na、K、Ca和Mg的溶解浓度来计算的, 见公式(9)(Roy et al., 1999)。

TDSsil=[Na]sil+[K]sil+[Ca]sil+[Mg]sil+[SiO2]sil(9)

来自硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗是在假定硅酸盐岩衍生的碱度和硅酸盐岩衍生的阳离子之间的电荷平衡的情况下计算出来的, 见公式(10)(Roy et al., 1999)。

CO2sil=[HCO3]sil=[Na]sil+[K]sil+2[Ca]sil+2[Mg]sil(10)

在硅酸盐岩化学风化速率与二氧化碳消耗之间存在线性相关性, y=0.9641x+1.1982, R2=0.8342(据Gaillardet et al., 1999, 文中图 6-b得出), 给出全球硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗量的估计为104 Tg/yr。

3.3 GEM-CO2模型

Suchet和Probst(1995)采用已发表的232个单一岩性流域数据集, 对于大陆上的主要岩石类型, 确定了大陆风化消耗二氧化碳的量与径流之间的经验关系。为了验证这个关系, 将GEM-CO2模型应用于各个河流, 计算了这些流域的平均二氧化碳的消耗量, 模型计算的值符合先前测量的结果, 之后将GEM-CO2模型应用到全球范围内。Amiotte-Suchet等(2003)创建了第1个分辨率为1° × 1° 的世界岩性图, 将全球地表岩石划分为碳酸盐岩、砂岩、页岩、酸性火山岩、玄武岩和构成“ 地盾” 的各种变质岩及深成岩类, 确定了6种岩石中每一种岩石的FCO2(硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳的通量)和Q(径流)之间的线性关系, 形成了化学风化作用消耗大气/土壤二氧化碳的全球侵蚀模型。以下公式可用于估算全球硅酸盐岩化学风化二氧化碳消耗量:

FCO2=a×Q(11)

其中Q代表径流(单位: mm), a是岩石类型的经验系数, 构成“ 地盾” 的各种变质岩及深成岩类为0.095, 碳酸盐岩为1.586、酸性火山岩为0.222、玄武岩为0.479、砂岩为0.152、页岩为0.627(Suchet and Probst, 1995)。

该模型将径流、岩性作为全球化学风化的主要影响因素, 得出不同岩性风化速率与径流的关系, 从而建立了一个基于岩性经验系数的线性模型。Amiotte-Suchet等(2003)采用GEM-CO2模型计算全球范围内硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳的量为155 Tg/yr, 但该模型在计算时受到不同岩石类型的相对出露面积、纬度空间分布和水文因素(径流量、降水、温度)的影响, 此外岩性经验系数的精度也有待提高。

3.4 Hartmann多岩性模型

由于沉积物性质、成岩历史和硅酸盐岩为主的岩性类别中碳酸盐岩的贡献变化较大的原因, Amiotte-Suchet等(2003)所采用的岩性分类方案可能无法充分反映全球范围内沉积物的二氧化碳消耗量。为此, Hartmann等(2009)基于多岩性模型框架, 将岩性分类增加到15种。增加岩性分类可以区分不同类型的沉积岩及其成岩历史, 对评价岩石风化的空间分布具有重要意义。Hartmann等(2009)提取15种特定岩性类别(源自单岩性或多岩性集水区)的岩石风化速率与“ 主要控制因素” 之间的函数关系。应用这种方法表明, 岩性和径流是硅酸盐岩化学风化二氧化碳消耗的主要控制因素。

F(CO2-consumption)L=bL×aL×q(12)

bL是L类岩性的校准参数, q表示以mm/yr为单位的年径流量, 参数aL修正了碳酸盐岩对碳酸氢盐岩通量的贡献。

Hartmann等(2009)首先计算了日本岛屿玄武岩风化所消耗的二氧化碳量, 再基于全球岩性分布, 将该计算结果推广于全球范围, 计算得出全球硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳的量为133~169 Tg/yr, 该值占总化学风化所消耗二氧化碳量的63%, 大于前人所估计49%~60%(Gaillardet et al., 1999; Amiotte-Suchet et al., 2003)。这一结果可能是由于该研究结果得出玄武岩风化所消耗的二氧化碳的量与温度之间存在高度相关性, 其研究结果又重点突出了热带地区(> 10倍全球平均风化率)和活跃地区(5~10倍全球平均风化率)。

