页岩中陆源碎屑大多源于母岩的风化产物, 通过风、河流等方式搬运至深水环境中沉积。石英抗风化能力较强, 在搬运过程中保存较好, 成为陆源碎屑中含量最高的一种矿物成分。在搬运和沉积过程中, 石英颗粒表面可以保存不同地质营力下形成的微形貌特征和组合(Vos et al., 2014)。页岩中陆源碎屑石英多漂浮在黏土矿物中(图 1-A), 形态多呈次圆— 次棱角状, 粒径呈粉砂级, 多介于10~50μ m, 部分碎屑石英颗粒存在次生加大现象(图 1-B)。

图 1

Fig.1

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图 1 不同成因类型石英特征 A— 粉砂级陆源碎屑石英漂浮在黏土矿物中, 呈次圆状— 次棱角状, 东营凹陷沙河街组, NY1井, 3349.46 m; B— 碎屑石英颗粒表面见搬运痕迹, 见石英加大边, 沁水盆地山西— 太原组, YW井(钟秋, 2011); C— 海绵骨针, 四川盆地五峰组, L204井, 3791.19 m; D— 海绵骨针, 四川盆地五峰组, L204井, 3847.7 m; E— 短链状自生石英嵌在黏土矿物中, 东营凹陷沙河街组, NY1井, 3317.52 m; F— 被黏土矿物包裹的微晶自生石英, 东营凹陷沙河街组, FY1井, 3308.4 m(Liang et al., 2018); G— 碎屑长石溶蚀形成次生石英, 同时残留未蚀变长石, 松辽盆地青山口组, K井, 2326.02 m(白斌等, 2022); H— 介壳页岩中长石溶蚀, 溶蚀孔中充填石英和黏土矿物, 四川盆地自流井组, B井(王昕尧等, 2022); I— 介壳边缘发育自生石英, 四川盆地自流井组, A井(王昕尧等, 2022)Fig.1 Quartz characteristics in different genetic types

生物石英硅质主要源于浮游硅质生物的躯壳, 如放射虫、海绵骨针等生物及其碎屑。硅质海绵骨针、放射虫等生物在生长时吸收水体中的Si⁴⁺, 转化为不太稳定的蛋白石-A, 生物死亡后在盆地内堆积。在埋藏早期, 受温度和压力作用, 不稳定的蛋白石-A溶解并向较稳定蛋白石-CT转化, 最后逐渐形成更稳定的隐晶质、微晶及粗晶石英(秦亚超, 2010)。生物成因石英可见2种赋存特征: 一种是继承了生物原始结构与构造, 可见放射虫、海绵骨针等生物碎片(图 1-C, 1-D), 生物生长过程中吸取SiO₂组成自身的躯壳, 死亡后埋藏保存(赵国连, 1999); 另一种是无生物结构的隐晶/微晶质石英集合体, 是生物骨架经过水-岩作用溶解再经重结晶作用形成的自生石英(孙川翔等, 2019; 张瑜等, 2022), 其无明显生物骨架, 多通过主微量元素和生物硅含量等确定其生物成因。

除以上陆源碎屑石英和生物成因石英类型以外, 成岩过程中硅质沉淀会产生成岩自生石英, 硅质主要有以下几种来源。

1.3.1 黏土矿物转化

在成岩过程之中, 随着温度压力的不断增大, 黏土矿物会发生转化, 其转化模式遵循的一般规律是蒙皂石→ 伊/蒙混层→ 伊利石、高岭石→ 伊利石(王秀平等, 2014)。大约70℃到100℃之间, 蒙脱石或伊蒙混层转变为伊利石或者高伊利石含量的伊蒙混层。伊利石化一般认为是动力学控制反应, 此过程中反应需要钾源, 大多数来自钾长石溶解, 反应过程可简写为: Semctite+Al³⁺+K⁺=Illite+Si⁴⁺(Hower et al., 1976), 伊利石化进行到钾供给耗尽。如果温度大于130℃时钾仍可以用, 高岭石也向伊利石转化(Bjorlykke, 1998)。由于页岩渗透率极低, 页岩中黏土矿物转化释放的大量游离硅不能随意流动和扩散, 因此在原地沉淀, 随着转化过程进行, 最终形成微米级颗粒呈短链状、小晶簇状聚集或板片状石英存在于黏土矿物之间(图 1-E, 1-F)(Metwally and Chesnokov, 2011; Liang et al., 2018)。

