王阳, 张涵宇, 朱炎铭, 秦勇, 陈尚斌, 王之炫, 曹婉. (2024). 渤海湾盆地临清坳陷西部山西组—太原组海陆过渡相泥页岩沉积环境及有机质富集* [J]. 古地理学报, 26(5): 1090-1107.
WANG Yang, ZHANG Hanyu, ZHU Yanming, QIN Yong, CHEN Shangbin, WANG Zhixuan, CAO Wan. (2024). Sedimentary environment and organic matter enrichment of marine-continental transitional shale in the Shanxi-Taiyuan Formations in western Linqing Depression, Bohai Bay Basin, China[J]. Journal Of Palaeogeography, 26(5): 1090-1107.   
Doi: 10.7605/gdlxb.2024.05.082
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渤海湾盆地临清坳陷西部山西组—太原组海陆过渡相泥页岩沉积环境及有机质富集*
王阳1,2, 张涵宇1,2, 朱炎铭1,2, 秦勇1,2, 陈尚斌1,2, 王之炫1,2, 曹婉1,2
1 中国矿业大学煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室,江苏徐州 221008
2 中国矿业大学资源与地球科学学院,江苏徐州 221116

第一作者简介 王阳,男,1989年生,副教授、博士生导师,中国矿业大学资源与地球科学学院副主任,主要研究方向为煤层气、页岩气地质。E-mail: wangycumt@163.com。

收稿日期:2023-06-26 改回日期:2024-04-17
基金资助:*国家自然科学基金项目(编号: 42172156,41802183,42030810)和中国矿业大学英才培育工程专项(编号: 2022YCPY0201)联合资助
摘要

海陆过渡相页岩气勘探开发处于初级阶段,而渤海湾盆地临清坳陷西部石炭—二叠系山西组—太原组泥页岩具有良好的生烃潜力,也是中国海陆过渡相页岩气开发的重要层位。为研究山西组—太原组泥页岩沉积环境与有机质富集关系,以XJ1井为研究对象,系统开展了岩石矿物、有机地球化学、元素地球化学以及数值分析等工作。研究表明: 研究区山西组—太原组泥页岩脆性矿物含量低、黏土矿物含量高,压裂难度大,TOC含量平均值为4.03%,属于优质烃源岩,具备页岩气勘探开发潜力; 太原组泥页岩沉积时期处于温暖湿润的气候条件,具有频繁变化的陆源碎屑输入、较低的沉积速率以及低—中等古生产力水平,沉积水体为海水沉积,处于缺氧还原和中等滞留环境; 山西组泥页岩沉积时期,古气候条件复杂多变,具有稳定且较高的陆源碎屑输入、中等的沉积速率以及中—高等古生产力水平,沉积水体为微咸水—海水沉积,处于缺氧还原和中等—强滞留环境。根据古环境条件与TOC含量的线性相关性、灰色关联度以及稳健回归分析,认为太原组泥页岩有机质富集主要受控于古气候、古氧化还原以及古水体盐度条件,而山西组泥页岩有机质富集主要受控于古气候以及陆源碎屑输入条件。

关键词: 渤海湾盆地; 临清坳陷西部; 山西组—太原组; 海陆过渡相泥页岩; 沉积环境; 有机质富集
中图分类号:P512.2,P618.130.1 文献标志码:A 文章编号:1671-1505(2024)05-1090-18
Sedimentary environment and organic matter enrichment of marine-continental transitional shale in the Shanxi-Taiyuan Formations in western Linqing Depression, Bohai Bay Basin, China
WANG Yang1,2, ZHANG Hanyu1,2, ZHU Yanming1,2, QIN Yong1,2, CHEN Shangbin1,2, WANG Zhixuan1,2, CAO Wan1,2
1 China University of Mining and Technology,Key Laboratory of Coalbed Methane Resources & Reservoir Formation Process,Ministry of Education,Jiangsu Xuzhou 221008, China
2 China University of Mining and Technology,School of Resources and Geosciences,Jiangsu Xuzhou 221116, China

About the first author WANG Yang, born in 1989,is an associate professor,doctoral supervisor,and the associate director of School of Resources and Geosciences,China University of Mining and Technology. His main research direction is coalbed methane and shale gas geology. E-mail: wangycumt@163.com.

Fund:National Natural Science Foundation of China(Nos. 42172156,41802183,42030810)and the Talent Cultivation Project of China University of Mining and Technology(No.2022YCPY0201)
Abstract

The exploration and development of marine-continental transitional shale gas is in the primary stage. The Shanxi-Taiyuan Formations shale has good hydrocarbon generation potential and is also an important horizon for the development of marine-continental transitional shale gas in China. In order to explore the relationship between sedimentary environment and organic matter enrichment of the Shanxi-Taiyuan Formations shale in the western Linqing Depression,Bohai Bay Basin,Well XJ1 was investigated in detail by means of petrology,organic geochemistry,element geochemistry and numerical analysis. The results show that the Shanxi-Taiyuan Formations shale is characterized by a low content of brittle minerals,a high content of clay minerals and a high resistance to hydraulic fracturing. It is also found that the Shanxi-Taiyuan Formations shale comprises a high-quality source rock with an average TOC content of 4.03%,which has the potential for shale gas exploration and development. During the deposition of the Taiyuan Formation mudstone/shale,the study area featured an anoxic,moderately stagnant oceanic environment under a warm and humid climate,with frequent variaions in terrigenous debris influx,low deposition rate and low to medium paleoproductivity level. During the deposition of the Shanxi Formation mudstone/shale,the study area featured anoxic,moderately to strongly stagnant and brackish to brine seawater under complex and ever-changing paleoclimatic conditions,with a stable and high terrigenous debris influx,medium deposition rate and medium to high paleoproductivity level. Given the linear correlation,grey correlation and robust regression analysis between paleoenvironmental conditions and TOC content,it is concluded that the enrichment of organic matter in the Taiyuan shale is mainly controlled by paleoclimate,paleoredox and ancient water salinity conditions,while the enrichment of organic matter in the Shanxi shale is mainly controlled by paleoclimate and terrigenous debris input conditions.