3.5 Moon反演模型

Moon等(2014)使用GEMS/Water和HYBAM(GEMS/Water, 2011①(①EMS/Water. 2011. United Nations Environment Programme GlobEnvironment al Monitoring System（GEMS）/Water Programme.); HYBAM, 2013②(②HYBAM. 2013. Geodynamical，hydrological and biogeochemical control of erosion/alteration and material transport in the Amazon basin.))数据库中1978— 2012年全球43条河流流量的数据, 以及化学元素的时间序列来计算硅酸盐岩风化速率的时间变化, 并估计总体不确定性, 再将改进的反演模型与bootstrap方法相结合, 对反演模型进行了优化。将带有时间序列的化学元素数据输入到反演模型中, 优化了参数ai(Na)和(X/Na)i, bootstrap方法用来估计不同数据样本中的不确定性, 该方法为从原始数据中采样, 可重复。Moon等(2014)将硅酸盐岩化学风化定义为来自Ca和Mg硅酸盐岩的化学风化通量, 从全球岩石类型分布与径流分布估算了全球河流中硅酸盐岩集水区的二氧化碳消耗量为69~119 Tg/yr。该模型计算硅酸盐岩风化速率公式为:

SWR=∑Dn×(Xn×as, X, n)n(13)

D为排水量(单位:km3/yr), X为涉及元素(单位: μ mol/L), α S, X为硅酸盐岩中元素X的混合比例, n是时间序列中数据点的个数, 硅酸盐岩中X为Ca、Mg、Na、K。此外, 该模型提出未来河流采样的建议, 对于高径流的河流, 要收集更多的样本, 因为高径流将会稀释元素浓度, 这将使得所计算的硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳的值偏低。

由于数据采样不足, 来自火成岩省(火山弧和岛屿)和构造活跃地区的一些河流数据无法参与计算, 以及流域气候、径流量和化学成分的不确定性, 因此该方法所获取的硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗量应该为估计值的下限。

3.6 Celine模型

Dessert等(2003)描述了玄武岩化学风化的特征, 并定量计算了地球表面玄武岩从大气向海洋转移的二氧化碳通量, 其中温度与径流是玄武岩风化消耗二氧化碳主要参数, 确定了玄武岩对全球硅酸盐岩化学风化的贡献, 估计玄武岩化学风化消耗的二氧化碳通量约为4.08× 1012 Tg/yr, 计算方法见公式(14)。根据岩性图(Amiotte-Suchet et al., 2003), 该模型计算出的玄武岩占全球硅酸盐岩表面积的8.4%, 硅酸盐岩化学风化作用产生的全球二氧化碳消耗通量(Ftot)可以写成公式(15)。

FCO2=Rf×323.44exp(0.0642T)×12106(14)

Ftot=0.916×Atot×fsil+0.084×Atot×fbas(15)

其中, fCO2为玄武岩的二氧化碳吸收率, Rf和T分别代表径流(单位: mm)和大气温度(单位: ℃), fbas和fsil代表来自风化作用中玄武岩和其他硅酸盐岩的二氧化碳消耗率(即单位面积的通量), Atot是全球硅酸盐岩表面积。

Zhang等(2021)采用Celine模型与GEM-CO2模型计算了全球硅酸盐岩石化学风化消耗二氧化碳通量, 基于处理后的气候资料和岩性资料比较了硅酸盐岩风化消耗的二氧化碳通量, 随后对1996— 2017年的全球硅酸盐岩石化学风化消耗二氧化碳通量进行了空间分析。经过比较, 最终采用Celine模型, 结合高精度水文气象数据(1996— 2017年)和CMIP5数据(2041— 2060年), 得出全球硅酸盐岩消耗二氧化碳的量为127 Tg/yr。该研究量化了1996— 2017年各国的平均硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳水平和变化, 预测了未来(2041— 2060年)全球硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳的大小与分布, 说明了不同气候条件对硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳的影响。

3.7 各模型适用范围讨论

硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗定量计算模型仍然存在很大的不确定性和争议, 现有的模型大多较为简单, 更多关注影响硅酸盐岩化学风化的主要因素, 包括是温度、径流、岩性。对于同样会影响硅酸盐岩化学风化与二氧化碳消耗的其他因素, 例如侵蚀速率、造山作用、火山作用、生物因素, 考虑较少(Clift et al., 2014; Maher and Chamberlain, 2014; Sklar et al., 2017; Penman et al., 2020)。上述模型所计算的硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳值因计算的硅酸盐岩的面积(有无计算火山省和构造活跃地区的硅酸盐岩化学风化的差异)与所研究的时间(河流数据收集的时间的差异, 对河流径流数据产生影响)的不同而产生差异。由于Zhang等(2021)采用Celine模型综合考虑了温度、径流、岩性的影响, 并且采用了最新的水文气象数据进行约束, 因此文中将该模型所计算得到的二氧化碳消耗量(127 Tg/yr)作为参考标准。与该值相比较, 其中GEOCRAB模型、Gaillardet反演模型、Moon反演模型得出计算的结果偏低。

表 2 不同硅酸盐岩化学风化— 二氧化碳消耗定量模型对比与适用范围 Table 2 Comparison and scope of application of different quantitative models of silicate chemical wethering-carbon dioxide consumption