1.3.2 长英质溶蚀

长石是一种酸不稳定组分, 容易在酸性流体环境下发生溶蚀, 最常见的是钾长石和钠长石溶蚀产生高岭石, 公式分别为: 2KAlSi₃O₈(钾长石)+2H⁺+H₂O=Al₂Si₂O₅(OH)₄(高岭石)+4SiO₂(硅质)+2K⁺; 2NaAlSi₃O₈(钠长石)+2H⁺+H₂O=Al₂Si₂O₅(OH)₄(高岭石)+4SiO₂(硅质)+2Na⁺(邱隆伟等, 2001; 黄思静等, 2009)。

页岩有机质进入生油窗, 有机质脱羧作用生成大量有机酸, 并释放CO₂, 为长石溶蚀提供酸性环境(张永旺等, 2021)。同时长石溶蚀也可以为黏土矿物转化提供所需的K⁺, 促进黏土矿物转化, 脱硅生成大量自生石英。该类自生石英附近常见未被完全溶蚀的碎屑长石(图 1-G)(白斌等, 2022)。以四川盆地自流井组为例, 可见生物介壳边缘发育成岩自生石英, 介壳附近多黏土矿物与长石颗粒, 王昕尧等(2022)认为介壳边缘交代方解石的硅质是由黏土矿物转化和长石溶蚀过程提供(图 1-H, 1-I)。碎屑石英在碱性成岩环境下可发生溶蚀, 颗粒表面被溶蚀产生孔隙, 边缘溶蚀呈港湾状, 生成硅浓度饱和时就近沉淀, 以石英加大边或自生石英晶体形式存在(万友利等, 2014)。

1.3.3 火山— 热液活动

火山及热液活动可以为盆地提供大量细粒物质。火山喷发带来凝灰物质(图 2-A), 其中火山玻璃为极不稳定物质, 在沉积埋藏过程中, 会发生脱玻化, 形成石英、长石等微晶颗粒和部分非晶态的二氧化硅(图 2-B)(赵海玲等, 2009; 马剑等, 2015)。该类自生石英附近的非晶态物质能谱显示其Si/Al值为7~9, 与上地幔中Si/Al值一致, 远大于大陆地壳的Si/Al值(~3.8)(图 2-C)(刘国恒等, 2016)。富SiO₂热液流体常在凝灰质页岩中形成硅质透镜体及脉体(图 2-D), 频繁热液活动影响下硅质岩主要矿物组成为玉髓、微晶石英(图 2-E, 2-F)。湖底热液活动影响下地层常沉积指示性矿物, 如鄂尔多斯盆地延长组长7³亚段页岩中的重晶石和白铁矿、三塘湖盆地芦草沟组中的菱锶矿(刘国恒等, 2019; 翟立国, 2020; 焦鑫等, 2021)。

图 2

Fig.2

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图 2 火山— 热液活动影响下石英特征 A— 页岩中火山玻璃碎片, 马朗凹陷芦草沟组, LU1井, 3062.18 m(刘国恒等, 2016); B— 凝灰质页岩中脱玻化作用形成, 石英扫描电镜图片, 马朗凹陷芦草沟组, LU1井, 3062.18 m(刘国恒等, 2016); C— 为B图框中部分能谱图, 马朗凹陷芦草沟组, LU1井, 3062.18 m; D— 凝灰质页岩中顺层分布的硅质结核(由微晶石英组成), 三塘湖盆地二叠系芦草沟组(焦鑫等, 2021); E— 玉髓颗粒沿边缘向中心放射生长的黄褐色放射纹, 微晶石英颗粒充填玉髓孔隙, 单偏光, 马朗凹陷芦草沟组, LU1井; F— 与图E同区域正交偏光显微图像, 马朗凹陷芦草沟组, LU1井(翟立国, 2020)Fig.2 Quartz characteristics under influence of volcanic-hydrothermal activity

