吴宇婷, 甯濛, 夏攀, 乔占峰, 于洲, 文华国. (2024). 白云岩-蒸发岩共生体系白云石化过程研究:以鄂尔多斯盆地马家沟组为例* [J]. 古地理学报, 26(4): 895-910.
WU Yuting, NING Meng, XIA Pan, QIAO Zhanfeng, YU Zhou, WEN Huaguo. (2024). Research on dolomitization process in dolomite-evaporite syngenetic system of the Majiagou Formation in Ordos Basin[J]. Journal Of Palaeogeography, 26(4): 895-910.   
Doi: 10.7605/gdlxb.2024.04.036
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白云岩-蒸发岩共生体系白云石化过程研究:以鄂尔多斯盆地马家沟组为例*
吴宇婷1,2,3, 甯濛1,2,3, 夏攀1,2,3, 乔占峰4,5, 于洲4,5, 文华国1,2,3
1 油气藏地质及开发工程全国重点实验室(成都理工大学),四川成都 610059
2 成都理工大学沉积地质研究院,四川成都 610059
3 中国石油天然气集团有限公司碳酸盐岩储层重点实验室成都理工大学研究分室,四川成都 610059
4 中国石油天然气股份有限公司杭州地质研究院,浙江杭州 310023
5 中国石油天然气集团有限公司碳酸盐岩储层重点实验室,浙江杭州 310023
通讯作者简介 文华国,男,1979年生,教授,博士生导师,从事碳酸盐岩沉积学的教学和科研。E-mail: wenhuaguo08@cdut.edu.cn。

第一作者简介 吴宇婷,女,2000年生,硕士研究生,从事碳酸盐岩沉积学研究。E-mail: wuyuting@stu.cdut.edu.cn。

收稿日期:2023-07-16 修回日期:2023-12-13
基金资助:*国家自然科学基金项目(编号: 42272133,42102136),中国石油天然气股份有限公司科学研究与技术开发项目(编号: 2021DJ0503)共同资助
摘要

鄂尔多斯盆地奥陶系马家沟组典型的白云岩-蒸发岩共生体系中白云岩储集层发育,前人围绕该白云岩储集层特征及形成机制开展了大量研究,但缺乏从白云岩-蒸发岩共生体系角度来探索白云石化过程及演化特征的研究。文中选取鄂尔多斯盆地东南缘西磑口剖面发育的 2段白云岩-蒸发岩沉积序列( S1、 S2)进行高精度连续采样,以沉积学、岩石学分析为基础,结合碳氧同位素、稀土元素及微量元素地球化学分析,识别出 2类白云岩-蒸发岩共生组合,并对其白云石化流体性质、来源、演化及白云石化过程进行了详细研究。结果表明: ( 1) S1采样段发育 Ⅰ 型共生组合,主要由内碎屑颗粒白云岩—膏溶角砾白云岩—泥晶白云岩(含石膏假晶)—泥岩组成,代表强蒸发潮上带环境; S2采样段发育 Ⅱ 型共生组合,主要由薄-中厚层细晶白云岩—中层(颗粒)白云岩—泥质白云岩(含石膏假晶)—泥岩构成,代表潮间带—潮下带环境。( 2) 2种共生组合类型中白云岩的稀土配分模式与孔隙水的配分模式相似,均表现为中稀土( MREE)富集、 Ce弱负异常—正常、 Eu弱负异常—正常、δ 13C和δ18 O值无明显差别、 Fecarb和 Mncarb含量较高,推测其白云石化流体来源相同,为海水衍生的弱还原性孔隙水。( 3)研究剖面由下至上从 Ⅰ 型共生组合到 Ⅱ 型共生组合沉积序列的垂向演化,反映了蒸发潮坪环境中共生体系的典型白云石化过程,即随着海平面上升,从 S1段至 S2段由潮上带准同生萨布哈白云石化演化为潮间带—潮下带渗透回流白云石化, Ⅰ 型共生组合中白云岩的 MREE和 Fecarb含量高于 Ⅱ 型共生组合白云岩,反映白云石化流体性质从富 Fe2+- Mn2+、 MREE向贫 Fe2+- Mn2+、 MREE的演化。研究认识丰富了共生体系下白云岩成因的基础理论,可为马家沟组油气勘探提供理论指导。

关键词: 白云岩-蒸发岩共生体系; 白云石化过程; 稀土元素; 马家沟组; 鄂尔多斯盆地
中图分类号:P588.24 文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2024)04-0895-16
Research on dolomitization process in dolomite-evaporite syngenetic system of the Majiagou Formation in Ordos Basin
WU Yuting1,2,3, NING Meng1,2,3, XIA Pan1,2,3, QIAO Zhanfeng4,5, YU Zhou4,5, WEN Huaguo1,2,3
1 State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation,Chengdu University of Technology,Chengdu 610059,China
2 Institute of Sedimentary Geology,Chengdu University of Technology,Chengdu 610059,China
3 Chengdu University of Technology Research Branch,Key Laboratory of Carbonate Reservoir,CNPC,Chengdu 610059,China
4 PetroChina Hangzhou Research Institute of Geology,Hangzhou 310023,China
5 Key Laboratory of Carbonate Reservoir,CNPC,Hangzhou 310023,China
About the corresponding author WEN Huaguo,born in 1979,is a professor at Chengdu University of Technology. He is engaged in the teaching and research on carbonate sedimentology. E-mail: wenhuaguo08@cdut.edu.cn.