Key words: Bohai Bay Basin; western Linqing Depression; Shanxi-Taiyuan Formations; marine-continental transitional shale; sedimentary environment; organic matter enrichment
1 概述

近年来, 中国页岩气开发取得了重大进展, 现有探明的地质资源量已达80× 1012 m3, 并根据页岩沉积环境划分为3种类型: 海相、海陆过渡相以及陆相(邹才能等, 2015; 董大忠等, 2021; Ding et al., 2021; 郭为等, 2023)。海相页岩气已得到高效的开发, 并实现了10万亿方的突破(邹才能等, 2015), 而中国海陆过渡相页岩气资源储量丰富, 开发潜力巨大, 但地质研究仍处于初级阶段, 海陆过渡相页岩有机质富集的主控因素和富集模式的研究仍然薄弱。

前人研究表明, 渤海湾盆地石炭系— 二叠系发育1套海陆过渡相的煤系地层, 其中暗色页岩具有累计厚度大、有机质丰度高的特点, 具有良好的生烃潜力(He et al., 2016; 鄢继华等, 2019)。研究区临清坳陷是渤海湾盆地重要的油气勘探区, 前人对临清坳陷晚古生代太原组— 山西组含煤地层的沉积环境、烃源岩特征、岩相古地理、生烃演化以及成藏条件等方面做了大量研究, 并实现了石炭— 二叠系煤成气勘探重大突破, 建立了煤成气成藏模式(陈武珍等, 2012; 胡小成等, 2015; 陈天宇, 2020; Miao et al., 2020)。然而, 迄今为止对临清坳陷石炭— 二叠系页岩气勘探开发程度较低, 针对该地区的泥页岩有机质富集的主控因素和富集模式的研究仍相对薄弱, 制约了该区页岩气勘探进程。

本研究通过对渤海湾盆地临清坳陷西部XJ1井山西组— 太原组泥页岩进行取样, 并开展岩石矿物、有机地球化学以及元素地球化学分析研究, 厘清山西组— 太原组富有机质泥页岩古环境因素特征(包括陆源碎屑输入、沉积速率、古气候特征、古水矿化度、古生产力、古氧化还原、沉积水体受限程度等), 并结合数值分析方法对泥页岩有机质富集的主控因素进行判断, 进而探讨海陆过渡相泥页岩有机质富集模式, 以期对渤海湾盆地海陆过渡相页岩气勘探提供理论依据。

2 地质概况

临清坳陷位于渤海湾盆地西南部, 总体上呈北北东— 北东向展布。临清坳陷是一个经历了多旋回构造运动的中— 新生代陆相断陷沉降区。临清坳陷西部是指北到邢衡隆起, 南抵内黄隆起, 西至太行山隆起, 东以馆陶低凸起和武城凸起与临清坳陷东部相隔的区域, 包括丘县、巨鹿等4个凹陷以及鸡泽和广宗2大凸起, 呈“ 凹凸相间和东西分带” 的构造格局(图 1-a)。根据区内XJ1钻井信息揭露, 地层自下而上依次发育本溪组、太原组、山西组、下石盒子组、上石盒子组及石千峰组。其中, 太原组以砂岩、黑色泥页岩、煤层以及薄层灰岩为主, 厚度为71.33 m; 山西组以砂岩、泥页岩以及薄层煤层为主, 厚度为69.5 m(图1-b)。

图 1 渤海湾盆地临清坳陷西部地区位置(a)(修改自赵洪刚等, 2012)以及XJ1井石炭系— 二叠系地层及样品点位(b)Fig.1 Location of western Linqing Depression of Bohai Bay Basin(a)(modified from Zhao et al., 2012)and the Carboniferous-Permian of Well XJ1 and sample point distribution(b)

本次研究的目的层位是太原组和山西组, 这套地层在研究区内分布范围较广。太原组沉积阶段, 华北板块受到西伯利亚板块的挤压作用, 地层由北低南高变转为北高南低, 海侵方向由东北方向转为东南方向, 因此, 临清坳陷西部区域自东南向西北依次沉积发育碳酸盐岩台地相、潮坪相、潟湖相以及障壁岛沉积相(图 2-a)。潮坪相周围沉积大量泥页岩, 这些泥页岩成为良好的烃源岩; 山西组沉积阶段, 华北板块受到进一步的挤压作用, 华北板块北缘不断抬升, 海水从东南方向全部退出, 开始发育河控三角洲沉积(分流河道以及分流间湾), 分流河道沉积中心发育大量的泥页岩沉积, 为页岩气资源提供物质基础(吕大炜等, 2012; 赵洪刚等, 2012; 陈天宇, 2020)(图 2-b)。

图 2 临清坳陷西部太原组(a)— 山西组(b)岩相古地理图(修改自吕大炜等, 2012; 陈天宇, 2020)Fig.2 Lithofacies palaeogeographic maps of the Taiyuan (a)-Shanxi Formations(b) in western Linqing Depression(modified from Lü et al., 2012; Chen, 2020)

3 样品和研究方法

临清坳陷石炭系— 二叠系地层中沉积的暗色泥页岩、碳质泥页岩具有单层厚度小、层数多、互层频繁、总体厚度大的特点, 具备赋存页岩气的地质条件。采集的样品岩性以泥页岩和碳质页岩为主, 按岩性特征和采样间隔(1~2 m)共采集了35个岩心样品, 其中山西组17个样品, 太原组18个样品(图 1-c)。对泥页岩样品进行岩心描述、实验分析, 为石炭— 二叠系沉积环境分析以及泥页岩有机质富集机制研究提供重要数据。泥页岩样品分析包括总有机碳(TOC)含量检测、常量以及微量元素含量检测、XRD全岩矿物定量分析、黏土矿物X衍射定量分析以及岩石热解分析。以上分析测试均在山东省煤田地质规划勘察研究院实验室进行。