页岩中碎屑石英是母岩经风化作用后由河流等地质营力搬运至沉积盆地中沉积形成, 常具有较好的磨圆度, 多呈次棱角状— 次圆状(易婷等, 2020)。阴极发光特征是区分石英成因类型的有效手段(Ye et al., 2022), 阴极发光特征与母岩类型及形成所经历的温度条件有关, 来源于岩浆岩(> 573 ℃)的石英以蓝紫色为主; 来源于变质岩(300~573℃)的石英以棕色、褐紫色为主; 来自沉积岩(< 300 ℃)的石英不发光(张本琪等, 2003; 林春明等, 2021)。陆源碎屑石英在SEM-CL图像表现为强发光(图 3-A至3-C), 阴极发光光谱一般有2个谱峰, 其中主峰在620~650 nm处, 次峰在420~450 nm处(图 3-D)(Peltonen et al., 2008; 赵建华等, 2016)。

图 3

Fig.3

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	图 3 陆源碎屑石英形态及阴极发光特征 A— 陆源碎屑石英及石英加大边扫描电镜图像, 四川盆地五峰— 龙马溪组(Ye et al., 2022); B— 为图A的CL图像, 碎屑石英(强发光)和石英加大边(弱— 不发光), 四川盆地五峰— 龙马溪组(Ye et al., 2022); C— 边缘棱角分明的陆源碎屑石英, SEM-CL图像显示荧光较强, 东营凹陷沙河街组, NY1井, 3453.3 m; D— 图C中陆源碎屑石英的双峰光谱, 东营凹陷沙河街组, NY1井, 3453.3 mFig.3 Morphology and cathodoluminescence characteristics of terrigenous detrital quartz

在搬运和沉积过程中, 石英颗粒表面可以保存不同地质营力形成的微形貌和组合, 因此通过提取单个石英颗粒, 观察表面特征和分析粒度可以判断其搬运机制(Vos et al., 2014)。比如碟形坑、新月形坑、麻点或麻面等特征是典型的风成特征, 而水下磨光面、直或弯撞击沟等特征是水下搬运的标志(图 4)(江新胜等, 2003; 汤海磊, 2020)。碎屑石英粒径受搬运介质、搬运动力强弱及距离影响, 形成不同环境下沉积物粒度频率曲线(图 5-A)(Sun et al., 2002)。以西宁盆地始新世泥岩为例, 陆源碎屑石英粒度频率曲线与中国黄土高原沉积物粒度频率曲线相似(图 5-B), 具有风成搬运粒度特征, 频率曲线双峰分布, 呈负偏态非对称状, 主峰峰值一般在32~63 μ m之间, 多在细粒端2~5μ m处出现第2个峰值。

图 4

Fig.4

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	图 4 风成石英颗粒表面特征演化与沉积环境示意图(据汤海磊, 2020)Fig.4 Schematic diagram of evolution of surface characteristics of aeolian quartz particles and sedimentary environment (after Tang, 2020)

图 5

Fig.5

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	图 5 不同沉积环境下粒度频率曲线特征 A— 典型沉积相的标准粒度频率曲线(Sun et al., 2002); B— 西宁盆地始新世泥岩中石英粒度分布特征, 频率曲线表现为风成搬运的双峰不对称特征, 红色为西宁盆地, 蓝色为中国黄土高原(Licht et al., 2014)Fig.5 Characteristics of particle size frequency curves in different sedimentary environments

通过形态观察, 自生成因石英比碎屑石英粒径小, 生物石英多继承了生物原始结构与构造, 可见放射虫、海绵骨针等生物碎片。Schieber等(2000)对美国东部泥盆系页岩研究发现粉砂级石英并非是陆源碎屑, 借助阴极发光测试手段判别该石英是在成岩过程中形成, 与硅质生物骨骼的溶解和再沉淀有关(图 6)。低温自生石英阴极发光强度弱, 常呈弱发光— 不发光。生物成因石英形成过程为: 蛋白石-A转化为蛋白石-CT, 蛋白石-CT溶解再沉淀形成石英, 前人研究发现, 蛋白石-A在阴极射线照射下不发光, 蛋白石-CT在阴极射线照射下显示蓝色, 主峰对应波长450 nm左右, 因此生物成因石英阴极发光光谱呈钟型, 在400 nm左右出现次峰(图 7)(Thyberg et al., 2010; 刘洪林等, 2018)。