About the first author WU Yuting,born in 2000,is a master's degree candidate at Chengdu University of Technology. Her studies focus on carbonate sedimentology. E-mail: wuyuting@stu.cdut.edu.cn.

Fund:Co-funded by the National Natural Science Foundation of China(Nos.42272133, 42102136), the Scientific Research and Technology Development Project of PetroChina (No. 2021DJ0503)
Abstract

The dolomite reservoir is developed in the typical dolomite-evaporite paragenetic system(DEPS)of the Ordovician Majiagou Formation in the Ordos Basin. Many researchers have conducted numerous studies on the characteristics and formation mechanism of dolomite reservoirs in the Majiagou Formation. However,limited research has been done on the dolomitization process and evolution characteristics from the perspective of DEPS. In this study,two dolomite-evaporite sedimentary sequences(S1 and S2)from the Xiweikou section on the southeast margin of the Ordos Basin were selected for high-precision continuous sampling. Through sedimentology and petrology analysis,as well as carbon-oxygen isotopes,rare earth elements(REEs)and trace elements,two types of dolomite-evaporite paragenetic assemblages were identified. A detailed study was conducted on the properties,sources,evolution of dolomitization fluid,and the dolomitization process. The results show that: (1)in the S1 sampling interval,a Type I paragenetic assemblage is present,consisting mainly of intraclast grain dolomite-dissolved gypseous breccias dolomite-dolomicrite bearing gypsum pseudocrystals-mudstone. This indicates a supratidal environment with strong evaporation. In the S2 sampling interval,a Type II paragenetic assemblage is observed,mainly composed of thin-medium thick layers of finely crystalline dolomite-medium(grain)dolomite-argillaceous dolomite bearing gypsum pseudocrystals-mudstone,representing an intertidal-subtidal environment. (2)The REE distribution patterns of dolomite in two types of paragenetic assemblages are similar to those of pore water,both showing enrichment of MREE,with slightly negative anomalies-normal of Ce and Eu. There is no significant difference between δ13C and δ18O,and the contents of Fecarb and Mncarb are relatively high. It is speculated that the sources of dolomitized fluid are the same,originating from weakly reducing pore water derived from seawater. (3)The sedimentary sequence in the studied geological section changes from type I to type II from bottom to top,reflecting the typical dolomitization process of paragenetic systems in evaporative tidal flat environments. As sea level rose from S1 to S2,penecontemporaneous sabkha dolomitization in the supratidal zone evolved into seepage reflux dolomitization in the intertidal-subtidal zone. The concentrations of MREE and Fecarb in dolomite of the type I paragenetic assemblage are higher than those in type Ⅱ,indicating the evolution of dolomitization fluid properties from rich Fe2+-Mn2+ and MREE to poor Fe2+-Mn2+ and MREE. The research has enriched the basic theory of dolomite genesis under paragenetic systems and provides theoretical guidance for oil and gas exploration in the Majiagou Formation in the Ordos Basin.

Key words: dolomite-evaporite syngenetic system; dolomitization process; rare earth elements; Majiagou Formation; Ordos Basin

地质记录中白云岩和蒸发岩的共生现象较为普遍。该共生蕴藏着丰富的油气资源, 据统计全球206个主要碳酸盐岩油气田中, 约一半的油气资源蕴藏在白云岩-蒸发岩共生体系中(刘朝全和姜学峰, 2016; 穆龙新, 2017)。中国的白云岩-蒸发岩共生体系主要发育于塔里木盆地中下寒武统、鄂尔多斯盆地奥陶系马家沟组及四川盆地寒武系、石炭系和中下三叠统(文华国等, 2021), 在这些共生体系的白云岩中均有规模不等的油气已被发现(魏水建等, 2011; 王淑丽和郑绵平, 2012; 孙玉景和周立发, 2018)。前人对白云岩-蒸发岩共生体系已开展了许多相关的基础研究, 内容包括共生体系中的白云岩成因及储集层特征(胡安平等, 2019; 吴东旭等, 2022)、蒸发岩形成过程(Warren, 2010)及蒸发岩对储集层的影响(付斯一等, 2019)等, 但该共生体系由于沉积-成岩期流体类型多样、化学性质复杂, 故其时空分布、沉积特征、矿物组合、地球化学特征、微生物作用、流体来源、流体运移路径、流体驱动力、古气候记录等系列科学问题尚有待深入研究(文华国等, 2021)。因此, 开展白云岩-蒸发岩共生体系中的白云石化过程研究, 不仅能够丰富共生体系中白云岩成因的基础理论, 同时对海相碳酸盐岩油气勘探也具有重要的现实意义。

鄂尔多斯盆地奥陶系马家沟组发育典型的白云岩-蒸发岩共生组合, 该共生组合蕴藏着丰富的油气资源, 是鄂尔多斯盆地碳酸盐岩油气的主力产层。前人对马家沟组白云岩的分布(李春堂等, 2023)、白云岩成因及储集层发育(任军峰等, 2016; 包洪平等, 2017b; Xiang et al., 2020)、孔隙演化(苏中堂等, 2010; 罗清清等, 2020)等特征开展了大量研究。不同学者对于马家沟组不同层段和不同区域的白云岩成因认识不尽相同, 准同生、混合水、渗透回流、埋藏、微生物和局部存在热液白云石化等典型的成因模式均被提及(赵俊兴等, 2005; 赵卫卫和王宝清, 2011; 王保全等, 2009; 黄正良等, 2011; 苏中堂等, 2011), 且绝大多数学者认为该套白云岩是由多机制、多期次的白云石化作用共同影响形成的。在这些成因模式中, 准同生和埋藏白云石化作用是被多数学者认可的成因(黄擎宇等, 2010; 刘燕等, 2011), 但究竟以哪种模式为主, 目前尚未达成共识。另外, 前人针对马家沟组白云岩成因的研究主要集中在储集层发育段, 而对白云岩-蒸发岩共生体系背景下的白云石化过程研究较少。