总有机碳(TOC)含量检测依据沉积岩中总有机碳的测定方法, 使用CS-230碳硫分析仪按照中国标准(GB/T19145-2003)对样品进行分析测试; 常量元素分析使用耐火材料X射线荧光光谱化学分析熔铸玻璃片法, 按照中国标准(GB/T21114-2007)进行测定; 微量元素分析使用硅酸盐岩石化学分析方法, 按照中国标准(GB/T14506.30-2010), 对样品进行测定; XRD全岩矿物定量分析测试以及黏土矿物X衍射定量分析检测通过使用Rigaku SmartLab9 X射线衍射仪, 按照国标(SY/T5163-2018)进行分析测试, 进一步确定泥页岩的脆性程度; 岩石热解分析使用OGE-VI 岩石热解仪依据中国标准(GB/T 18602-2012)实验方法对样品进行分析, 进一步分析泥页岩有机质生烃潜力。

4 结果
4.1 岩性矿物特征

通过详细观察岩心样品, 发现烃源岩层段均有较强的非均质性。山西组岩心岩性主要包括深灰色含碳泥页岩、灰色砂质泥页岩、灰色泥页岩以及灰色细砂岩、薄煤层互层等(图 3-a, 3-d)。太原组岩心岩性主要为深灰色泥质粉砂岩、灰黑色泥页岩、灰色灰岩、黑色煤等(图 3-b, 3-c, 3-e)。

图 3 临清坳陷西部XJ1井山西组— 太原组典型岩心岩性照片
a— 山西组含碳泥页岩、灰色砂质泥页岩; b— 太原组灰色细砂岩; c— 太原组灰黑色泥页岩; d— 山西组典型泥岩— 粉砂岩; e— 太原组典型泥页岩Fig.3 Core lithologic photos of the Shanxi-Taiyuan Formations of Well XJ1 in western Linqing Depression

岩心样品的X射线衍射结果显示, 山西组泥页岩矿物成分主要为黏土矿物和碎屑成分(石英和长石), 其中脆性矿物(石英、长石和黄铁矿)含量平均值为37.2%; 太原组泥页岩脆性矿物含量相对较高, 平均值为41.8%。山西组泥页岩的脆性矿物含量低于压裂可行性的最低标准(脆性矿物含量为40%), 而太原组达到压裂可行性最低标准, 但山西组、太原组黏土矿物含量平均值分别为46.28%和49.18%, 远高于北美商业开发海相页岩黏土矿物含量(小于30%)(Liu et al., 2017)(附表 4)。

山西组— 太原组黏土矿物主要为伊利— 蒙脱石混层矿物(平均值分别为55.33%和33.33%)和高岭石(平均值分别为31.67%和45.5%)。临清坳陷西部海陆过渡相泥页岩与北美海相含气页岩相比, 其脆性矿物含量相对较低, 勉强达到水力压裂标准, 黏土矿物含量相对较高, 压裂难度较高。

4.2 有机质丰度

有机质是油气生成的物质基础, 因此有机质丰度可以有效地评价烃源岩生烃潜力。依据中国陆相烃源岩评价标准(SY/T 5735-1995)(表 1), 使用总有机碳(TOC)含量、生烃潜量(S1+S2)来评价研究区烃源岩有机质丰度。

表 1 陆相烃源岩有机质丰度评价标准 Table1 Evaluation criteria for organic matter abundance of continental source rocks

山西组泥页岩TOC含量平均值为4.09%, 而且大部分样品达到极好烃源岩标准, 太原组泥页岩TOC含量平均值为3.97%, 而且有50%的样品达到极好烃源岩标准(图 4-b; 表 1); 山西组泥页岩生烃潜量(S1+S2)平均为15.63 mg/g, 均达到烃源岩标准, 其中35%的样品为差烃源岩类型, 41%的泥页岩样品达到好烃源岩类型以上, 太原组泥页岩生烃潜量(S1+S2)平均为21.24 mg/g, 泥页岩样品均达到烃源岩标准, 其中大部分样品为差烃源岩类型, 部分样品达到好烃源岩类型以上(图 4-a; 表 1; 附表 1; 附表 5)。

图 4 临清坳陷西部山西组— 太原组XJ1井泥页岩有机质丰度和生烃潜力频率分布及岩石分类
a— 生烃潜量 S1+S2分布; b— TOC含量分布; c— 生烃潜量(S1+S2)与TOC含量散点图(修改自He et al., 2016)Fig.4 Frequency distribution of organic matter abundance and hydrocarbon generation potential diagram, and classification of Shanxi-Taiyuan Formations mud shale in Well XJ1 in western Linqing Depression

根据泥页岩样品曲线拟合方程为log10(S1+S2)=1.44log10(TOC)+0.19(R2=0.86)(图 4-c), TOC含量与生烃潜量具有较好的相关性, 泥页岩样品大部分落入富有机质岩区域以及非富有机质岩区域, 仅有2个样品落入非有效岩区域(He et al., 2016), 表明研究区山西组— 太原组泥页岩具有良好的生烃物质基础。

5 讨论
5.1 古环境

5.1.1 陆源碎屑输入与沉积速率

陆源碎屑输入以及沉积物沉积速率可以有效地控制沉积物中有机质富集程度, 陆源碎屑输入可以将陆源有机质搬运至沉积盆地, 进而促进有机质的富集。而沉积速率的变化, 可以影响有机质的稀释程度(Khaled et al., 2022)。Al、Ti和Zr元素在地质历史中具有稳定性, 其含量变化可以有效地指示陆源碎屑输入程度(Zhang et al., 2021a; Khaled et al., 2022)。

泥页岩样品中Ti、Al元素具有较好的相关性, 这表明物源碎屑供给输入具有一致性和稳定性(图 5-a)。据Al、Ti元素含量表明, Al和Ti元素含量均高于UCC和PAAS中2元素含量(表 2; 附表 1), 表明在晚石炭世太原组至早二叠世山西组沉积期间具有较大的陆源碎屑输入量。碎屑通量变化指标Al、Ti纵向变化趋势表明(图 6), 晚石炭世太原组泥页岩沉积时期, 虽然伴随着频繁变化的碎屑流入, 但整体表现为较高的碎屑输入量, 而且太原组灰岩与泥页岩的交替发育表明, 太原组海水处于振荡阶段, 水动力条件复杂、频繁的海退和海进, 使得大量的陆源碎屑物质流入沉积盆地。