图 6

Fig.6

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	图 6 美国New Albany泥盆系页岩中粉砂级石英特征(据Schieber et al., 2000) A— 白色箭头指向石英边缘的港湾状和裂片— 尖状的突出; B— A的阴极发光图像, 只有3个颗粒具有较强的发光。虚线标记了石英颗粒的轮廓, 颗粒1、2见石英边缘自生加大, 颗粒3似乎是石英、云母和长石互生的变质岩石碎片, 大部分颗粒不发光推断为自生石英; C— A中颗粒5的阴极发光放大图像, 发光特征具有条带性, 与硅质充填藻囊形成石英的阴极发光特征相同, 与碎屑石英相较为弱— 不发光Fig.6 Characteristics of silty quartz in the Devonian shale of New Albany, USA(after Schieber et al., 2000)

图 7

Fig.7

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	图 7 美国North Sea晚白垩世页岩自生石英扫描电镜及阴极发光光谱特征(据Thyberg et al., 2010) A— 隐晶— 微晶不规则石英颗粒, 具有典型的硅质岩形态, 33/5-2井, 2370 m; B— A中框内区域放大显示图像, 微晶石英集合体的边缘存在粗结晶石英; C— 为A、B中标注区域的阴极发光光谱特征Fig.7 Scanning electron microscope and cathodoluminescence energy spectrum characteristics of the Late Cretaceous shale authigenic quartz in North Sea, USA(after Thyberg et al., 2010)

页岩Si-Al含量交会图上, 可见较高Si值, 该部分高于伊利石 Si/Al 值以上的Si称为过量硅(图 8-A)。过量硅含量是指高于正常碎屑沉积环境下的SiO₂含量, 其计算公式为: Si_过量=Si_样品-[(Si/Al)_背景× Al_样品], (Si/Al)_背景多采用平均页岩比值3.11(Wedepohl, 1971; Ross and Bustin, 2009)。

图 8

Fig.8

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	图 8 利用地球化学元素判别石英成因 A— 页岩Si-Al相关性确定过量硅(据Rowe et al., 2008, 修改。数据来源为Dong et al., 2019); B— Al-Fe-Mn三端元图, 根据投点位置确定热液成因与非热液成因(据Yamamoto, 1987, 修改。数据来源为刘国恒等, 2019; 钟秋, 2021; Tan et al., 2021); C— 页岩中石英含量与Zr含量交互图(管全中等, 2021); D— 页岩中石英含量与TOC交互图(数据来源同B)Fig.8 Discrimination of quartz genesis by geochemical elements

过量硅的存在表明页岩中SiO₂除陆源碎屑供给外, 还有其他来源, 该部分SiO₂常结合沉积背景和地球化学元素进行成因判别。受高温热液流影响的沉积物一般富集Fe、Mn等元素, 匮乏Al、Ti等元素, 而Al、Ti与陆源碎屑输入有关。Al/(Al+Fe+Mn)值可以有效地对沉积物中的石英成因进行划分(彭军等, 2000; 蔡全升等, 2020; Tan et al., 2021)。Yamamoto(1987)认为纯热液 Al/(Al+Fe+Mn)< 0.01, 比值随热液输入减少而增加, 当比值大于0.6时, 石英为非热液成因, 并由此拟定了判别热液成因与非热液成因硅质的Al-Fe-Mn三角判别图解(图 8-B)。Boströ m等(1972)认为当Fe/Ti值介于0.4~20之间, 通常归属于正常的生物成因硅质; 当Fe/Ti> 20, 一般受热液影响, 若同时(Fe+Mn)/Ti> 25, 指示为典型的热水沉积物。

页岩中SiO₂与Zr之间的相关性可以指示硅来自陆源碎屑还是生物(图 8-C), 陆源碎屑沉积形成的硅酸盐沉积物中Zr是稳定存在的, 因此当SiO₂与Zr呈正相关时指示页岩中的硅为碎屑来源, 当两者呈负相关时指示存在较多自生石英, 无相关指示石英具有多种成因(郭雯等, 2021; 管全中等, 2021; 王拔秀等, 2022)。同时如果生物石英占主导, 二氧化硅含量常随着TOC含量增加而增加, 而陆源石英与TOC含量呈负相关(图 8-D)(Xu et al., 2021)。

借助电镜观察、阴极发光等实验方法识别出不同成因类型石英的差异性特征, 以更好地了解石英类型、二氧化硅的来源(图 9)