前人的研究表明, 根据白云石化流体性质可以判断不同白云岩成因模式, 利用白云岩的微量元素(Fe, Mn, Sr)和稳定同位素(δ 13C、δ 18O、87Sr/86Sr)可以示踪其白云石化过程(Vahrenkamp and Swart, 1990; Banner, 1995; Budd, 1997)。然而, 微量元素及传统稳定同位素特征可能受到后期成岩作用改造和流体蚀变的影响而发生改变, 因此地球化学数据往往具有多解性(Azmy et al., 2001; Machel, 2004)。近几十年来, 稀土元素(REE)被广泛应用于示踪白云化过程和成岩流体性质(Banner et al., 1988; Qing and Mountjoy, 1994a; Wang et al., 2009, 2014; 胡文煊等, 2010; Liu et al., 2017; Xiang et al., 2020)。由于自然界中稀土元素的地球化学性质一般较稳定, 不同成岩流体沉淀的矿物通常保留母体流体的REE模式, 且其配分模式也不同(Lottermoser, 1992), 另外, 除在超高水岩比(> 104)条件下, 白云岩的稀土元素配分模式在成岩过程中受影响很小(Banner et al., 1988), 因此白云岩的稀土元素特征可用于示踪白云石化流体来源, 进而反映其白云石化过程。

文中以鄂尔多斯盆地东南缘西磑口剖面马家沟组白云岩-蒸发岩共生组合为研究对象, 基于野外观察选取了2段白云岩-蒸发岩沉积序列(S1、S2)进行高精度连续采样, 结合沉积学、岩石学特征和多参数综合(碳氧同位素、稀土元素及微量元素)的地球化学特征进行研究, 深入探讨白云岩-蒸发岩共生体系中白云岩的形成过程和白云石化流体性质的演化。

1 区域地质背景

鄂尔多斯盆地位于华北克拉通西缘, 是一个稳定沉降、坳陷迁移、扭动明显的近矩形多旋回叠合盆地, 也是中国重要的大型含油气盆地之一(张福礼, 2004; 杨华等, 2006)。奥陶系马家沟组在鄂尔多斯盆地分布广泛, 最大厚度超过1000 m, 由下至上细分为马一段至马六段共6个岩性段, 其中马五段沉积期由于“ 震荡式” 海退又可进一步细分为10个亚段(杨华等, 2011)。马家沟组沉积时期, 鄂尔多斯盆地一直处于南半球低纬度的副热带高压带边缘地带(颜茂都和张大文, 2014), 盆地东南部主要发育浅海碳酸盐岩台地相及潮坪相, 共经历了3次完整的海进— 海退过程。在海平面频繁升降以及干燥炎热古气候背景的影响下, 其沉积环境不断发生改变:马一、三段和马五10、马五8以及马五6亚段为海退背景下沉积的膏盐岩及碳酸盐岩, 岩性以膏盐岩、膏云岩、含膏云岩和微生物白云岩为主。马二、四段和马五9、马五7与马五5亚段沉积于海侵阶段, 水体加深, 相对局限的沉积环境逐渐变得开放, 水体盐度由于外来海水的进入而降低, 以碳酸盐沉积为主, 岩性以泥晶灰岩、泥晶白云岩、颗粒白云岩为主, 膏云岩较少(李文厚等, 2012; 包洪平等, 2017a; 付金华等, 2022)。

2 样品采集及分析方法

采样剖面位于鄂尔多斯盆地东南缘河津西磑口(图 1-A), 其发育完整的白云岩-蒸发岩沉积序列, 地层出露良好。下采样段(S1)位于马家沟组三段顶部(图 1-B), 主要发育膏溶角砾白云岩、内碎屑颗粒白云岩、泥晶白云岩和泥岩; 上采样段(S2)位于马家沟组四段顶部— 马五10亚段底部, 主要发育薄— 中厚层细晶白云岩、中层(颗粒)白云岩、泥质白云岩和泥岩。2个采样段之间被植被覆盖, 间隔约10 m。

图 1 鄂尔多斯盆地马家沟组三段沉积期岩相古地理图及研究区地层柱状图(据苏中堂等, 2012, 有修改)Fig.1 Lithofacies palaeogeographic map of the Member 3 of Majiagou Formation in Ordos Basin and stratigraphic column of study area(modified from Su et al., 2012)

样品采集共计62块, 将其切割为镜像对称的岩石薄片和抛光厚片, 分别用于岩石学观察和微钻取样。显微镜下观察后, 在与薄片对应的抛光厚片切面上利用微钻钻取岩石粉末约50 mg。钻取样品时避开了脉体、裂隙以及风化严重的地方, 以避免其他成分带来的污染。

样品的碳氧同位素分析在长江大学地球科学学院实验中心的DELTA V Advantage SN09017D Thermo Fisher同位素比值质谱仪(IRMS)进行测试。具体测试过程为: 将约0.2 mg粉末样品置于样品瓶中并放于加热盘内, 运行洗气程序, 每个样品洗气6 min, 随后在70 ℃下与无水H3PO4反应30 min以释放CO2, 再运行做样程序, 每个粉末样品的分析时长为12 min。数据处理采用Workspace软件完成, 碳氧同位素比率均以δ 表示, 标准化为PDB。δ 13C和 δ 18O 的分析精度分别优于± 0.2‰ 和± 0.3‰ 。