图 5 临清坳陷西部 XJ1井泥页岩样品的陆源碎屑通量指标以及稀释条件关系图
a— 陆源碎屑通量指标Ti-Al散点图; b— 稀释条件(La/Yb)N 和TOC关系图Fig.5 Terrestrial debris flux index and dilution condition relationship diagram of mud shale samples from Well XJ1 in western Linqing Depression

表 2 临清坳陷西部XJ1井陆源碎屑通量微量元素指标 Table2 Trace element indexes of terrestrial debris flux of Well XJ1 in western Linqing Depression

图 6 临清坳陷西部XJ1井山西组— 太原组海陆过渡相泥页岩TOC含量和陆源碎屑通量指数垂向变化Fig.6 Vertical variation of TOC content and terrestrial debris flux index of the Shanxi-Taiyuan Formations marine-continental transitional shale in Well XJ1, western Linqing Depression

在早二叠世山西组沉积阶段, 研究区具有较为稳定的碎屑输入。在沉积阶段早期至中期, 陆源碎屑输入量相对稳定, 可能在此阶段, 海平面相对稳定。随后陆源碎屑输入量出现一个波动区间, 之后保持较高的陆源碎屑输入量, 这可能由于一次突然的海退和海进过程, 使得陆源碎屑量发生波动(图 6)。

(La/Yb)N(N为球粒陨石归一化值)是评价物源碎屑沉积速率快慢的有效指标(Tenger et al., 2006)。(La/Yb)N 与TOC含量的散点图显示, 随着(La/Yb)N 值的增大, TOC含量表现为先增大、后减小, 再增大、再减小的趋势。而当(La/Yb)N 值在7.5和12.5时, TOC含量达到最高(图 5-b), 这表明沉积速率的快慢可以控制泥页岩样品中有机质的富集程度。而中等的陆源碎屑沉积速率, 可以有效地富集有机质(丁江辉等, 2021)。XJ1井太原组到山西组(La/Yb)N 值介于8.56~13.36之间(表 2; 附表 3), 沉积速率先减小、后增大, 并在山西组沉积时期保持稳定, 接近7.5。这与Al、Ti含量纵向变化趋势一致, 这表明沉积速率的变化可能与海平面的变化密切相关。

5.1.2 古气候条件

古气候条件可以控制物源碎屑输入沉积盆地的进程, 进而影响沉积物中有机质的富集和保存。因此, 正确反映海陆过渡相沉积阶段的古气候特征, 有助于分析与解释海陆过渡相烃源岩有机质富集的变化特征。微量元素受风化剥蚀、搬运沉积等地质过程的影响较小, 可以有效地反映古气候变化过程(Li et al., 2019; Chen et al., 2020)。

微量元素Sr、Cu与Rb对气候条件反应敏感。在温暖湿润的气候条件下, Sr会优先流失, 而Cu和Rb元素保持稳定, 因此Sr与Cu元素的浓度比(Sr/Cu)以及Rb与Sr元素的浓度比(Rb/Sr), 可以指示古气候条件的变化特征(Li et al., 2019; Zhang et al., 2021a)。根据泥页岩样品Rb/Sr与Sr/Cu的相关性分析, XJ1井泥页岩样品曲线拟合方程为y=-0.007+2.50/(x+0.91)(R2=0.43)(图 7-a)。当Sr/Cu值小于10时, Rb/Sr值快速增加。而当Sr/Cu值大于10时, Rb/Sr值减小缓慢, 表明Sr元素含量对气候反应敏感, 当降雨量丰富时, Sr元素含量会快速流失, 使得Rb/Sr值快速增大; 而当气候干旱时, Sr元素含量保持稳定, 使得Rb/Sr值缓慢减小(图 7-b), 说明古气候条件与降水量具有良好的相关性。

图 7 临清坳陷西部 XJ1井泥页岩样品古气候分析
a— 古气候Rb/Sr-Sr/Cu双变量图; b— 古气候条件Sr-Cu判别图Fig.7 Paleoclimate analysis diagram of mud shale samples from Well XJ1 in western Linqing Depression

研究区泥页岩样品中Sr/Cu值介于0.94~59.80之间, Rb/Sr值介于0.01~2.26之间(表 3; 附表 2), 而且太原组到山西组Sr/Cu平均值也呈上升趋势(从9.30增至10.59), Rb/Sr平均值呈下降趋势(从0.46减至0.29), 这表明古气候从温暖湿润转变为干湿交替。垂向变化图(图 8)显示, 太原组沉积阶段, 仅有2个样品Sr/Cu值大于10, 其余样品Sr/Cu值均小于10, 而且在太原组达到峰值(59.80), 而Rb/Sr值出现谷值(0.01)。这说明在太原组沉积阶段, 主要为温暖湿润的气候条件, 在沉积过程中出现气候变化, 转为干燥炎热的气候, 但干旱炎热的气候并未持续多久(图 8)。在山西组沉积阶段, Sr/Cu值变化频繁, Rb/Sr值也呈现波动变化, 但总体上表现为当Sr/Cu值大于10时, Rb/Sr值小于或接近0.25, 这也说明在此沉积阶段, 古气候条件呈现波动变化(图 8)。

表 3 临清坳陷西部XJ1井古气候条件微量元素指标 Table3 Trace element indexes of paleoclimate conditions of Well XJ1 in western Linqing Depression

图 8 临清坳陷西部XJ1井山西组— 太原组海陆过渡相泥页岩TOC含量、古气候、古水盐度以及古生产力指标垂向变化Fig.8 Vertical variation of TOC content, paleoclimate index, paleosalinity and paleoproductivity index of the Shanxi-Taiyuan Formations marine-continental transitional mud shale samples from Well XJ1 in western Linqing Depression

研究区古气候主要为温暖湿润条件。从太原组到山西组, 由温暖湿润转变为相对干燥的气候, 太原组沉积阶段表现为较为恒定的温暖湿润气候, 而山西组气候则呈现波动变化, 降雨量时多时少, 古气候条件更不稳定。