图 9

Fig.9

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	图 9 不同硅质来源及其形成石英特征(据Thyberg et al., 2010; 钟秋, 2021; 孟子圆, 2022; 王昕尧等, 2022; 张瑜等, 2022; 修改)Fig.9 Different silica sources and their quartz formation characteristics(modified from Thyberg et al., 2010; Zhong, 2021; Meng, 2022; Wang et al., 2022; Zhang et al., 2022)

石英类型多样, 包括陆源碎屑石英、生物成因石英及成岩自生石英。页岩形成经历压实、胶结、黏土矿物转化、有机质生烃及有机— 无机成岩作用共同改造。受到构造— 埋藏过程中温度— 压力的控制, 在埋藏过程的不同阶段, 页岩中石英类型存在差异(图 10)。

图 10

Fig.10

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	图 10 页岩成岩演化与石英成因关系Fig.10 Relationship between diagenetic evolution of shale and genesis of quartz

1)生物硅质演化: 生物硅是生物成因的硅质沉积物, 主要源于硅藻、硅鞭毛藻、放射虫和海绵生物群。随着生物硅埋藏深度增加, 受温度、压力作用, 生物硅的结构会发生变化, 从不稳定蛋白石-A逐步向结构更为有序、稳定程度更高的蛋白石-CT转化, 再经进一步脱水、结晶, 最终转化为具有晶体结构的石英(秦亚超, 2010)。通常埋藏温度为30~50℃时, 蛋白石-A即开始向蛋白石-CT转化, 部分地层受有机质含量和水体环境pH值的影响在10~20℃也见蛋白石-CT(Williams et al., 1985; Matheney and Knauth, 1993)。蛋白石-CT向石英的转化温度则较高, 大多在60~80℃(Worden et al., 2012), 温度越高, 蛋白石-CT向石英转化转变所需时间越短。因此在进入沉积地层后不久就开始发生蛋白石-A向蛋白石-CT的转化, 在早成岩阶段即开始通过脱水和重结晶作用逐步向晶态的石英转化。

2)黏土矿物转化: 在成岩过程中, 随温度、压力增加, 蒙脱石经无序混层→ 部分有序混层→ 有序混层→ 超点阵有序混层的演化过程, 最终生成伊利石。温度区间大致为70~100℃(Aplin and Macquaker, 2011)。在早成岩阶段B期, 转变开始, 在中成岩阶段A期, 蒙脱石向伊蒙混层和伊利石大量转化, 生成大量自生硅质。必须注意的是蒙脱石向伊利石转化反应需要消耗K⁺, K⁺多由钾长石分解产生, 而富含Fe²⁺、Mg²⁺环境下, 蒙脱石会向绿泥石转化(朱筱敏, 2008)。

3)长英质溶蚀: 早期沉积若为开放系统, 大气淋滤作用会造成部分长石溶蚀, 产生少量硅质。随着地层的埋深, 沉积有机质不断演化, 在早成岩B期— 中成岩A期, 有机质进入半成熟— 成熟阶段, 大量有机酸和CO₂从干酪根中释放, 长石开始大量溶蚀, 生成硅质, 同时钾长石溶蚀产生K⁺也促进蒙脱的石伊利石化过程的进行(Loucks et al., 2012)。碎屑石英在埋藏过程中会发生压溶作用, 流体迁移后生成微晶石英。主要在中成岩阶段B期的碱性环境下, 有机质演化进入末期, 有机酸被破坏, 各种成岩反应导致储集层中H⁺大量消耗, 碱金属阳离子大量富集, 多种因素的综合效应使孔隙水介质碱性逐渐增强, 从而发生碎屑石英溶蚀, 产生硅质(刘金库等, 2015)。

4)凝灰质脱玻化作用: 火山玻屑是一种不稳定组分, 总是趋向晶体方向转化, 即为脱玻化作用, 脱玻化产物主要为石英和长石晶体, 并产生孔隙(程日辉等, 2010)。脱玻化作用主要在早成岩浅埋过程中发生(于振锋等, 2012)。