稀土元素及其他主微量元素测试在中国石油杭州地质研究院采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)完成, 仪器型号为Thermo Fisher iCAP RQ, 自动进样器型号为CETAC560。操作过程为: 将约15 mg的粉末样品中加入5 mL浓度0.5 mol/L醋酸, 充分溶解离心后用移液枪将上清液转移至新的离心管中, 随后用移液枪取600 μ L上清液(溶解的碳酸盐岩组分)至6.5 mL离心管中, 加入100 μ L Spike和5 mL 浓度2%硝酸后上机测试。测试过程中使用W-2a、BHVO-2、BCR-2和BIR-1a共4种美国地质调查局(USGS)国际标样校验, 测试精度0.1× 10-9, 误差± 5%。

3 结果
3.1 岩石学特征

野外剖面观察表明, 马家沟组三段(S1段)底部浅黄色厚层白云岩刀砍纹发育(图 2-A), 岩性以浅黄色厚层膏溶角砾白云岩(图 2-B, 2-C)、黄色泥岩或白云质泥岩以及浅灰色泥微晶白云岩为主。根据显微薄片观察, 在S1段共识别出3种白云岩类型, 包括泥晶白云岩(含石膏假晶)、膏溶角砾白云岩和内碎屑颗粒白云岩。泥晶白云岩中白云石晶体多小于50 μ m, 形态难以识别, 含少量陆源碎屑颗粒和黄铁矿, 可见水平纹层构造(图 2-E), 发育较多被方解石交代的针柱状石膏假晶(图 2-F), 约占S1段的83%。膏溶角砾白云岩中可见由泥晶白云石构成的“ 角砾状” 构造, 角砾中含后期被方解石交代的石膏假晶(图 2-G), 约占S1段的10%。内碎屑颗粒白云岩中的内碎屑(砂屑)颗粒含量约为70%, 主要由泥晶白云石构成, 大小均一, 形状不规则, 以次圆为主, 可见颗粒定向性排列(图 2-H), 颗粒间被泥粉晶白云石胶结, 胶结物部分溶蚀后又被方解石充填, 约占S1段的7%。

图 2 鄂尔多斯盆地西磑口剖面马家沟组白云岩宏观及微观特征
A— 浅黄色厚层白云岩, 刀砍纹发育, S1段底部; B— 膏溶角砾白云岩, S1段, 1.2 m; C— 膏溶角砾白云岩, S1段, 5.2 m; D— 颗粒白云岩, S2段, 31.1 m; E— 泥晶白云岩, 可见水平纹层状构造, 单偏光, S1段, 2.9 m; F— 泥晶白云岩, 发育大量石膏假晶, 后期被方解石交代, 单偏光, S1段, 1.4 m; G— 膏溶角砾白云岩, 可见由泥晶白云石构成的“ 角砾状” 构造, 发育石膏假晶, 单偏光, S1段, 2.7 m; H— 内碎屑颗粒白云岩, 可见由泥晶白云石构成的砂屑颗粒, 颗粒具有定向性, 单偏光, S1段, 5.2 m; I— 细晶白云岩, 溶蚀孔隙发育, 单偏光, S2段, 23.3 m; J— 细晶白云岩, 裂缝和溶蚀孔隙发育, 单偏光, S2段, 27.8 m; K— 泥晶白云岩, 发育少量石膏假晶, 单偏光, S2段, 29 m; L— 泥晶白云岩, 发育裂缝和少量石膏假晶, 单偏光, S2段, 29.35 m; M— 颗粒白云岩, 可见由泥晶白云石构成的砂屑颗粒, 颗粒间的胶结物发生白云石化, 单偏光, S2段, 28.7 mFig.2 Macroscopic and microscopic characteristics of dolostone of the Majiagou Formation in Xiweikou section, Ordos Basin

马家沟组四段— 马五10亚段(S2段)自下而上发育灰色薄层白云岩、浅灰色中层及厚层白云岩、黄色泥岩夹中层灰黄色泥质白云岩, 顶部可见颗粒白云岩(图 2-D)。镜下鉴定后, S2段白云岩可划分为泥晶白云岩、细晶白云岩和颗粒白云岩3种。泥晶白云岩的显微特征大致同S1段的泥晶白云岩, 但针柱状石膏假晶含量明显减少(图 2-K, 2-L), 约占S2段的30%。细晶白云岩中晶体大小均匀, 通常为50~150 μ m, 半自形— 他形晶, 呈镶嵌状紧密堆积, 裂隙和溶蚀孔发育且后期被方解石充填(图 2-I, 2-J), 溶孔内白云石晶体多为半自形— 自形晶, 约占该段的65%。颗粒白云岩的主要颗粒为砂屑, 颗粒含量约70%, 大小不一, 最大者可达0.5 mm× 0.5 mm(图 2-M), 形状规则, 以圆— 次圆为主, 未见颗粒定向性排列, 砂屑颗粒由泥晶白云石构成, 颗粒间的胶结物发生白云石化, 胶结物部分溶蚀后被方解石充填, 约占S2段的5%。