5.1.3 古水体盐度

古水体盐度可以有效地区分沉积环境(海洋、海陆过渡以及大陆), 而微量元素Sr和Ba对盐度变化具有敏感反应, Sr/Ba值常用作古水体盐度指标(Zhang et al., 2021a, 2021b)。Sr/Ba值受多种因素共同控制, 并不单一受控于古水体盐度特征(Wei and Algeo, 2020)。在本研究中, 当Ca元素含量高时(Ca≥ 4%), Sr/Ba与Ca元素含量呈正相关关系。因此, 选择Ca(wt%)=4%, 作为临清坳陷西部石炭— 二叠系泥页岩使用Sr/Ba值的最大阈值, 即当样品中Ca(wt%)≥ 4%时, 该样品为无效样品(图 9-a)。此外, 沉积物中Sr/Ba值< 0.2、0.2~0.5和> 0.5分别表示淡水、微咸水和海水沉积环境(Wei and Algeo, 2020)。

图 9 临清坳陷西部 XJ1井山西组— 太原组泥页岩样品古水体盐度以及古生产力判别图解
a— Sr/Ba与Ca(wt%)双变量图; b— 古水体盐度分层示意图; c— 古生产力分层示意图Fig.9 Discrimination diagram of paleowater salinity and paleoproductivity of the Shanxi-Taiyuan Formations mud shale samples in Well XJ1 in western Linqing Depression

古水体盐度判别图(图 9-b)显示, XJ1井泥页岩样品主要分布在微咸水和海水沉积。太原组样品Sr/Ba值介于0.24~6.39之间, 平均值为1.77, 代表整体环境为海水环境, 少量为微咸水环境(图 9-b; 表 4; 附表 2)。山西组Sr/Ba比值介于0.28~1.05之间, 平均值为0.60, 代表整体环境为微咸水沉积和海水环境(图 9-b)。根据Sr/Ba值趋势图(图 8)显示, 太原组沉积阶段早期至太原组中期, Sr/Ba值出现频繁较大的波动变化, 陆源碎屑输入也表现为波动变化, 这表明在此沉积阶段, 沉积盆地出现频繁的海退和海进。之后在太原组沉积阶段后期至山西组沉积阶段中期Sr/Ba值维持在0.6左右, 说明该阶段, 沉积盆地始终处于海洋环境, 海平面相对稳定。随后Sr/Ba值快速下降后又快速上升并保持稳定, 说明在山西组沉积阶段晚期, 沉积盆地出现1次大规模的海退和海进过程, 使得Sr/Ba值和陆源碎屑输入量发生波动。

表 4 临清坳陷西部XJ1井古水盐度以及古生产力指标微量元素指标 Table4 Trace element indexes of paleowater salinity and paleoproductivity of Well XJ1 in western Linqing Depression

研究区古水矿化度条件显示为微咸水和海水沉积条件。太原组沉积阶段主要为海水, 少量为微咸水, 山西组沉积阶段为微咸水和海水。

5.1.4 古生产力条件

古生产力是指生物通过生命活动从外界环境中生产积累有机物的过程, 它能影响沉积物中有机质含量的高低, 进而影响页岩气聚集(Arsairai et al., 2016)。沉积水体中的营养元素含量(如P和Ba)是表征古生产力高低的有效指标(Algeo and Ingall, 2007)。P元素含量高低易受陆源碎屑输入量的影响, P/Ti值可以有效地排除陆源碎屑输入的影响, 更加准确地反映古生产力的高低(Zhao et al., 2021)。其次, 生物成因 Ba(Babio)含量(是指Ba元素总含量减去陆源碎屑中Ba的含量), 通常被用作古生产力指标, 其表达式如下(Francois et al., 1995):

Babio=Batot-[Al×(Ba/Al)detrital]

其中, Babio是指生物成因下的Ba含量; Al和Batot分别为测试样品中Al和Ba元素的总含量; (Ba/Al)detrital是平均地壳岩石中Ba/Al值, 范围介于0.0032~0.0046之间, 平均值为0.0039(Shen et al., 2015), 本研究中选用0.0039来计算生物成因Ba含量。此外, 当Babio含量< 200 μ g/g、200~1000 μ g/g和> 1000 μ g/g分别表示古生产力水平低、中等和高。

本研究中泥页岩样品, P与Ti散点图显示主要分布在UCC和PAAS附近(图9-c; 表 4; 附表 2), 部分样品P/Ti值高于UCC值, 说明生产力水平较高, Babio含量介于68.54~4395.56 μ g/g之间, 平均值为521.57 μ g/g, 大多样品古生产力水平中等。其中太原组P/Ti平均值为0.22, Babio含量平均值为310.78 μ g/g, 其中有50%的样品低于200 μ g/g, 30%样品P/Ti值远小于0.17, 生产力水平低, 说明太原组泥页岩古生产力水平具有波动性, 推测古生产力高低与海平面活动有关。山西组P/Ti平均值为0.16, Babio含量平均值为744.76 μ g/g, 山西组泥页岩P/Ti值和Babio含量相对稳定, 但在山西组沉积阶段后期达到峰值(4395.56 μ g/g), 这一时期Sr/Ba值达到谷值(0.11)(图 8), 推测古生产力水平与海平面活动相关, 当海平面快速下降, 大量的海生藻类等生物缺少生存环境, 大量死亡后被大量的陆源物质掩埋, 使得Babio含量快速增加。

总的来说, 临清坳陷西北部古生产力水平主要为中等。晚石炭世— 早二叠世沉积阶段, 古生产力水平呈现波动性, 太原组主要为低和中生产力水平, 山西组主要为中生产力水平, 部分达到高生产力水平。

5.1.5 古氧化还原条件

氧化还原条件可以影响沉积物中有机质的分解与保存(Khaled et al., 2022)。V、Cr、Sc、Ce和La等微量元素对沉积水体的氧化还原条件反应敏感, 其衍生参数可以有效指示沉积水体的氧化还原程度, 例如V/Cr、V/Sc以及Ce/La(表 5)。不同指标在指示沉积水体的氧化还原程度中存在差异(图 10), 所以通过对测试样品中氧化还原参数进行离散程度计算, 进而确定沉积水体的氧化还原程度, 公式如下:

XDis=(X-XN)XN

表 5 临清坳陷西部XJ1井样品古氧化还原指标微量元素指标 Table5 Trace element indexes of paleoredox of samples from Well XJ1 in western Linqing Depression

图 10 临清坳陷西部XJ1井山西组— 太原组海陆过渡相泥页岩样品TOC和古氧化还原指标垂向变化Fig.10 Vertical variation of TOC and paleoredox indexes of the Shanxi-Taiyuan Formations marine-continental transitional mud shale samples from Well XJ1 in western Linqing Depression

式中, XDis是指测试样品中某一古氧化还原指标的离散程度; X为测试样品中某一古氧化还原指标的数据; XN是某一古氧化还原指标的富氧与缺氧界限值。在本研究中XDis值大于0, 说明沉积水体为缺氧状态, 反之, 则为富氧状态, 而XDis值越大, 说明沉积水体缺氧程度越高, XDis值越小, 说明富氧程度越高。单一氧化还原指标的离散程度并不能有效地指示沉积水体的氧化还原条件, 通过对各指标离散程度进行标准化并求和, 综合对多种指标, 对沉积水体氧化还原程度进行计算, 公式如下:

Xassess=(|X1Dis|+|X2Dis|+…+|XnDis|)

其中, Xassess是指测试样品按照各氧化还原指标综合后的离散程度; X1Dis、X2Dis、…、XnDis是指各测试样品某一古氧化还原指标的离散程度; |X|是指对氧化还原指标进行标准化, 减小单一指标的影响, 本研究中, 总氧化还原程度计算为:

Xassess= (X-2.2)2.2+(X-1.5)1.5+…+(X-9.1)9.14

由于V/Cr和Ce/La的富氧与缺氧界限值相差不大, 数值离散化后, 数值相差较小, 而V/Cr的富氧与缺氧界限值为9.1, 与其余2组氧化还原指标界限值相差较大, 所以对V/Cr数据进行标准化, 使其数值接近V/Cr和Ce/La的测试值。

本研究中, 太原组综合评价指标介于-0.71~1.52之间, 平均值为0.52, 仅有1个样品处于富氧区, 说明在太原组沉积阶段主要为缺氧环境(图 10), 而且太原组综合指标在沉积阶段早中期呈波动变化, 与古水盐度变化一致, 也反映出沉积水体氧化还原条件的变化与海平面变化具有一致性。山西组综合评价指标介于0.06~0.62之间, 平均值为0.32, 说明山西组沉积阶段沉积水体含氧量较为稳定, 沉积水体处于缺氧还原环境。

此外, 通过Mo与TOC含量关系图以及U-EF和Mo-EF协变图, 来判别沉积水体氧化还原程度以及水体受限程度(丁江辉等, 2021; 尚福华, 2022)。Mo与TOC含量关系图是基于现代沉积物所处沉积环境下得到的结果, 因此要恢复沉积时TOC含量(TOCO), 前文运用岩石热解数据计算得出了COT含量和HI指数值, 采用Modica and Lapierre(2012)提出的公式计算TOCO, 公式如下:

TOCO=COT(1-(α×TR))

其中: α=HIO1200; TR代表有机质转化比, 公式如下:

TR=(1200/(HIO)×(HIO-HI))(1200-HI)

HIO代表沉积时HI指数值, 前人对于HIO值做了大量研究, 但HIO值具有不确定性, 研究认为 Ⅰ 型干酪根HIO值约为900, Ⅱ 型干酪根和Ⅲ 型干酪根HIO值分别约为600和250(Hart and Steen, 2015; Hart and Hofmann, 2022)。基于上述研究内容, 计算得出太原组— 山西组泥页岩TOCO值, 山西组TOCO值介于0.88%~23.95%之间, 平均值为6.63%; 太原组TOCO值介于0.75%~61.72%之间, 平均值为9.11%(附表 5)。图 11-a显示, 山西组— 太原组Mo/TOCO值介于0.02~7.93之间, 平均值为0.97, 主要集中处于黑海模型中, 代表沉积环境主要为强滞留水体环境。U-EF-Mo-EF协变图显示, 山西组— 太原组样品与综合评价指标显示一致, 研究区所有数据点主要在贫氧区域附近。太原组样品较为分散, 说明太原组沉积阶段含氧量具有波动性。山西组样品较为集中, 整体均处于贫氧区域, 而且显示沉积环境主要为中等— 强滞留水体环境(图 11-b)。

图 11 临清坳陷西部山西组— 太原组泥页岩Mo与TOC关系图(a)泥页岩U-EF和Mo-EF协变图(b)(修改自Algeo and Tribovillard, 2009)Fig.11 Relationship between Mo and TOC(a) and U-EF and Mo-EF covariation diagram(b) of mud shale of the Shanxi-Taiyuan Formations in western Linqing Depression(modified from Algeo and Tribovillard, 2009)

总的来说, 研究区沉积水体古氧化还原条件主要为缺氧还原条件, 沉积水体为中等— 强滞留水体环境。晚石炭世太原组沉积阶段, 沉积水体含氧量呈现波动性, 为缺氧还原以及中等滞留水体环境。山西组沉积阶段, 含氧量较为稳定, 沉积水体为缺氧还原以及中等— 强滞留水体环境。

5.2 有机质富集影响因素

有机质含量的高低是正负效应叠加后的最终结果, 前人关于有机质富集主要为2种观点, 即“ 生产力模式” 以及“ 保存条件模式” (Talbot, 1988; Carroll and Bohacs, 1999)。“ 生产力模式” , 主要是强调海洋初级生产力对于有机质富集的主导作用, 而“ 保存条件模式” 则侧重于海洋的缺氧还原条件对有机质富集的主导作用。但有机质富集过程并非单一因素条件起决定作用, 它是多种因素耦合控制的结果, 根据上文分析出的古环境条件, 对临清坳陷西部研究区海陆过渡相的有机质富集因素进行探讨。