图 3 不同硅酸盐岩化学风化— 二氧化碳消耗定量模型所计算的年均二氧化碳消耗量
数据来自(Berner, 1991, 1994, 2001, 2004, 2006; Gaillardet et al., 1999; Amiotte-Suchet et al., 2003; Hartmann et al., 2009; Moon et al., 2014; Zhang et al., 2021)。Fig.3 Annual average diagram of CO2 consumption of silicate rocks from each chemical wethering-carbon dioxide consumption model

这可能是GEOCRAB模型中由于泥盆纪大陆上维管植物的兴起造成显生宙二氧化碳浓度最剧烈的一次下降从而导致硅酸盐岩化学风化减慢消耗二氧化碳量降低, 这可能导致计算结果偏低; Gaillardet反演模型 、Moon反演模型中则是因为没有考虑火山省与构造活动活跃地区的河流数据, 导致计算结果偏低。GEM-CO2模型较Zhang等(2021)计算结果偏高, 这是由于该研究侧重于热带若干河流, 而将该计算结果推广于全球尺度, 忽略了热带地区温度与径流较全球高、风化作用更为强烈。同样的, 多岩性模型也是由于将火成岩省与构造活跃区所计算的结果推广于全球, 从而使得计算结果偏高。未来研究硅酸盐岩化学风化所消耗二氧化碳的模型, 应注意到岩性与径流之间空间相关性的变化, 同时除了考虑温度和径流的影响, 模型应该增加其他影响因素, 例如构造隆升影响及物理剥蚀速率增强的影响。

4 总结与展望

硅酸盐岩的化学风化作为地球气候的重要调节机制, 其过程涉及多方面影响因素, 因此了解不同因素的制约关系与相互联系是探索硅酸盐岩化学风化过程以及所涉及的碳循环的前提。文中讨论了硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗定量计算模型以及各个模型的主要影响因素、适用范围、优缺点, 并以Celine模型为研究基础得出的全球硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳量为参考对于各模型进行了比较。综合来看, 温度、径流、岩性通常为各模型的主要影响因素。其中温度与径流相互依赖, 在温暖湿润的环境下, 温度影响硅酸盐岩矿物中长石的溶蚀速率, 径流是计算硅酸盐岩化学风化速率的参数, 高径流可以加快物理侵蚀与植物的生长从而间接加快硅酸盐岩风化速率。不同岩性的硅酸盐岩化学风化速率与消耗二氧化碳的量有较大差异, 计算全球硅酸盐岩化学风化作用所消耗的二氧化碳需要考虑不同地区的岩性差异。此外, 硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳的量是一个随着各种影响因素变化的值, 计算时还需要考虑火山活动区和构造活动区的岩石的影响。在山坡尺度上收集的数据可能与在流域尺度上收集的数据计算出的结果差异较大(因为在流域区域储存了大量风化产物)。由于各个影响因素关系复杂, 以及硅酸盐岩化学风化并不是受单一因素的影响, 今后对于硅酸盐岩化学风化作用及其消耗二氧化碳的定量研究计算应该综合考虑主要因素与次要因素及各因素之间的相互作用。

在目前研究的硅酸盐岩化学风化的二氧化碳消耗5个定量计算模型中, 以温度、径流、岩性为主要的影响因素, 未来建模的挑战是所考虑的地质及生态过程应越来越多, 例如构造隆升、火山作用、植被以及人类活动的影响。相应地, 模型的影响因素需要成倍的增长, 模型的多种影响因素的组合带来了很大的不确定性。此外, 现阶段模型利用较少的观测数据计算区域二氧化碳消耗, 进而估计全球二氧化碳消耗, 但由于全球气候与岩性分布差异显著, 导致模型计算结果偏差。随着观测数据的增加, 新数据的加入将有效提高模型的准确性。

文中的定量计算模型主要针对现今全球硅酸盐岩化学风化作用所消耗的二氧化碳量, 而这些模型具备估算深时硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳量的潜力, 有望加深对于深时古气候变化的理解, 进一步揭示深时极端气候事件的起因与结果。例如在获取深时岩性分布基础上, 可以利用多岩性模型进行二氧化碳消耗的估计, 但深时岩性的高精度分布以及温度与径流数据的获取目前可能是准确估算深时硅酸盐岩化学风化消耗二氧化碳量的难点。在未来研究中, 为构建更准确的定量计算模型, 除利用现代河流、岩性等数据, 可以加入深度学习为代表的大数据分析与插值方法, 并充分利用现有海量地质、水文、气候等数据, 进一步提升计算精度。

致谢 在论文的撰写过程中感谢各位前辈的宝贵建议与提点。诚挚感谢简星教授与匿名审稿人对本文提出的宝贵意见。由衷地感谢本刊编辑耐心的指导与认真的工作。

(责任编辑 李新坡; 英文审校 徐 杰)

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