3.2 地球化学特征

3.2.1 碳氧同位素

样品的碳氧同位素值和Fe、Mn、Sr及稀土元素含量见附表1。白云岩样品的碳氧同位素值随其深度的变化如图 3所示。研究区碳、氧同位素有一定的正相关线性关系(图 4-A), 其中S1段δ 13C为-3.43‰ ~-0.46‰ , 平均值为-1.68‰ , 而δ 18O为-9.44‰ ~-7.08‰ , 平均值为-8.05‰ ; S2段δ 13C为-4.35‰ ~0.53‰ , 平均值为-1.48‰ , 而δ 18O为-10.43‰ ~-6.89‰ , 平均值为-8.07‰ 。S1与S2段各类型白云岩的碳、氧同位素值分布范围基本重叠(图 4-A):泥晶白云岩δ 13C为-4.35‰ ~0.53‰ , 平均值为-1.88‰ , 而δ 18O为-10.43‰ ~-7.08‰ , 平均值为-8.16‰ ; 膏溶角砾白云岩δ 13C为-4.86‰ ~-1.32‰ , 平均值为-2.75‰ , 而δ 18O为-10.85‰ ~-7.99‰ , 平均值为-9.27‰ ; 颗粒白云岩δ 13C为-1.43‰ ~0.09‰ , 平均值为-0.88‰ , 而δ 18O为-8.18‰ ~-7.34‰ , 平均值为-7.89‰ ; 细晶白云岩δ 13C为-2.82‰ ~-0.63‰ , 平均值为-1.24‰ , 而δ 18O为-9.56‰ ~-6.89‰ , 平均值为-7.95‰ 。

图 3 鄂尔多斯盆地西磑口剖面马家沟组2个采样层段(S1、S2)的地球化学测试结果垂向变化Fig.3 Vertical variation in geochemical test results of two sampling intervals(S1, S2)of the Majiagou Formation in Xiweikou section, Ordos Basin

图 4 鄂尔多斯盆地西磑口剖面马家沟组白云岩碳氧同位素、稀土元素及Mg、Ca元素散点图解
A— 各类型白云岩的 δ 13C vs. δ 18O 图解(数据来自刘德良等, 2006; 刘燕等, 2011; 杨虎等, 2016; Xiang et al., 2020); B— Mg/Ca(摩尔比)vs. δ 13C图解; C— Mg/Ca(摩尔比)vs. δ 18O 图解; D— Fecarb vs. ∑MREE 图解Fig.4 Crossplots of δ 13C, δ 18O, rare earth elements, Mg and Ca of the dolostone samples from the Majiagou Formation in Xiweikou section, Ordos Basin

3.2.2 微量元素

白云岩样品的Fe、Mn、Sr值随其深度的变化如图 3所示。S1和S2段均具有Fecarb、Mncarb含量高的特征(图 3), 其中S1段Fecarb含量变化范围为1474~4679 μ g/g, 平均值为3225 μ g/g(n =30); Mncarb含量变化范围为59~122μ g/g, 平均值为85 μ g/g(n=30); Srcarb含量变化范围为45~98 μ g/g, 平均值为65 μ g/g(n=30)。S2段Fecarb含量为1015~5171 μ g/g, 平均值为2305 μ g/g(n=51); Mncarb含量为50~160 μ g/g, 平均值为80 μ g/g(n=51); Srcarb含量为36~107 μ g/g, 平均值为61 μ g/g(n=51)。

3.2.3 稀土元素

笔者采用后太古代澳大利亚页岩(Post-Archean Australian Shale, PAAS)对稀土元素进行标准化处理, 标准化后的REE配分模式如图 5所示。白云岩样品的∑MREE、Ce/Ce* 和Eu/Eu* 随深度的变化如图 3所示。目前较常使用的稀土元素计算方法有多种, 但总体来说, 各种计算方法获得的结果差异小于5%(Delpomdor et al., 2013)。笔者采用以下公式分别来计算La/La* 、Ce/Ce* 、Eu/Eu* 、Gd/Gd* 参数(Lawrence et al., 2006), 公式下标N指由PAAS标准化后的值: La/La* =LaN/[PrN× (PrN/NdN)2]; Ce/Ce* =CeN/(P rN2/NdN); Eu/Eu* =EuN/(S mN2× TbN)1/3; Gd/Gd* =GdN/[TbN× (TbN/DyN)]。

图 5 PAAS标准化后鄂尔多斯盆地西磑口剖面马家沟组白云岩样品稀土元素配分模式(孔隙水稀土元素浓度扩大105倍, 孔隙水数据来自Haley et al., 2004)
A— S1段 Ⅰ 型共生组合的稀土元素配分模式图; B— S2段 Ⅱ 型共生组合的稀土元素配分模式图Fig.5 PAAS-normalized REE distribution patterns of dolostone samples from the Majiagou Formation in Xiweikou section, Ordos Basin(REE concentration in pore water increases by 105 times, pore water data from Haley et al., 2004)

S1段白云岩样品∑ REE范围为12.765~49.796 μ g/g, 平均值为24.661 μ g/g; S2段白云岩样品∑ REE范围为6.412~30.418 μ g/g, 平均值为10.953 μ g/g。S1段白云岩样品的稀土元素配分模式主要表现为(图 5-A): (1)中稀土(MREE)富集, LREE/MREE值为0.227~0.558, MREE/HREE值为1.361~2.796, ∑MREE为2.328~7.076 μ g/g, 平均值为3.911 μ g/g; (2)La负异常— 弱负异常, La/La* 为0.528~0.950, 平均值为0.727; (3)Ce弱负异常— 正常, Ce/Ce* 为0.798~1.069, 平均值为0.899; (4)Eu弱负异常— 正常, Eu/Eu* 为0.877~1.116, 平均值为0.995; (5)Gd弱负异常— 正常, Gd/Gd* 为0.932~1.036, 平均值为0.980。