5.2.1 单一古环境因素影响分析

临清坳陷西北部海陆过渡相太原组泥页岩沉积阶段具有频繁变化的陆源碎屑流入、低的沉积速率以及低— 中等古生产力水平, 沉积水体处于海水以及缺氧还原状态, 古气候温暖湿润; 山西组泥页岩沉积阶段, 具有稳定且较高的陆源碎屑流入、中等沉积速率以及中— 高等古生产力水平, 沉积水体处于微咸水— 海水以及缺氧还原状态, 古气候条件在山西组盆地发育时期波动变化。

研究XJ1井泥页岩样品单个环境因素, 包括古水体盐度(Sr/Ba)、沉积速率(La/Yb)N、古气候条件(Sr/Cu)、陆源碎屑输入条件(Ti%)、古生产力条件(Babio)、古氧化还原条件(综合指标)与TOC含量的关系(图 12), 表明:山西组泥页岩TOC含量与古气候条件、陆源碎屑输入条件、古生产力条件、古氧化还原条件、沉积速率以及古水矿化度的相关性系数R2分别为0.06、0.61、0.03、0.06、0.02、0.03(图 12), 这表明山西组泥页岩TOC含量与陆源碎屑含量呈良好的线性关系, 当陆源碎屑输入量越高, 带来大量的陆源营养物质且加速了有机质的掩埋过程, 使得大量的有机质得以保存。其余古环境因素对有机质影响较小。太原组泥页岩TOC含量与古气候条件、陆源碎屑输入条件、古生产力条件、古氧化还原条件、沉积速率以及古水矿化度的相关性系数R2分别为0.62、0.02、0.02、0.04、0.08、0.23(图 12), 说明太原组TOC含量与古气候条件以及古盐度条件具有较好的相关性, 太原组有机质富集可能受控于古气候条件与古水体盐度特征。

图 12 临清坳陷西部XJ1井泥页岩样品古环境指标与TOC的关系Fig.12 Relationship between paleoenvironmental indexes and TOC of mud shale samples from Well XJ1 in western Linqing Depression

5.2.2 多元统计分析有机质富集控制因素

单一环境因素分析只能对有机质富集起到定性判断, 确定单一古环境因素与TOC含量之间的相关程度, 但有机质富集是多个环境因素共同作用的结果, 单一的环境因素并不能解释有机质富集过程。对有机质富集进行灰色关联分析以及多元线性回归分析, 可以系统地表征有机质含量在各环境因素综合作用下的结果, 从而确定地质历史时期这些因素对有机质生成和保存的影响程度。

灰色关联分析法的原理是通过确定参考序列(TOC含量)和若干比较数据列(古环境参数)的几何相似程度, 可以反映曲线之间的关联程度(Yin et al., 2019; Si et al., 2018)。各古环境因素与TOC含量之间的主次关系, 可以通过比较系统中各个古环境因素的灰色关联度的大小来确定。灰色关联分析的基本步骤请详见Yin等(2019)。

通过计算各影响因素与有机碳含量灰色关联度, 山西组灰色关联度由高到低分别为:古氧化还原条件> 古生产力条件(Babio)> 古气候条件(Sr/Cu)> 陆源碎屑输入(Ti%)> 沉积速率(La/Yb)N> 古水体矿化度(Sr/Ba)。各因素的关联度差异较小, 其中古氧化还原条件、古生产力条件、古气候条件、陆源碎屑输入、沉积速率以及古水矿化度的关联度分别为0.78、0.78、0.78、0.77、0.75以及0.73, 表明研究区有机质富集无明显的决定影响因素, 但古氧化还原条件、古生产力条件、古气候条件以及陆源碎屑输入条件, 对有机质富集影响相对较大(图 13-a)。

图 13 临清坳陷西部XJ1井泥页岩样品的古环境因素和灰色关联度
a— 山西组样品; b— 太原组样品Fig.13 Paleoenvironmental factors and grey correlation degree of mud shale samples from Well XJ1 in western Linqing Depression

太原组灰色关联度由高到低分别为:古气候条件(Sr/Cu)> 古氧化还原条件> 古水矿化度 (Sr/Ba)> 陆源碎屑输入 (Ti%)> 沉积速率(La/Yb)N> 古生产力条件(Babio)。其中古气候条件、古氧化还原条件以及古水体盐度指标与TOC含量的灰色关联度较高, 分别为0.85、0.85、0.83。这表明古气候、古氧化还原环境以及古水体盐度对研究区有机质富集的影响较大。陆源碎屑输入指标、沉积速率指标以及古生产力指标与TOC含量的灰色关联度较低, 表明陆源碎屑输入、沉积速率以及古生产力对研究区太原组有机质富集控制作用有限(图 13-b)。

多元线性回归分析可以有效地反映有机质富集与各古环境因素之间存在的非确定的相互依赖和制约关系, 并能够将这种关系用数学表达式的形式表达出来。其目的是可以将有机质富集过程可以形象具体地表现出来, 并对未知的变量做出预测或检验其变化的准确性(Fan et al., 2023)。

根据研究区泥页岩数据, TOC含量作为因变量, 自变量选用前文分析的对TOC含量可能影响较大的古环境参数, 即古水矿化度(Sr/Ba)、沉积速率(La/Yb)N、古气候条件(Sr/Cu)、陆源碎屑输入条件(Ti%)、古生产力条件(Babio)、古氧化还原条件(综合指标), 运用稳健回归方法进行计算。

山西组有机质富集过程中, 变量古气候条件(Sr/Cu)、沉积速率(La/Yb)N以及陆源碎屑输入(Ti%) P值均小于0.1(表 6), 表明古气候条件、沉积速率以及陆源碎屑输入量, 对山西组有机质富集产生显著性影响。古氧化还原条件、古生产力条件不是研究区有机质富集的决定影响因素。根据稳健回归得出多元线性回归模型, 如下:

TOC=-34.371+0.413× (Sr/Cu)+2934.887× (Ti%)-0.001× (Babio)+4.02× (assessment criteria)+0.632× (La/Yb)N-5.31× (Sr/Ba)

表 6 稳健回归求解临清坳陷西部XJ1井泥页岩的拟合参数 Table6 Robust regression to solve fitting parameters of mud shale in Well XJ1 in western Linqing Depression