页岩成岩过程受多场耦合控制、有机— 无机组分协同作用, 成岩自生石英多阶段形成, 与页岩埋藏成岩过程有着密切关联。早成岩阶段, 受压实作用影响, 脱出大量孔隙水, 蛋白石-A溶解再沉淀形成蛋白石-CT, 蛋白石-CT再溶解沉淀, 形成生物石英。含凝灰质页岩内火山玻屑进行脱玻化作用生成石英和长石晶体。中成岩阶段A期, 蒙脱石向伊蒙混层和伊利石大量转化, 生成大量嵌于黏土矿物中的石英。该阶段有机酸大量释放, 长石大量溶蚀生成自生石英, 同时为蒙脱石的伊利石化过程提供K⁺。中成岩阶段B期, 随成岩作用进行, 孔隙水介质碱性逐渐增强, 碎屑石英碱性环境下易受压溶作用, 形成少量自生石英。

众多研究表明, 生物石英的发育与有机质的富集存在密切关系, 表现为生物硅含量与有机碳含量具有正相关性(金之钧等, 2016; Dong et al., 2019; 蔡全升等, 2020)。浮游生物在硅化作用下, 形成残余内部腔体, 其内可充填大量有机质, 很大程度上促进了沉积岩中有机质含量的增加。因此, 生物成因石英含量高表明页岩沉积时的古生产力高, 生烃母质生物繁盛, 因而对有机质富集更有利; 陆源石英与黏土矿物转化石英的增多指示着陆源物质输入的增多, 生物石英减少常伴随着页岩沉积中有机质含量的减少(聂海宽和张金川, 2012; 曾维特等, 2014)。

碎屑石英颗粒的存在对于压实作用具有抵抗作用, 有利于孔隙的保存, 同时与周边颗粒接触形成裂缝和孔隙(图 11-A)。生物成因石英主要形成于早成岩阶段, 多以微晶聚集体和胶结物的形式充填在原生晶间孔和晶内孔中, 常和陆源碎屑石英一起构成颗粒支撑格架(图 11-B), 能够有效抑制压实作用, 有利于保留原生孔隙。硅质生物体内常充填有机质, 其热演化产生有机孔可得到很好的保护(图 11-C)(周晓峰等, 2022)。黏土矿物转化和凝灰质脱玻化过程是一种增孔作用, 体积缩小形成大量微孔隙, 但黏土矿物转化过程中产生的石英多嵌于黏土基质中, 减少页岩储集层储集空间(图 11-D)。长英质溶蚀过程产生溶蚀微孔, 增加了储集层储集空间(Ye et al., 2022)。

图 11

Fig.11

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	图 11 石英类型对页岩储集空间的影响 A— 石英颗粒边缘缝, 四川盆地五峰组— 龙马溪组, 渝页1井, 290 m(梁超等, 2012); B— 页岩中陆源碎屑石英和生物成因石英构成硅质支撑格架, 渝东地区五峰组— 龙马溪组, 隆页1井(孙川翔等, 2019); C— 放射虫生物骨架中有机质类型及赋存特征, (1)为富孔隙的有机质-黏土复合体、富孔隙的有机质、无孔隙的有机质共存, (2)主要为富孔隙的有机质-黏土复合体, (3)为富孔隙、无孔隙的有机质共存, 四川盆地五峰组— 龙马溪组, Z205井(周晓峰等, 2022); D— 四川盆地五峰组— 龙马溪组页岩中不同类型石英对孔隙损失的影响:COPL为压实孔隙度损失, CEPL为胶结孔隙度损失(Ye et al., 2022)Fig.11 Effect of quartz type on shale reservoir space

脆性矿物含量是影响页岩基质孔隙和微裂缝发育程度、含气性及压裂改造方式的重要因素, 黏士矿物含量越低、脆性矿物含量越高, 岩石脆性越强、可压性越好(邹才能等, 2010)。从岩石破裂机理来看, 石英具有较高的脆性, 在外力下容易破碎产生裂缝, 储集层中石英含量高, 天然裂缝往往比较发育, 水力压裂更容易产生较多的诱导裂缝, 从而沟通基质孔隙与天然裂缝利于烃类运移和产出(唐颖等, 2012)。其中生物成因石英形成粒间孔多与有机质孔形成网络, 在压裂过程中容易形成复杂且连通性好的孔— 缝体系, 有利于增强页岩储集层可压裂性; 陆源碎屑石英常漂浮于黏土矿物中, 此类结构特征使得对页岩储集层可压裂性贡献有限。