S2段白云岩样品的稀土元素配分模式(图5-B)主要表现为: (1)中稀土富集, LREE/MREE值为0.391~1.093, MREE/HREE值为1.161~3.748, ∑MREE为0.562~4.246 μ g/g, 平均值为1.197 μ g/g, 中稀土含量相较于S1段有所降低(图 4-D); (2)La弱负异常— 正常, La/La* 为0.708~1.014, 平均值为0.847; (3)Ce弱负异常— 正常, Ce/Ce* 为0.859~1.027, 平均值为0.922; (4)Eu弱负异常— 正常, Eu/Eu* 为0.894~1.304, 平均值为1.020; (5)Gd弱负异常— 正常, Gd/Gd* 为0.884~1.146, 平均值为1.026。

4 讨论
4.1 共生组合类型与沉积环境

厘清白云岩-蒸发岩共生组合类型及其发育的沉积环境, 是深入揭示共生体系背景下白云石化过程的基础。通过对鄂尔多斯盆地东南缘西磑口剖面马家沟组的详细研究, 在白云岩-蒸发岩共生体系中识别出2种共生组合类型。

研究区S1段识别出 Ⅰ 型共生组合, 由内碎屑颗粒白云岩— 膏溶角砾白云岩— 泥晶白云岩(含石膏假晶)— 泥岩组成(图 6-A), 但在大多数情况下, 并非所有岩相都能观测到; 根据不同岩相的叠置关系, 依次发育膏溶角砾白云岩— 泥岩、内碎屑颗粒白云岩— 膏溶角砾白云岩— 泥岩和泥晶白云岩(含石膏假晶)— 泥岩; 每个旋回均以白云岩开始, 向上演变为泥岩, 其中膏溶角砾白云岩的厚度约为60 cm(图 6-C)。研究区S2段识别出 Ⅱ 型共生组合, 由薄-中厚层细晶白云岩— 中层(颗粒)白云岩— 泥质白云岩(含石膏假晶)— 泥岩构成(图 6-B)。根据不同岩相的叠置关系, 依次发育有薄-中厚层细晶白云岩和中层细晶白云岩— 中层(颗粒)白云岩— 泥岩和泥质白云岩(含石膏假晶)— 泥岩, 其中白云岩的厚度均超过1 m(图 6-C)。

图 6 鄂尔多斯盆地西磑口剖面马家沟组野外照片及采样层段地层柱状图
A— Ⅰ 型共生组合: 白云岩— 膏溶角砾白云岩— 泥岩旋回; B— Ⅱ 型共生组合: 薄层-中厚层(颗粒)白云岩— 泥质白云岩(含石膏假晶)— 泥岩旋回; C— 研究区采样层段地层柱状图 Fig.6 Field photographs of the Majiagou Formation in Xiweikou section of Ordos Basin and stratigraphic column of sampling intervals

研究剖面从Ⅰ 型共生组合到Ⅱ 型共生组合的垂向演化代表了1个海侵沉积序列, 指示沉积环境由潮上带向潮间— 潮下带演化。鄂尔多斯盆地马家沟组三段沉积期气候干热, 海平面急剧下降, 海水含盐度高并不断浓缩(侯方浩等, 2003)。研究剖面马家沟组三段(S1段)发育Ⅰ 型共生组合, 以泥晶白云岩为主, 泥晶白云岩结构致密均匀且晶体粒径小, 镜下观察可见水平纹层状构造和大量后期被方解石交代的针柱状石膏假晶, 同时该段中由泥晶白云石构成的定向性内碎屑颗粒在潮上带也广泛发育(这被认为是潮汐作用对半固结的碳酸盐灰泥壳冲刷破坏的结构), 以上特征均表明该段白云岩形成于强蒸发的潮上带环境。马四段沉积期发生大规模海侵, 海水含盐度急剧降低(侯方浩等, 2003)。研究剖面马家沟组四段— 马五10亚段(S2段)发育 Ⅱ 型共生组合, 主要以细晶白云岩和泥晶白云岩为主(分别占该段65%和30%), 细晶白云岩晶体粒径大, 常为半自形— 他形晶且呈镶嵌状紧密堆积, 泥晶白云岩中石膏假晶含量大幅度减少, 内碎屑颗粒分选磨圆较好并由亮晶白云石胶结, 表明该段白云岩沉积环境为潮间带— 潮下带。

综上所述, 马家沟组三段(S1段)和马家沟组四段— 马五10亚段(S2段)的共生组合类型与沉积环境的垂向演变表明, 随着海平面逐渐上升, 沉积环境由潮上带向潮间带— 潮下带演化, 沉积水体从强蒸发海水向弱蒸发— 正常海水转变, 共生组合由 I 型向 II 型演变。

4.2 白云石化过程

4.2.1 稀土元素数据可靠性分析

碳酸盐岩稀土元素组成易受到稀土元素含量较高的硅酸盐矿物、Fe-Mn氧化物/氢氧化物矿物和磷酸盐矿物等非碳酸盐岩组分污染(Byrne et al., 1996; Bayon et al., 2004; Nothdurft et al., 2004; Frimmel, 2009)。为了避免样品中非碳酸盐组分干扰原始沉积组分的稀土元素特征, 笔者在研究过程中采用了以下方法来减少和排除非碳酸盐组分的污染: (1)偏光显微镜下观察, 并在抛光厚片的对应点进行取样, 确保取样位置几乎无陆源碎屑矿物; (2)采用微钻技术钻取白云岩粉末, 钻取时避开脉体、裂隙、亮晶以及风化严重的地方; (3)采用体积比5%的醋酸溶样, 能够准确获取岩石中碳酸盐组分的REE信息(Zhang et al., 2015)。