拟合值与真实值误差较小, 相关性R2=0.807, 两曲线拟合较好(图 14-b), 具有较强的准确性。

图 14 临清坳陷西部XJ1井泥页岩样品稳健回归分析拟合值与真实值曲线Fig.14 Curves of fitted values and true values of robust regression analysis of mud shale samples from Well XJ1 in western Linqing Depression

太原组有机质富集过程中, 变量古气候条件(Sr/Cu)以及古氧化还原条件(综合评价)P值均小于0.1(表 6), 表明古气候条件以及古氧化还原条件对太原组有机质富集产生显著性影响。其余古环境条件不是研究区有机质富集的决定影响因素。稳健回归得出多元线性回归模型, 如下:

TOC=-0.126+0.341× (Sr/Cu)+129.937× (Ti%)-0.002× (Babio)+4.408× (assessment criteria)-0.215× (La/Yb)N+0.055× (Sr/Ba)

拟合值与真实值误差相对较大, 相关性R2=0.551(R2> 0.5), 两曲线拟合相对较好(图 14-a), 具有一定的准确性。

有机质富集影响因素研究表明, 古环境因素对有机质影响复杂多变, 并不是单一的线性关系。通过灰色关联法分析各环境因素与TOC含量主次关系, 进而探讨有机质与各因素间的相关性, 并结合稳健回归分析各环境因素对TOC含量是否起到显著性影响。综合上述研究认为: 山西组沉积阶段, 古气候条件以及陆源碎屑输入对有机质富集具有重要的影响作用; 太原组沉积阶段, 有机质富集受控于古气候条件、古氧化还原条件以及古水体盐度条件。海陆过渡相泥页岩有机质富集并非受单一的古环境因素控制, 而是多种因素共同叠加的结果。

5.3 有机质富集机制

上述研究表明, 有机质富集是复杂的地质过程, 受多种因素共同控制。结合前人研究成果, 探讨临清坳陷西北部研究区石炭— 二叠系山西组— 太原组有机质富集模式。

太原组沉积阶段, 研究区主要为潮坪— 潟湖环境(吕大炜等, 2012; 赵洪刚等, 2012)。温暖湿润的气候条件, 使得陆源高等植物以及海洋藻类生物繁盛, 并且促进了岩石风化, 而大量的降水使得陆源碎屑物质以及火山灰流入沉积水体, 为沉积水体带来大量的营养物质; 而海进过程, 可以将大量的海洋深部营养物质带至海面, 也促进海洋藻类等浮游生物的繁盛(陈代钊等, 2011), 为太原组富有机质泥页岩沉积奠定了物质基础。缺氧还原以及中等滞留的沉积水体环境, 使得有机质不会快速氧化分解, 为有机质富集提供了保存条件。较低的沉积速率使得有机质更长时间暴露在水体之中, 使得部分有机质被消耗殆尽, 其次, 海退过程减少了陆源碎屑的输入, 使得沉积水体初级生产力下降, 较低的沉积速率以及海退过程, 两者共同作用下, 导致太原组泥页岩有机质含量较低(图 15-a)。

图 15 临清坳陷西部山西组— 太原组海陆过渡相泥页岩有机质富集模式Fig.15 Enrichment model of organic matter in marine-continental transitional mud shale of the Shanxi-Taiyuan Formations in western Linqing Depression

山西组沉积阶段, 研究区主要为潮控三角洲— 潟湖环境(吕大炜等, 2012; 赵洪刚等, 2012)。频繁变化的古气候条件, 使得岩石风化程度加剧, 稳定且高的陆源碎屑输入, 使得大量的营养物质流入沉积水体, 促进古生物的繁盛, 提高了海洋古水生产力水平。其次, 海平面稳定, 使得沉积水体具有稳定的缺氧还原、中等的沉积速率以及强滞留的水体环境, 为有机质富集提供了较好的保存条件, 促进了有机质富集, 促使山西组形成一套富有机质页岩(图 15-b)。

基于上述研究分析, 海陆过渡相泥页岩有机质富集更加依赖古气候条件, 古气候条件不仅能够控制古生物的繁盛程度, 也能控制物源碎屑流入的多少, 进而控制沉积水体的古生产力状况, 从而影响有机质富集。这更加证明有机质富集是受多种古环境因素共同控制, 有助于确定海陆过渡相泥页岩有机质的产生和保存最佳条件, 并有助于揭示海陆过渡相页岩有机质富集机理, 为过渡相页岩气勘探提供了一定的理论依据。

6 结论

1)依据渤海湾盆地临清坳陷西部巨鹿凹陷XJ1井山西组、太原组泥页岩碎屑通量变化指标、古气候指标、古水盐度指标、古生产力指标以及古氧化还原指标, 太原组烃源岩主要形成于高的碎屑输入量以及较低的沉积速率、温暖湿润的古气候条件、海水、低— 中等生产力水平以及缺氧还原— 中等滞留的沉积水体环境; 山西组烃源岩主要形成于稳定的陆源碎屑通量以及中等的沉积速率、古气候条件频繁变化、微咸水以及海水、中— 高等生产力水平、缺氧还原以及中— 强滞留的沉积水体环境。

2)通过对单一古环境因素与TOC含量分析, 并通过灰色关联法以及稳健回归分析, 认为山西组沉积阶段, 古气候条件以及陆源碎屑输入对有机质富集具有重要的影响作用; 太原组沉积阶段, 有机质富集受控于古气候条件、古氧化还原条件以及古水体盐度。

3)晚石炭— 早二叠世沉积阶段, 温暖湿润的气候条件为研究区古生物的繁盛以及陆源碎屑输入提供了必要条件, 进而控制了沉积水体的古生产力水平, 为有机质富集提供了物质基础。而缺氧还原以及滞留的沉积水体条件, 为有机质富集提供了较好的保存条件, 形成了海陆过渡相富有机质岩。

致谢 感谢山东省煤田地质规划勘察研究院实验室所有人员的支持与帮助。同时衷心感谢各位专家及编辑在审稿过程中对本文提出的宝贵修改意见!

(责任编辑 李新坡; 英文审校 李 攀)

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