研究区S1和S2采样层段的Σ REE含量平均值分别为24.505 μ g/g和10.953 μ g/g, 而在陆源碎屑沉积物中其含量通常大于100 μ g/g, 因此表明样品总体上受陆源碎屑的污染较小(Banner and Hanson, 1990)。Al、Ti和Zr是不溶性元素且常赋存于陆源碎屑组分的锆石和黏土矿物中, 可近似代表硅酸盐矿物的含量, 陆源碎屑物质混入越多, Al、Ti和Zr的含量就越高, 因此Al、Ti和Zr与Σ REE的相关性可以判断碳酸盐岩受陆源碎屑的污染程度(Frimmel, 2009)。从图7可以看出, Al、Ti和Zr与Σ REE含量不具有明显的线性关系, 由此确定稀土元素几乎没有受到硅酸盐矿物的污染, 或影响较小。

此外, 由于Fe-Mn氧化物/氢氧化物具有亲稀土元素的特征, 可能会影响碳酸盐岩的稀土元素组成(Bau, 1996; Bau and Alexander, 2009), 因此在实际分析过程中, 可以通过Σ REE与Fe-Mn元素之间的相关性分析测试它们对此的影响(赵彦彦等, 2019)。分析结果表明, Fe、Mn含量与Σ REE无明显相关性(图 7-D), 这意味着碳酸盐组分的稀土元素含量几乎不受Fe-Mn氧化物/氢氧化物的影响。

图 7 鄂尔多斯盆地西磑口剖面马家沟组Al(A)、Ti(B)、Zr(C)、Mn和Fe(D)含量与 ∑REE 相关性Fig.7 Crossplots of Σ REE with content of Al(A), Ti(B), Zr(C), Mn and Fe(D)values in the Majiagou Formation of Xiweikou section, Ordos Basin

综上, 研究区样品具有较好的可靠性, 可用于示踪白云石化流体来源。

4.2.2 白云石化流体性质及演化

微量元素(Fe、Mn、Sr)、稀土元素和稳定同位素(δ 13C、δ 18O)是约束白云石化流体性质和来源的常用手段(Warren, 2000; Machel, 2004)。常见的白云石化流体包括海水或海水衍生流体(Saller, 1984)、高盐卤水(Melim and Scholle, 2002)、混合水(Badiozamani, 1973; Ward and Halley, 1985)和热液流体(Qing and Mountjoy, 1994b; Davies and Smith, 2006)等。

研究剖面各类型白云岩的δ 13C和 δ 18O 值无明显差异(图 4-A), 说明 Ⅰ 型共生组合与 Ⅱ 型共生组合的白云石化流体来源相同。鄂尔多斯盆地奥陶系碳酸盐岩 δ 18O 值分布于-13.14‰ ~-1.94‰ 之间, 均值为-6.38‰ , 主要集中在-8‰ ~-4‰ 的范围内(陈强等, 2012)。研究区 Ⅰ 型共生组合中 δ 18O 为-9.44‰ ~-7.08‰ (平均值-8.05‰ ), Ⅱ 型共生组合中 δ 18O 为-10.43‰ ~-6.89‰ (平均值为-8.07‰ ), 总体比鄂尔多斯奥陶系碳酸盐岩 δ 18O 值更偏负, 同时野外剖面观察中未见明显大气淡水淋滤形成的溶孔, 显微薄片镜下也未见指示热液成因的矿物, 因此可以基本排除大气水或热液的原因。研究区氧同位素偏负的样品所对应的Mg/Ca摩尔比偏小(图 4-B), 说明方解石含量越高的样品 δ 18O 值越低, 但由于在相同条件下形成的白云石比方解石更富18O(Land, 1980), 因此笔者认为偏负的氧同位素值可能是由于方解石(具有更轻的 δ 18O 值)的混合导致的, 氧同位素组成受到矿物组成的影响。与同时期海水对比, 白云岩中的碳氧同位素组成显示出沉积后成岩作用或非海相流体来源(Compton et al., 2001), 研究区δ 13C值大部分位于奥陶纪海水的δ 13C值范围(-2.0‰ ~0.5‰ )内, 相反, δ 18O值与奥陶纪海水的 δ 18O 值(-6.6‰ ~-4‰ )相比呈现负偏移特征(Veizer et al., 1999)(图 4-A)。此外, 研究区δ 13C和 δ 18O 值与Mg/Ca摩尔比存在一定线性关系(图 4-B, 4-C), 这意味研究区2类共生组合中的白云岩碳氧同位素值记录的并非原始海水信号, 而是反映白云石化过程中流体性质发生了演变。

对比由PAAS标准化后的稀土元素配分模式(图 5), Ⅰ 型共生组合的稀土元素配分模式与Ⅱ 型共生组合的稀土元素配分模式具有相似的特征, 且与孔隙水的配分模式类似, 表明S1段与S2段具有相似的白云石化流体, 推测其流体为海水衍生的孔隙水。研究区2类共生组合的白云岩均表现出中稀土(MREE)富集、Fecarb和Mncarb含量高、Ce弱负异常— 正常及Eu弱负异常— 正常的特征, 说明其形成于无热液参与的弱还原海水衍生的孔隙水中。但总体来看, Ⅱ 型共生组合白云岩样品的MREE和Fecarb含量比Ⅰ 型共生组合低, 同时Ⅰ 型共生组合白云岩样品的MREE含量与Fecarb值存在一定的负相关线性关系(图 4-D), 推测导致这一现象的原因与陆源输入的铁锰氧化物有关, 因为铁锰氧化物在有氧环境中会优先吸附MREE元素(Haley et al., 2004; 赵思凡等, 2020)进入潮上带浅埋藏缺氧环境中(Fe-Mn还原带), 铁锰氧化物被还原形成Fe2+、Mn2+, 同时吸附的MREE被释放, 形成富MREE和Fe2+、Mn2+的孔隙流体。由于Ⅰ 型共生组合发育在更靠近陆源的潮上带环境, 因此白云岩MREE富集且Fecarb含量较高, 而S2段沉积于水体相对较深的潮间带— 潮下带环境, 由于陆源输入的铁锰氧化物含量降低且MREE和Fe2+已经进入到早期形成的白云岩中, 导致 Ⅱ 型共生组合的白云岩MREE和Fecarb含量相对降低。综上所述, Ⅰ 型共生组合白云石化流体为海水衍生的弱还原性孔隙水(富Fe2+-Mn2+和MREE), Mg2+来源可能为准同生期的蒸发海水; Ⅱ 型共生组合白云石化流体为渗透回流的还原性孔隙水(贫Fe2+-Mn2+和MREE), Mg来源可能为渗透回流的蒸发海水。

4.2.3 白云岩形成模式

Ⅰ 型和 Ⅱ 型共生组合中的白云岩代表了蒸发背景下潮上带— 潮下带的不同白云石化过程, 其由准同生萨布哈白云石化演化为渗透回流白云石化(图 8)。Ⅰ 型共生组合形成于马家沟组三段海平面下降时期, 在气候干热、相对较高的古地形背景下, 潮上带表层钙质沉积物因急剧蒸发作用而脱水, 紧邻的海水通过松散沉积物的毛细作用不断向这里运移补充并被浓缩, 文石和石膏先后析出, Ca2+被大量消耗, 剩余孔隙水的Mg/Ca值随之增高, 使松散的碳酸盐沉积物发生白云石化, 形成S1段Ⅰ 型共生组合中以泥晶(含大量石膏假晶)为主的准同生型白云岩。随着海平面小幅度升高, 在潮间带— 潮下带环境中沉积S2段的原始钙质碳酸盐沉积物, 而发育在同期潮上带沉积物中经蒸发作用调整后的高Mg/Ca值孔隙水在重力作用下通过渗透率较好的松散沉积物不断向下渗透, 使S2段原始钙质沉积物发生白云石化, 因此在相对较深的潮间带— 潮下带环境下形成S2段 Ⅱ 型共生组合中以细晶白云石为主的渗透回流型白云岩。频繁的海平面波动控制了Ⅰ 型和Ⅱ 型2种共生组合序列的垂向叠置和横向迁移。

图 8 鄂尔多斯盆地西磑口剖面马家沟组白云石化模式Fig.8 Dolomitization model of the Majiagou Formation in Xiweikou section, Ordos Basin

此外, 2类共生组合的白云岩样品均具有高Fecarb和Mncarb含量、碳氧同位素值无明显差异(与外源交换的碳少)及Ce弱负异常— 正常的特征, 指示了研究区各类型白云岩形成于相对封闭的准同生期浅埋藏成岩环境。Fe2+-Mn2+和MREE含量的变化揭示了白云石化流体为海水衍生的还原性孔隙水, 流体性质从富Fe2+-Mn2+、MREE向贫Fe2+-Mn2+、MREE演化。

5 结论

1)在鄂尔多斯盆地奥陶系马家沟组白云岩-蒸发岩共生体系中识别出2种共生组合, 其中在马家沟组三段(S1段)识别出Ⅰ 型共生组合, 岩性为内碎屑颗粒白云岩— 膏溶角砾白云岩— 泥晶白云岩(含石膏假晶)— 泥岩, 主要发育泥晶白云岩、膏溶角砾白云岩和内碎屑颗粒白云岩, 指示强蒸发潮上带环境; 马四段— 马五10亚段(S2段)识别出Ⅱ 型共生组合, 岩性为薄-中厚层细晶白云岩— 中层(颗粒)白云岩— 泥质白云岩(含石膏假晶), 主要发育泥晶白云岩、细晶白云岩和颗粒白云岩3种类型, 指示潮间带— 潮下带环境。

2)Ⅰ 型共生组合与 Ⅱ 型共生组合中白云岩的稀土配分模式均与孔隙水的稀土配分模式相似, 表现为中稀土富集、Ce弱负异常— 正常和Eu弱负异常— 正常。各类白云岩的δ 13C、δ 18O值基本没有明显的差异且与Mg/Ca摩尔比存在一定线性关系, Fecarb和Mncarb含量较高。推测研究区的白云石化流体均为海水衍生的弱还原性孔隙水。

3)S1段 Ⅰ 型共生组合的白云岩形成于强蒸发的潮上带环境, 发生准同生期萨布哈白云石化过程, 白云石化流体为Mg/Ca值高且富Fe2+-Mn2+和MREE的海水衍生孔隙水; S2段 Ⅱ 型共生组合的白云岩形成于水体相对较深的潮间带— 潮下带环境, 由高Mg/Ca值且贫Fe2+-Mn2+和MREE的海水衍生孔隙水在重力作用下从潮上带向下渗透回流交代早期碳酸盐矿物沉积形成。频繁的海平面波动控制了 Ⅰ 型和 Ⅱ 型共生组合序列的垂向叠置和横向迁移。

(责任编辑 张西娟; 英文审校 刘贺娟)

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